氮掺杂多功能碳点的构筑及分析应用

发布时间：2020-09-29 20:34

　　碳点作为碳家族中的重要成员,因其在光致发光特性、生物相容性、催化活性、电子特性等方面具有独特优势,广泛应用在化学或环境检测、生物传感、疾病诊疗、光催化、光电器件等多学科领域。碳点中杂原子的掺杂作为制备功能化碳点的一种可行性策略,能够有效地调节碳点的固有性质,为开发碳点的应用提供了新途径。因此,对杂原子掺杂碳点性质及其应用的研究日益增多。本论文设计制备了三种性质优异的氮掺杂多功能碳点,对其性能进行了分析研究,并将其应用于金属离子、氨基酸、抗生素和环境污染物的分析检测、细胞成像以及质谱基质的开发等方面。主要内容包括:第一章:对碳点的研究及应用进行了综述。首先概述了碳点的发光性能及掺杂碳点的分类及性质,特别是氮掺杂对调节碳点性质的优势。其次,较为详尽地总结了碳点作为分析检测平台的研究进展。重点围绕碳点在荧光传感器、生物成像、药物载体和光学诊疗等光谱分析方面的研究及应用进行综述。第二章:以DL-苹果酸为碳源,乙醇胺为氮源,采用一步微波热解法制备了氮掺杂碳点(N-CDs)。对其形貌、化学结构和光学性能进行了表征。结果表明N-CDs具有良好的水溶性、荧光稳定性、生物相容性和低毒性,可应用于多色细胞成像。此外,基于Fe~(3+)对于N-CDs荧光的动态猝灭,构建了具有高选择性和灵敏度的Fe~(3+)荧光传感器,其线性范围为6.0-200μM,检出限为0.80μM。第三章:采用一步微波热解法制备了一种蓝色荧光氮掺杂碳点(CNDs)。由于精氨酸(Arg)与CNDs表面结构强烈的相互作用,导致CNDs的荧光猝灭,在加入Cu~(2+)后,CNDs荧光恢复。与此同时,该过程表现出明显的颜色变化(黄-粉-淡黄)。因此,构建了CNDs荧光比色双模式传感器用于对Arg和Cu~(2+)的顺序检测。对于Arg和Cu~(2+)检出限分别为0.26μM和0.17μM。探究了CNDs在细胞成像中的应用。此外,基于CNDs荧光变化的过程设计了“AND”逻辑门。该传感器的可视化检测性质相比单一荧光检测在实际应用中更有优势。第四章:以邻苯二胺(o-PD)和4-氨基丁酸(GABA)为原料,经过一步水热法制备了具有光学性能稳定、生物相容性好和毒性低的黄色荧光氮掺杂碳点(Y-CDs)。由于氟喹诺酮类抗生素(FQs)与Y-CDs之间存在特定的相互作用,无需在碳点表面修饰额外的标记物,即可引起Y-CDs的荧光发生静态猝灭。而引入组氨酸(His)后,碳点荧光被恢复。因此,设计了一种基于Y-CDs的开关型多功能荧光传感器用于FQs和His的检测。该多功能传感平台对三种FQs和His均具有较高的灵敏度和选择性,检出限分别为17-67 nM和35 nM。利用这些优异的特性,成功地将Y-CDs用于抗生素片、乳制品等实际样品中FQs的检测。在此基础上也拓展了Y-CDs在细胞成像中的应用。这表明该传感器在生物分析和环境监测等方面具有良好的应用前景。第五章:由于第二章制备的氮掺杂碳点(N-CDs)具有良好的紫外吸收能力和溶解性,是一种优良的基质材料。因此,以N-CDs为基质辅助激光解吸电离飞行时间质谱法(MALDI-TOF MS)的基质,建立了在负离子模式下对环境污染物羟基多环芳烃(OH-PAHs)的检测方法。研究证明:由于N-CDs的π共轭芳香环结构和多种含氮结构有利于能量的吸收的传递,以其为基质的质谱图无背景干扰,可以用于小分子化合物OH-PAHs的检测。并且该方法重现性好,灵敏度高,可以用于PM_(2.5)实际样品中OH-PAHs的分析。结果表明PM_(2.5)样品中三种OH-PAHs的质量浓度分别为:羟基芘(0.125-0.136 ng/m~3),二羟基蒽醌(0.039-0.052 ng/m~3)和二羟基苯并芘(0.053-0.072 ng/m~3)。该工作不仅拓展了N-CDs的新应用,也为MALDI-TOF MS在小分子化合物检测方面提供了良好的候选基质材料。
【学位单位】：山西大学
【学位级别】：博士
【学位年份】：2019
【中图分类】：TQ127.11;TB383.1
【部分图文】：

氮掺杂多功能碳点的构筑及分析应用

碳点原料、合成方法及应用的概述[8]

氮掺杂多功能碳点的构筑及分析应用

无基质室温磷光碳点的合成及应用[37-39]

氮掺杂多功能碳点的构筑及分析应用

不同形貌CDs的高分辨率透射电子显微镜成像及相应的波峰(p)随平均粒径增加[41]

【相似文献】