钙钛矿薄膜的缺陷钝化和LED器件性能研究
发布时间：2020-07-19 01:13
【摘要】：有机-无机杂化钙钛矿材料具有优异的光电性能,可以作为电致发光器件的活性层材料。它具有原料成本低、制备工艺简易、色域可调、色纯度高等优点,在显示和照明领域具有很强的应用潜力。但是,有机-无机杂化钙钛矿材料作为薄膜发光器件的活性层又有很多的不足:载流子在钙钛矿层中的复合效率低较,载流子有效注入钙钛矿层效率差,与复合发光相关的物理过程及机理尚未完全弄清。本文选择有机-无机杂化钙钛矿CH_3NH_3PbBr_3作为研究对象,研究了离子型添加剂对钙钛矿薄膜的形貌、结晶度以及发光性能的影响,通过对CH_3NH_3PbBr_3绿光LED器件的光物理过程展开研究,主要结论如下:(1)离子型添加剂溴化钠改善钙钛矿结晶并提高器件的发光性能。在CH_3NH_3PbBr_3钙钛矿前驱体溶液中引入离子型添加剂溴化钠(NaBr),制备了基于溴化钠钝化的CH_3NH_3PbBr_3钙钛矿电致发光器件,器件的最大亮度由1059Cd/m~2提升到6942 Cd/m~2,最大电流效率由0.10 Cd/A增加至0.72 Cd/A。扫描电子显微镜(SEM)、原子力显微镜(AFM)表明添加溴化钠能够有效改善钙钛矿薄膜的晶体生长以及薄膜覆盖率,X射线衍射(XRD)测试表明溴化钠可以显著提高钙钛矿薄膜的结晶度。进一步地,薄膜的稳态光致发光光谱(PL)、时间分辨光致发光光谱(TRPL)以及器件的电致发光光谱(EL)、交流阻抗谱(EIS)等测试表明溴化钠可以有效钝化钙钛矿晶粒的表面缺陷,提高激子在钙钛矿活性层中辐射复合的效率和速率,使器件性能得到显著提升。(2)离子型添加剂苄基三甲基溴化铵改善钙钛矿薄膜的成膜及发光性能。在CH_3NH_3PbBr_3钙钛矿前驱体溶液中引入具有阴、阳离子“双重钝化作用”的苄基三甲基溴化铵,制备了基于苄基三甲基溴化铵钝化的CH_3NH_3PbBr_3钙钛矿电致发光器件,器件的最大亮度由4050 Cd/m~2提升到10821 Cd/m~2,最大电流效率由0.27 Cd/A增加至0.96 Cd/A。SEM、AFM以及XRD等测试表明,相比于溴化钠,苄基三甲基溴化铵对钙钛矿薄膜覆盖率以及结晶度的提升幅度更大。PL、EL以及EIS等测试也证明了苄基三甲基溴化铵的添加可以有效提高载流子在钙钛矿层中辐射复合的效率和速率,使器件效率得到显著提高。
【学位授予单位】：武汉理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TB383.2
【图文】：
混合钙钛矿与其经典的氧化物对应物不同，位上的二价金属阳离子，以及通常在 X 位上通过三维（3D）网络形成（图 1-1），有机 X6金属卤化物八面体之间的空腔（例如，M=使用 Goldschmidt 公差因子（t）和八面体因矿结构的概率。根据公差因子，只有结合半），然而经验发现只有当 0.80<t<0.90 和 0.4成。这意味着大的离子半径的 Pb（1.19 时需要将一价 A 阳离子的离子半径限制在。因此，只有由少于 2 个或 3 个 C-C 或 C-8 nm）等无机阳离子理论上可形成 3D 混合
1.3 有机-无机钙钛矿电致发光器件简介1.3.1 有机-无机钙钛矿电致发光二极管器件结构最初，有机发光二级管的结构为“阳极-活性层-阴极”，由于载流子不能有效注入，器件的性能极差。然后有机发光二极管的结构发展为“阳极-空穴传输层-活性层-电子传输层-阴极”，此时载流子注入效率大大提高，器件的亮度和效率也大幅度提升。钙钛矿薄膜电致发光器件的结构与有机发光二极管器件的结构非常相似[26]，根据透明电极充当阴极或阳极的注入方式，大致可以将钙钛矿薄膜电致发光器件分为两类。一种是透明电极氧化铟锡（ITO）作为阳极注入空穴，选用较低功函的金属作为阴极注入电子，如图 1-2（a）所示。通常，该种结构下，旋涂 PEDOT:PSS 于 ITO 基底上做为空穴传输层（HTL），同时在钙钛矿薄膜上蒸镀 TPBi 作为电子传输层（ETL）[27]。另一种结构是 ITO 作为阴极，起到注入电子的作用，此种结构多选用金属氧化物作为电子传输层如二氧化钛、氧化锌等，TFB 通常会被选用作为空穴传输层（图 1-2b）[28]。
