基于扫描偏振调制显微技术的二维材料光学各向异性研究

发布时间：2020-08-18 15:19

【摘要】：由于晶格具有较低的对称性,黑磷、二硫化铼、二碲化钼等层状二维材料具有面内各向异性的性质。这类二维材料的面内各向异性提供了额外的自由度来调控其理化性能,为制备多功能纳米器件提供了新的可能。金属纳米材料在光的照射下将产生表面等离极化激元(Surface plasmon polaritons,SPP),在纳米尺度展现出优异的光场调控和光电输运控制能力。二维金属纳米材料由于结构对称性的破缺,其上的SPP激发具有各向异性,这使得二维金属纳米材料在光学开关、偏振控制、等离激元传感和光学信息处理等微纳器件领域具有重大的应用价值。本论文利用扫描偏振调制显微镜(Scanning Polarization Modulation Microscopy,SPMM)研究了层状二维材料在微米尺度的光学各向异性以及单个微米大小的二维金纳米三角板SPP激发的各向异性。首先,提出并实现了一种针对二维材料的高频偏振调制显微成像技术——扫描偏振调制显微成像技术。从偏振成像技术原理出发,阐述偏振调制显微成像技术的基本理论及关键点,推导出SPMM可以直接给出二维材料的差分反射率或差分透射率,为偏振调制显微成像系统在二维材料的定量化研究奠定理论基础。随后,使用SPMM测定了薄层黑磷、ReS_2和1T′-MoTe_2的晶轴。实验表明各向异性二维材料的SPMM信号随着入射光偏振角的变化以正弦方式周期性变化,当晶轴方向与入射光偏振方向夹角为45°时SPMM信号达到最大,基于此实现了使用SPMM测量的晶轴取向,其结果与角度分辨偏振拉曼光谱测得的结果一致,说明SPMM方法是一种精确可靠的新方法。发现SPMM测出的差分反射率信号的正负取决于样品厚度,而差分透射率信号的正负不随样品厚度改变,所以使用透射式的SPMM测定晶轴方向时可以不考虑样品厚度。通过分析SPMM信号的理论表达式发现只需要在两个偏振方向上测量透射式SPMM信号就能给出晶轴方向,可以将整个测量时间降至数秒钟,因此SPMM可以开发成为用于在线检测各向异性二维材料晶轴方向的工具。此外,利用搭建的SPMM研究了在玻璃基底上的薄层黑磷、ReS_2和1T′-MoTe_2的光学各向异性。利用SPMM对大小为数十微米的薄层黑磷、ReS_2和1T′-MoTe_2进行了差分反射率和差分透射率成像,这些图像具有较高的信噪比和对比度,实现了微米尺度层状二维材料的光学各向异性的可视化。对比400nm、532nm、800nm和1064nm波长下不同厚度的薄层黑磷、ReS_2和1T′-MoTe_2的差分反射率像和差分透射率像,发现差分反射率和差分透射率是厚度和波长依赖的,这种厚度和波长依赖现象可以利用多层介质中多次反射效应给出很好的解释。利用不同波长和不同厚度的实验数据,实验上给出了波长为400nm、532nm、800nm和1064nm时黑磷不同晶轴的复折射率以及波长为532nm时ReS_2和1T′-MoTe_2不同晶轴的复折射率。此外,还利用SPMM定量研究了褶皱对各向异性二维材料的光学各向异性的影响,发现褶皱的凸起会降低光学各向异性,而褶皱的凹陷会增加光学各向异性。最后,利用SPMM研究了的单个微米大小的二维金纳米三角板SPP激发的各向异性。金纳米板的SPMM信号代表了水平偏振的激发光激发的SPP强度与竖直偏振的激发光激发的SPP强度之差,因此SPMM图像能直接反映出纳米粒子不同位置SPP激发的各向异性。利用透射式的SPMM对单个金纳米三角板进行了远场扫描成像,结果显示金纳米三角板中间部分基本没有信号,中部激发的SPP是偏振无关的,这是因为金纳米三角板的中部的结构是完全对称的。金纳米三角板的边缘上的SPMM信号随着激发光的偏振角度的变化而周期的变化,而且三条边的变化规律基本一样,但彼此相差约60°,这是由于在三角板边缘上纳米结构对称性的破坏。基于FDTD的数值模拟复现了SPMM实验扫描图像,并且得出金纳米三角板的SPP的平面模和边角模都是偏振依赖的,但偏振依赖特性正好相反。
【学位授予单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TB34
【图文】：

示意图,偏振光学,显微图,光学

后者体现在介电常数(折射率)的虚部中。因此，各向异性材料的介电常数张量。所以，光与各向异性材料相互作用会有各向异性的线性和非线性光通过对这些各向异性的线性和非线性光学现象的研究可以深入了解材料向异性。对各向异性二维材料而言，准确确定晶体取向在研究和应用中尤。因此，目前关于二维材料的光学各向异性的多数研究都集中在如何简单别各向异性二维材料晶体取向。在众多光学方法中，最简单的方法是直接测量偏振依赖的反射(透射)信号相对其他方向，各向异性二维材料在晶轴方向上具有最强或者最弱的吸收过测量偏振依赖的反射(透射)信号可以获得二维材料晶轴的取向。图 1 1微偏振成像示意图以及 BP 的偏振光学显微图[31]。可以看出，BP 随着偏明显的明暗周期变化规律。另一种较为精确的配置是只收集与入射光偏向上的反射光[32]。研究表明，二维材料对不同波长光的对吸收规律不同[31使用宽频光源会使得图像模糊。这种模糊还会由于所使用的偏振器的消较差而加剧。所以更精确的方法是用单色光代替白光作为激发光源。然而维材料非常薄，吸收信号的差异通常很弱，这种通过分别测量不同方向的究各向异性的方法的误差较大。

图1 2 角度分辨偏振拉曼装置示意图[33]Fig. 1 2 Schematic diagram of angle resolved polarized Raman[33]

极坐标图,晶轴方向

- 4 -图1 3 利用 ARPRS识别 BP晶轴方向[28]Fig. 1 3 Identify crystalline orientation of BP by using ARPRS[28]指激发光的偏振与收集的拉曼散射光的偏振相互平行的配置；垂直光的偏振与收集的拉曼散射光的偏振相互垂直的配置。实验表明各料的部分晶格振动模式对应的拉曼峰的强度与偏振有一定的关系[2, 1]。通常当激发光偏振与晶格取向一致时，拉曼特征峰会达到极值。RPRS 可以确定二维材料晶轴的取向。图 1 3 是不同厚度以及不同激平行配置的 ARPRS 光谱极坐标图。可以看出，ARPRS 随着偏振角度

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