SnSe基热电复合材料的制备及其热电性能研究

发布时间：2020-08-27 17:33

【摘要】：热电材料是一类能够将热能和电能直接转化的新型材料,它针对目前能源紧缺的问题提供了一种可行的解决方案。在中温段热电材料领域,单晶硒化锡(SnSe)材料具有多能谷价带结构和超低的热导率,因此具有最高热电优值,在923K可达2.62。由于单晶SnSe具有制备工艺复杂,成本高昂,加工性差等缺点,大规模工业化应用成为了奢望。如今,为了解决上述问题,多晶SnSe材料成为了科研人员的研究热点。本课题根据前人工作的经验基础,采用熔炼法制备Na_(0.015)Sn_(0.985)Se材料,再通过冷冻研磨工艺进行处理,获得了高纯稳定的Na_(0.015)Sn_(0.985)Se粉体。之后从改善Na_(0.015)Sn_(0.985)Se材料的电学性能和机械性能入手,分别采用纤维素和碳化硅(SiC)作为第二相进行复合探究。期望增强声子散射和界面散射,进一步降低材料的热导率,从而提高热电性能。同时借助纤维素和SiC良好的力学性能来提高材料的机械性能。本课题的主要内容如下:(1)本文首先采用熔炼-淬火-退火等一系列热处理工艺,生成Na_(0.015)Sn_(0.985)Se合金锭。之后针对Na_(0.015)Sn_(0.985)Se材料容易氧化的问题,采用冷冻研磨工艺,将合金锭研磨成粉体。选择不同的冷冻研磨循环次数和研磨速率,探究冷冻研磨工艺对于Na_(0.015)Sn_(0.985)Se材料形貌和热电性能的影响。通过一系列实验,确定了循环次数为5,研磨速率为7的冷冻研磨工艺。(2)在上述研究基础上,我们采用复合纤维素的方式,希望改善Na_(0.015)Sn_(0.985)Se材料的热电和机械性能。本文探究了复合不同质量分数(0.25%wt,0.50%wt,0.75%wt,1.00%wt)的纤维素材料对于Na_(0.015)Sn_(0.985)Se热电、力学性能的影响。通过热电性能测试发现,复合纤维素不利于Na_(0.015)Sn_(0.985)Se热电性能的提升,但是有利于材料力学性能的提升。当复合纤维素的质量分数为0.75%wt时,样品的抗弯强度达到了54.5MPa,相较于基体提升了127%。(3)为了能达到同时提升材料热电性能和机械性能的目的,我们制备了复合不同质量分数(1%wt,2%wt,3%wt,4%wt)Si C的Na_(0.015)Sn_(0.985)Se样品。因为复合SiC材料能增强声子散射和界面散射来提高复合热电材料的热电性能,并且能够通过SiC优异的机械性改善多晶SnSe热电材料的力学性能。通过实验,我们确定了复合SiC含量的最佳配比,以及热电、机械性能随SiC复合量的变化趋势。其中复合质量分数为1%wt的样品的热电性能最佳。在773K时,垂直压力方向的ZT值为0.91,相较于基体提升了12%以上。并且其抗弯强度达到了35MPa,相较于基体提升了45.8%以上。
【学位授予单位】：东华大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TB34
【图文】：

SnSe 基热电复合材料的制备及其热电性能研究热的现象。假设接头处的吸热(或放热)速率为 Q，则 Q 与回路中的电流 I 成正比，比例系数 π，即 Peltier 系数：πAB IAB=dQdt(1-2)Peltier 效应与 Seebeck 效应相反，是电能直接转化为热能的现象，本质是因为载流子(电子或空穴)在构成回路的两种不同导体中的势能差异。利用材料的Peltier 效应可以实现热电制冷，原理如图 1-1(b)所示[4]。需要注意的是，Seebeck效应和 Peltier 效应都是体效应，而不是表面或者界面效应[5]。

有相互耦合的关系，对于某一项参数进行无限制的优化十分制热电材料 ZT 值进一步提升的最主要原因。在过去的十几年热电性能的热电材料时，主要是通过调节载流子浓度[17-20]修改集等[21, 22]，通过合金化[23]、引入第二相[24]和固溶体[25]来降低过固溶相降低晶格热导率已经在许多热电材料中得到应27]，Mg2Si(1-x)Snx[28, 29]，Bi2-xSbxTe3[30, 31]等化合物。目前商用的大约在 1.0 上下，转换成器件的能量转换效率仅约为 10%，该机约 35%的发电效率。但是基于理论计算表明，对于热电材有明确的上限。因此人们猜想，热电材料作为器件的热电转近卡诺循环。如此诱人的应用前景是热电材料变成人们研究热何协同调控热电材料的电、热输运特性，寻找如何进一步提高制和化学方法，是当前研究人员奋斗的目标。

图 1-3 热电材自上世纪 30 年代后，随着固体能带发现半导体材料远大于金属的 Seebeck 学性能又小于金属材料，因此半导体的20 世纪 50 年代，人们发现固溶体材料在高的功率因子。因此热电材料的热电优热电材料的发展取得了重大突破，ZnSb被发现，主要通过掺杂、合金化、微米成为迄今为止最重要的一类热电材料。此后，由于理论方面的缺失，科学界期。直到 20 世纪 90 年代，美国科学家 Phonon-Glass and Electronic-Crystal‖(声电材料应该是材料的电学性能如同晶体

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本文编号：2806404