高活性纳米金的合成及其在甲醇电催化氧化中的应用
发布时间：2020-10-08 21:32
在现代社会,人们对环境问题的关注日益高涨。随之而来的社会经济政策也逐渐朝向更加绿色的替代方案。绿色环保技术越来越受欢迎,其中,燃料电池技术是绿色能源最活跃的领域之一。与化石燃料发电相比,燃料电池发电是可再生且更清洁的,其应用并不局限于道路车辆中,在我们的日常活动中也蕴藏着不小的潜力。燃料电池使用的燃料中,除氢以外,能量密度最高的燃料是甲醇。甲醇与氢气相比具有一定的优势:它廉价、丰富、容易储存、运输以及分配。直接使用甲醇作为燃料极大地降低了构建能量转换系统的难度,从而降低成本。但是,目前生产直接甲醇燃料电池(DMFC)所需的昂贵材料仍然是一个挑战,因为在低温下运行的DMFC需要使用铂(Pt)及其合金来进行阳极燃料的氧化和阴极的氧还原,Pt的高价格显著地增加了燃料电池装置的总价格。目前来看,使用Pt催化剂的缺点有动力学缓慢、易中毒、效率低,且Pt的成本高,阻碍了燃料电池的快速商业化。因此,甲醇燃料电池的发展必须克服表面中间体的抑制及缓慢的氧化动力学,需要开发一种合适的电催化剂,可以抵抗由部分氧化产生的表面中间体引起的中毒,能够促进甲醇完全氧化为二氧化碳。因此,本文主要是解决DMFC中面临的催化剂中毒现象,方案是通过设计合成甲醇电催化反应过程中不会发生催化剂中毒的高活性的金纳米粒子。1.制备了具有{311}高指数面的金纳米粒子,通过采用过量的过氧化氢与氯金酸不断反应(金在反应过程中经历了反复的刻蚀和生长);与此同时利用十二烷基硫酸钠(SDS)选择性地保护高指数面,导致最后形成花菜形金纳米粒子(CSG)。使用扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线粉末衍射等表征手段对其形貌和结构进行表征。花菜形金纳米粒子催化活性高,对甲醇氧化有很好的稳定性。2.使用鸡蛋壳膜(ESM)作为环境友好和天然的生物膜制备了三维海绵纳米多孔金(SNPG)。我们通过使用ESM纤维作为反应基板和指导模板来绿色合成了具有均匀韧带厚度(30 nm)的三维海绵纳米多孔金,并系统地表征了SNPG的形貌,提供了SNPG详细的生长机理,对SNPG的甲醇电氧化活性进行了深入的研究,SNPG显示出优异的甲醇氧化性能。3.使用蚕茧,利用其富含的多种氨基酸作为还原剂和稳定剂制备了纳米多孔金(NPG),最终合成了具有均匀韧带厚度(20 nm)的NPG,并系统地表征了NPG的形貌,对NPG的甲醇电氧化活性进行了深入的研究。实验表明制备的NPG具有优异的甲醇氧化性能,该合成方法是环保且通用的,可以扩展到其他金属的合成中。
【学位单位】：苏州大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：TB383.1;O614.123
【部分图文】：
绿色的替代方案，绿色环保技术越来越受欢迎，而跃的领域之一，由此导致了对燃料电池经济发展的燃料系统（内燃机）的优点是：（1）不会产生有CO2和 CO；（2）更高的效率和（3）更少的声音车领域得到了实施，例如：以氢燃料电池为主要动开始启动[1]，2016 年，本田和现代汽车也推出新el Cell[2]和现代 Tucson Fuel Cell[3]。此外，欧洲第计划在其飞机中实施氢燃料电池系统。与化石燃料再生且更清洁的，其应用并不局限于道路车辆中，小的潜力。在 2016 年世界移动通信大会上，由 M器[5]演示了仅用盐和水充电的手机。图 1-1 显示了便携式充电器的设计。一般而言，燃料电池技术有器中使用燃料电池技术可以导致更好的全球能源环
图 1-2. 燃料电池多功能性的示意图[6]。igure 1-2. Schematic representation showing the versatile nature of fuel c表 1. 各种燃料的化学和电化学数据[6]。Table 1. Chemical and electrochemical data of various fuels.ΔG°(kcal/mol)E°theor(V)E°max(V)energy d[(kW h)/ogen -56.69 1.23 1.15 32.67anol -166.80 1.21 0.98 6.13onia -80.80 1.17 0.62 5.52azine -143.90 1.56 0.28 5.22aldehyde -124.70 1.35 1.15 4.82on monoxide -61.60 1.33 1.22 2.04ic acid -68.20 1.48 1.14 1.72ane -195.50 1.06 0.58ane -503.20 1.08 0.65然燃料电池已经有 150 多年的历史，但是在近年来才被认为是未来
