荧光碳纳米颗粒制备及其白光转换应用研究

发布时间：2020-09-27 14:27

　　 近年来,碳纳米结构材料因其独特和新颖的性质受到了越来越多研究人员的关注。其中,水溶性碳纳米颗粒是一类新型的荧光纳米材料,可应用于生物医学成像、光催化、重金属离子探测、白光转换等领域,特别是因其无毒、成本低廉、荧光稳定、发光波长宽等优点,作为白光转换荧光粉在替代传统稀土荧光粉方面有潜在应用价值。本论文研究了利用几种不同的前驱体水热法法制备碳纳米颗粒,探讨了水热环境下碳纳米颗粒形成机理,并研究应用于荧光粉转换白光二极管。具体工作包括以下几个部分:1.以六亚甲基四胺为前驱体,利用水热法制备了水溶性碳纳米颗粒。通过透射电镜(TEM)对样品形貌进行了表征,为直径约260-300 nm的空心碳纳米球。利用紫外-可见光谱(UV-Vis)、红外光谱(IR)、荧光光谱(PL)等测量手段对光学性质进行了表征。碳纳米颗粒溶液在紫外光照射下可发出黄绿色荧光;光致发光特性研究表明,发光强度和波长与激发光波长有关,荧光量子产率达到35%。最后,把制备的样品涂在蓝色发光二极管表面,透射的蓝光和碳纳米颗粒被激发产生的黄光叠加后产生白光发射。本部分研究内容提供了一种不需要金属纳米颗粒模板、不需要高温退火制备空心碳纳米球的方法,并将其作为黄光荧光粉研究应用于荧光粉转换白光发射。2.以六亚甲基四胺少量掺杂葡萄糖为前驱体,利用水热法制备了碳纳米颗粒。发现加入葡萄糖可降低制备碳纳米颗粒的温度,并缩短反应时间。对其机理进行了分析,发现葡萄糖与氨的聚合反应促进了六亚甲基四胺的分解。碳纳米颗粒由粒径约为2nm的碳点组成。光学性质测量表明,碳纳米颗粒的荧光量子产率达到58.3%。把制备的荧光碳纳米颗粒涂在紫外发光二极管表面,可形成宽谱黄光发射,说明具有应用于白色荧光灯部分替代稀土荧光粉的潜力;涂在蓝光LED表面可实现复合白光输出,其色温接近于太阳光。3.以葡萄糖和氨水分别为碳源和氮源,水热法制备了氮掺杂碳纳米颗粒。研究发现加入氨水可使碳纳米颗粒合成温度降低至90℃,对机理进行了分析。光学特性研究表明,所制备的碳纳米颗粒荧光量子产率达到10.3%。利用IR和X射线光电子能谱(XPS)重点研究了碳纳米颗粒表面所含的官能团以及碳纳米颗粒中氮掺杂浓度及表面成键情况,氮原子百分比含量为7.7 at.%。把所制备的氮掺杂碳纳米颗粒涂在不同波长紫外LED表面,都可以实现可见光输出;合适的涂层厚度在紫外光激发下可实现白光输出。本部分研究内容提供了一种在较低温度(低于水沸点)制备氮掺杂碳纳颗粒的方法,并将其作为白光荧光粉应用于紫外激发荧光粉转换白光二极管。4.水溶性碳纳米片状颗粒沉积在硅表面可以制备硅基电子器件,相关研究可以促进硅基纳米电子学,纳米机电系统,以及纳米生物传感器的研制。传统的化学制备方法与半导体工艺不兼容,而模板法需要在后处理过程中去除掩膜,因此直接在硅衬底上生成碳纳米片有利于后续硅基纳米电子器件的制备。利用电子束蒸发方法,依次在硅衬底上沉积金属镓和碳膜。当沉积温度高于镓的熔点时,镓的不浸润性使得沉积的镓呈现纳米滴的形状。将沉积样品放入管式炉中退火,拉曼光谱测试表明非晶碳膜出现了石墨化,原子力显微镜(AFM)测试表明硅表面出现了碳纳米片。本文报道了一种简单、不需要模板、直接在硅表面制备碳纳米片的方法,这种方法与传统硅基电子工艺相兼容。我们的研究结果表明,水溶性碳纳米颗粒可以在较低的温度(低于100度)水热法合成。所制备碳纳米颗粒具有优异的光学特性,是一种安全环保且极具潜力的荧光粉转换白光发射材料。
【学位单位】：曲阜师范大学
【学位级别】：博士
【学位年份】：2015
【中图分类】：TB383.1
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
    1.1 白光转换荧光粉研究背景
    1.2 碳点概述
    1.3 碳点的合成方法
        1.3.1 电弧放电法
        1.3.2 激光烧蚀法
        1.3.3 电化学法
        1.3.4 燃烧/热/水热/酸氧化法
        1.3.5 模板合成法
        1.3.6 微波/超声辅助合成法
    1.4 碳点的性质
        1.4.1 荧光特性
        1.4.2 低细胞毒性和生物相容性
        1.4.3 其它性质
    1.5 碳点的应用
        1.5.1 生物成像
        1.5.2 分析检测
        1.5.3 光催化
        1.5.4 电致发光
        1.5.5 白光转换荧光粉
    1.6 其它白光二极管荧光转换纳米材料
    1.7 本文选题思路、研究内容和创新之处
第二章 以六亚甲基四胺为前驱体制备空心碳纳米球并应用于荧光粉转换白光二极管
    2.1 引言
    2.2 样品制备
    2.3 形貌表征
    2.4 荧光特性
    2.5 黄色荧光粉应用研究
    2.6 本章小结
第三章 以六亚甲基四胺混合葡萄糖为前驱体制备碳纳米颗粒并应用于黄光荧光粉
    3.1 引言
    3.2 样品制备
    3.3 样品表征
    3.4 荧光特性
    3.5 黄光荧光粉应用
    3.6 本章小结
第四章 以葡萄糖掺杂氨水为前驱体低温制备氮掺杂碳纳米颗粒并应用于紫外激发白光发射
    4.1 引言
    4.2 样品制备
    4.3 样品表征
    4.4 荧光特性
    4.5 紫外激发实现白光发射
    4.6 本章小结
第五章 碳纳米片的制备与表征
    5.1 引言
    5.3 样品制备
    5.4 退火前表面形貌
    5.5 表面增强拉曼效应
    5.6 碳纳米片的制备与表征
    5.7 本章小结
第六章 全文总结及展望
参考文献
在读期间发表的学术论文及研究成果
致谢


本文编号：2827990