芽筇鄮裟艿绯亍６员任刺砑?PEG 的钙钛矿薄膜截面图（图1-3），他们发现 PEG 添加剂有助于钙钛矿在 TiO2上形成光滑的薄膜。而且，钙钛矿的晶粒大小和结晶度可以得到很好的控制。对于原始钙钛矿，钙钛矿薄膜表现为晶体聚集生长且覆盖率较差，但是，当向钙钛矿前驱体溶液中添加 1w％的 PEG 时，钙钛矿薄膜表现出连续、均匀且没有空隙的薄膜。当 PEG 含量增加到 3wt％和 5w％时，由于在钙钛矿晶粒生长过程中 PEG 和钙钛矿发生相分离，钙钛矿薄膜表现出较多空隙且晶粒也明显增大[49]。PEG 是一种含有氧原子的吸湿性聚合物，能够通过氢键与钙钛矿甲胺基发生相互作用[50]。 Zhao 等人[51]使用 PEG 作为添加剂制作出厚度均匀、形态稳定的钙钛矿薄膜，该钙钛矿薄膜制成的聚合物支架钙钛矿太阳能电池效率超过16%
本文编号：2761678
【学位授予单位】：武汉理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TB383.2
【图文】：
混合钙钛矿与其经典的氧化物对应物不同，位上的二价金属阳离子，以及通常在 X 位上通过三维（3D）网络形成（图 1-1），有机 X6金属卤化物八面体之间的空腔（例如，M=使用 Goldschmidt 公差因子（t）和八面体因矿结构的概率。根据公差因子，只有结合半），然而经验发现只有当 0.80<t<0.90 和 0.4成。这意味着大的离子半径的 Pb（1.19 时需要将一价 A 阳离子的离子半径限制在。因此，只有由少于 2 个或 3 个 C-C 或 C-8 nm）等无机阳离子理论上可形成 3D 混合
1.3 有机-无机钙钛矿电致发光器件简介1.3.1 有机-无机钙钛矿电致发光二极管器件结构最初，有机发光二级管的结构为“阳极-活性层-阴极”，由于载流子不能有效注入，器件的性能极差。然后有机发光二极管的结构发展为“阳极-空穴传输层-活性层-电子传输层-阴极”，此时载流子注入效率大大提高，器件的亮度和效率也大幅度提升。钙钛矿薄膜电致发光器件的结构与有机发光二极管器件的结构非常相似[26]，根据透明电极充当阴极或阳极的注入方式，大致可以将钙钛矿薄膜电致发光器件分为两类。一种是透明电极氧化铟锡（ITO）作为阳极注入空穴，选用较低功函的金属作为阴极注入电子，如图 1-2（a）所示。通常，该种结构下，旋涂 PEDOT:PSS 于 ITO 基底上做为空穴传输层（HTL），同时在钙钛矿薄膜上蒸镀 TPBi 作为电子传输层（ETL）[27]。另一种结构是 ITO 作为阴极，起到注入电子的作用，此种结构多选用金属氧化物作为电子传输层如二氧化钛、氧化锌等，TFB 通常会被选用作为空穴传输层（图 1-2b）[28]。
芽筇鄮裟艿绯亍６员任刺砑?PEG 的钙钛矿薄膜截面图（图1-3），他们发现 PEG 添加剂有助于钙钛矿在 TiO2上形成光滑的薄膜。而且，钙钛矿的晶粒大小和结晶度可以得到很好的控制。对于原始钙钛矿，钙钛矿薄膜表现为晶体聚集生长且覆盖率较差，但是，当向钙钛矿前驱体溶液中添加 1w％的 PEG 时，钙钛矿薄膜表现出连续、均匀且没有空隙的薄膜。当 PEG 含量增加到 3wt％和 5w％时，由于在钙钛矿晶粒生长过程中 PEG 和钙钛矿发生相分离，钙钛矿薄膜表现出较多空隙且晶粒也明显增大[49]。PEG 是一种含有氧原子的吸湿性聚合物，能够通过氢键与钙钛矿甲胺基发生相互作用[50]。 Zhao 等人[51]使用 PEG 作为添加剂制作出厚度均匀、形态稳定的钙钛矿薄膜，该钙钛矿薄膜制成的聚合物支架钙钛矿太阳能电池效率超过16%
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本文编号：2761678
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