碳材料电极的制备及其在电容除盐中的性能研究

发布时间：2020-07-21 09:07

【摘要】：在人类社会的发展进程中,水资源危机己经成为制约很多国家发展的重大问题。地球水资源储量巨大,但是可供人类使用的淡水却十分匮乏。地球上97.3%的水是由海水和高矿化度水组成的,可以直接使用的淡水资源仅占总水资源量的2.7%,这部分水以深层地下水或大陆冰川的形式存在,取用十分困难,如何利用脱盐技术从海水、苦咸水中制备淡水以解决淡水供需矛盾,成为全球关注和研究的热点。电容除盐(Capacitive desalination,CDI)作为一种高效能、高性价比的脱盐技术,弥补了传统海水淡化技术的以上不足,脱盐处理后的水盐含量低或适中。CDI是利用流通的电容器结构,通过电极吸引溶液中的正负离子并储存在双电层内来实现海水或苦咸水淡化的新型脱盐技术,属于一种低压、无膜的盐水淡化过程。电容除盐技术的核心和关键是高性能的电极材料。目前,碳材料因其具有较高的比表面积和良好的电导率,被认为是理想的CDI电极材料。本文主要介绍了三种不同碳复合材料电极的制备,并系统的分析了其微纳米结构的形貌、尺寸;在此基础上,进一步测试材料的电化学性能,并将材料组装到CDI装置中进行了电容除盐测试,测试材料应用在CDI中的性能。主要研究内容和结论分析如下:(1)通过静电纺丝和碳化制备含有还原氧化石墨烯(RG)和碳纳米管(CNT)的碳纳米纤维。发现碳纳米管的添加被嵌入在内部纤维和石墨烯片内,这有利于提供更多的缺陷和中孔。在没有任何粘合剂的情况下,三组分纳米纤维直接用作CDI电极,其在500 mg L~(-1)NaCl溶液中显示出13.6mg g~(-1)的脱盐容量,在1000次循环之后具有显着的循环稳定性和98%的电容保持率充电-放电。还原氧化石墨烯和碳纳米管的存在被发现有效地提高了电导率和电吸附效率。这种三组分碳纳米纤维片材可用于制造用于各种CDI应用的高性能电极。(2)在本研究中,我们使用电纺聚丙烯腈纳米纤维和氧化石墨烯作为前体制备碳气凝胶。通过冷冻成型和随后的碳化,获得的气凝胶表现出碳纳米纤维和石墨烯之间的强互连。1D碳纳米纤维和2D石墨烯片的组装允许气凝胶拥有独特的多孔结构,并具有增加的电子传递速率。由s-PAN/GO-30制备的碳气凝胶电极在500 mg L~(-1) NaCl溶液中的电吸附容量高达15.7 mg g~(-1),在100次吸附-解吸循环中具有优异的电吸附稳定性。(3)为了提高对Na离子和Cl离子吸附能力,以聚丙烯腈(PAN)和醋酸锌为原料,采用静电纺丝和自刻蚀制备N掺杂的多孔碳纳米纤维复合材料(PCNF-N)。在得到最优孔径多孔碳纳米纤维的同时,我们继续在纺液里掺杂了硝酸锂(LiNO_3),得到Li~+掺杂的多孔碳纳米纤维复合材料(Li~+/PCNF-N)。结果表明,PCNF-N不仅具有较高的比表面积和丰富的氮含量,而且还能增强电子的传导。使PCNF-N复合材料在电化学测试中具备更好的循环稳定性,以及优异的比电容(218.4 F g~(-1))和电吸附容量(16.7mg g~(-1))。进一步掺杂Li~+,可以形成附加的扩散层,有助于吸附并储存更多的Cl~-。
【学位授予单位】：上海电力学院
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：O646.54;TB33
【图文】：

上海电力学院硕士学位论文面积的材料制成电极，在电场作用下电极材料与溶液中离子形成双电层（依托电子、离子或偶极子的定向移动的非法拉第过程），利用带电电极表面的电化学特性来实现溶液脱盐的目的[6,9]，如图 1-1（a）所示。当把两电极短接或者反接时，被吸附在电极材料空隙中的盐离子将会从电极材料上自动脱附下来，进入到水溶液中，从而实现电极的再生，如图 1-1（b）所示。电容除盐技术与已有的海水淡化方法相比具有以下技术优势：（1）利用低压直流电源供电，节能和成本效益高；（2）电极可通过短接或者互换极性的方式再生，没有二次污染；（3）电容器放电过程中的电能可被回收利用或储存；（4）电极吸附过程中进、出水量是守恒的，只有带电离子被滞留，因此 CDI 产水回收率高[10-12]。正是由于上述特点和优势，CDI 技术在近年来取得了巨大的增长，并有望在海水或苦咸水淡化、工业废水处理、电厂废水处理、电镀废水重金属的回收利用等领域得到广泛应用[13]。

GAC的合成路线示意图

图 1-3 CNT/G 的合成示意图[45]图 1-4 掺杂有锰和铁的 SEM 照片[46]1.3.3 碳基电极材料复合纤维结构新型的多孔纳米碳纤维网正受到越来越多人的关注。近年来，静电纺丝技术由于其可制备出高比表面积、高孔隙率和结构可调的纳米纤维结构材料的优点，在 CDI 领域有很好的应用前景[47]。Wang 等[48]用活性碳纤维（ACF）和聚丙烯腈（PAN）制成纺

【参考文献】

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本文编号：2764209