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基于SERS光谱研究半导体-MBA-Au纳米棒复合物中的界面电荷转移

发布时间:2020-09-18 15:09
   众所周知,除了分子本身的共振之外,表面等离子体共振(SPR)和电荷转移共振(CT)被认为是表面增强拉曼散射(SERS)信号被极大增强的两个最重要的来源。SPR和CT对SERS效应的贡献,通常被看作是独立的,而SPR对CT的影响并没有系统的相关研究。与此同时,提高CT的效率对于光催化以及光电器件的发展具有非常重要的意义。在本文中,从以下两部分工作对其展开了研究:(1)TiO_2-MBA-Au NRs体系中界面电荷转移的研究:SPR的贡献基于SERS和三明治分子4-巯基苯甲酸(4-MBA),研究了二氧化钛(TiO_2)和金(Au)之间的电荷转移。通过调节金纳米棒(Au NRs)的表面等离子体吸收,研究了复合物中SPR对CT的贡献。提出了半导体-分子-金属复合物中的电荷转移路径,并且探讨了SPR对界面CT的贡献机制。该研究建立了一种简单有效的通过SERS研究SPR对界面CT影响的方法,对于界面CT的进一步研究具有重要的意义。(2)基于不同形貌的氧化锌(ZnO)构筑的ZnO-MBA-Au NRs体系中的界面电荷转移的研究通过调控ZnO纳米粒子形貌及Au NRs的长径比,构筑了不同方式复合的ZnO-MBA-Au NRs组装体系。UV-vis光谱表征了Au纳米棒的SPR随其长径比的变化,以及不同的组装体中Au纳米棒的SPR的变化和半导体吸收带的变化。基于上述UV-vis光谱表征结果分析了不同的组装体系中Au纳米棒表面电子的缺失程度。进而Raman表征了不同的组装体系中的界面电荷转移,并且探究了SPR对组装体系的SERS和CT的贡献以及ZnO形貌对SPR贡献的影响。更深入的理解了SPR和CT的关系,为SERS技术的增强机理提供了更进一步的理论基础,也为构筑具有更高电荷转移度的体系提供了理论指导。对于SERS的发展以及高效的光电器件和光催化剂的制备都具有重要的意义。
【学位单位】:吉林大学
【学位级别】:硕士
【学位年份】:2018
【中图分类】:TB383.1
【部分图文】:

纳米棒,吸收峰,带隙跃迁,带隙能


45Figure 3-5. UV-Vis spectra of ZnO Rods -MBA-Au NRs and ZnO flower-MBA-AuNRs, in which the SPs of the Au NRs are 530 nm(a), 621 nm(b),645 nm(c), 660nm(d), 744 nm (e) and 837 nm(f).图 3-5 是基于不同形貌的 ZnO 以及具有不同的 SPs 吸收峰的 Au 纳米棒构筑的 ZnO/MBA/Au NRs 复合体系的紫外-可见漫反射光谱。Au 纳米棒的 SPs 吸收峰分别为 530 nm(a), 621 nm(b),645 nm(c), 660 nm(d), 744 nm (e) 和 837 nm(f)。在 400 nm 以下,都有一个较宽的吸收峰,对应于 ZnO 的带隙跃迁,其带隙能为3.1 eV 左右。在 500 nm-1000 nm 出现的吸收峰对应于 Au 纳米棒的吸收,而将

价带,复合物,导带,能级


gure 3-9. Energy band diagram of ZnO, 4-MBA, Au and the charge transfer paO /MBA/Au NR complex.图 3-9 为 ZnO /MBA/Au NR 复合物中 ZnO 的导带(4.3 eV)和价带(7.5 e级,4-MBA 分子的 HOMO(6.24 eV)和 LUMO(1.68 eV)能级以及 Au

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本文编号:2821814

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