利用SERS光谱对金属—染料—半导体DSSC体系中电荷转移过程的研究

发布时间：2020-07-31 10:36

【摘要】：自染料敏化太阳能电池(Dye-sensitized solar cell,DSSC)问世以来,人们一直从增加吸光能力、促进更大程度的电荷转移(Charge-transfer,CT)过程两方面不断提升这一高效、低价电池的效率。本论文利用表面增强拉曼散射(Surface-enhanced Raman scattering,SERS)光谱具有监测CT过程的特性,以DSSC光阳极上常见的材料构建适合利用SERS光谱研究CT过程的半导体-染料-金属体系,成功建立了一种利用SERS光谱对金属-染料-半导体DSSC结构中CT过程的研究方法,这无论是对于理解其中CT过程,还是对于今后提高电池效率,都至关重要。本论文创新成果如下:(1)利用SERS光谱对Ag/N719/n-TiO_2体系中CT过程进行研究。通过改变体系中TiO_2层数、调节激发光波长等方法,明确了CT过程改变了SERS光谱的哪些部分,成功建立起以金属-N719-半导体为基底的DSSC体系中SERS光谱与CT过程之间的桥梁,并在此方法的基础上进行后续研究(2、3、4)。(2)探究Ag对于TiO_2/N_3/Ag结构CT过程的影响。实验结果显示,Ag的等离子体共振(Surface plasmon resonance,SPR)效应可以增强该体系的光学吸收、拓宽光响应范围。此外,Ag的费米能级为CT提供一个新的路径,这在增强电荷转移度(ρCT)的同时将CT阈值由2.071 e V(TiO_2/N_3)降低至1.877 e V(TiO_2/N_3/Ag)。最后,讨论了TiO_2煅烧温度的差异对于TiO_2/N_3/Ag体系CT过程的影响。(3)探究ZnO-TiO_2异质结对于ZnO-TiO_2/N_3/Ag结构CT过程的影响。ZnO、TiO_2之间存在的由CT诱导的协同效应可以促进该体系中电子-空穴分离从而提高DSSC的CT效率。此外,Ag也会参与到ZnO、TiO_2之间的CT过程中从而降低诱导协同效应的CT阈值。(4)探究Au核对于Au@Ag/N_3/n-TiO_2结构中CT过程及其阈值的影响。实验结果显示,Ag壳层中的Au核可以使能级重新排布形成较低的Au@Ag/TiO_2复合物能级,从而降低有关于TiO_2的CT阈值。最后,讨论了Au:Ag比值对于Au@Ag/N_3/n-TiO_2结构中CT过程的影响。
【学位授予单位】：吉林大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TM914.4;TB30
【图文】：

）转移至最低未占分子轨道（Lowest unoccupied m2 中过程 1）；接下来，如公式 1-2 所示，处于光激状 TiO2的导带（CB）中[11-14]（图 1-2 中过程 2）；电子通过 TiO2纳米粒子迁移至 TCO 层，并通过 玻璃的对电极上；如公式 1-3 所示，电解液中的 状态的染料还原为初始中性状态并产生 I3-，这一程（图 1-2 中过程 5）；I3-经由外电路扩散至电池被还原为 I-。至此，形成一个完整的光电化学循同时发生不利于电池性能的电子转移过程：TiO2料之间的复合（图 1-2 中过程 6，如公式 1-5 所示表面上 I3-之间的复合（图 1-2 中过程 7，如公式 1子直接通过非辐射松弛（去激发）的形式回到基过程 8，如公式 1-7 所示）。其中，图 1-2 中过程

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本文编号：2776357