也很容易储存、运输和分配。直接使用甲醇作为电化学降低构建能量转换系统的难度，从而降低复杂性和成本[6]。 甲醇燃料电池的组成及原理C 的主要活性成分是燃料电极（阳极）、氧化剂电极（阴极）的电解质。图 1-3 给出了 DMFC 系统的示意图[7]，显示了 DMMFC 通过将甲醇氧化为 CO2和 H2O，将化学能转化为电能。在与 H2O 分子反应并释放出二氧化碳，质子通过电解质向阴极自外部负载。迁移通过电解质的质子和通过外部负载电路移动的催化剂颗粒，其中 O2被电催化还原并产生 H2O。由于电子在阳方）与阴极（它们被消耗的地方）相比过量，电极之间出现电动电流通过外部负载，使燃料电池成为一种真正的动力来源。池整体反应所能达到的最大理论电压约为 1.21 V，理论效率为中，由于电极动力学不良和电解质中的欧姆损失，不能达到此
本文编号：2832782
【学位单位】：苏州大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：TB383.1;O614.123
【部分图文】：
绿色的替代方案，绿色环保技术越来越受欢迎，而跃的领域之一，由此导致了对燃料电池经济发展的燃料系统（内燃机）的优点是：（1）不会产生有CO2和 CO；（2）更高的效率和（3）更少的声音车领域得到了实施，例如：以氢燃料电池为主要动开始启动[1]，2016 年，本田和现代汽车也推出新el Cell[2]和现代 Tucson Fuel Cell[3]。此外，欧洲第计划在其飞机中实施氢燃料电池系统。与化石燃料再生且更清洁的，其应用并不局限于道路车辆中，小的潜力。在 2016 年世界移动通信大会上，由 M器[5]演示了仅用盐和水充电的手机。图 1-1 显示了便携式充电器的设计。一般而言，燃料电池技术有器中使用燃料电池技术可以导致更好的全球能源环
图 1-2. 燃料电池多功能性的示意图[6]。igure 1-2. Schematic representation showing the versatile nature of fuel c表 1. 各种燃料的化学和电化学数据[6]。Table 1. Chemical and electrochemical data of various fuels.ΔG°(kcal/mol)E°theor(V)E°max(V)energy d[(kW h)/ogen -56.69 1.23 1.15 32.67anol -166.80 1.21 0.98 6.13onia -80.80 1.17 0.62 5.52azine -143.90 1.56 0.28 5.22aldehyde -124.70 1.35 1.15 4.82on monoxide -61.60 1.33 1.22 2.04ic acid -68.20 1.48 1.14 1.72ane -195.50 1.06 0.58ane -503.20 1.08 0.65然燃料电池已经有 150 多年的历史，但是在近年来才被认为是未来
也很容易储存、运输和分配。直接使用甲醇作为电化学降低构建能量转换系统的难度，从而降低复杂性和成本[6]。 甲醇燃料电池的组成及原理C 的主要活性成分是燃料电极（阳极）、氧化剂电极（阴极）的电解质。图 1-3 给出了 DMFC 系统的示意图[7]，显示了 DMMFC 通过将甲醇氧化为 CO2和 H2O，将化学能转化为电能。在与 H2O 分子反应并释放出二氧化碳，质子通过电解质向阴极自外部负载。迁移通过电解质的质子和通过外部负载电路移动的催化剂颗粒，其中 O2被电催化还原并产生 H2O。由于电子在阳方）与阴极（它们被消耗的地方）相比过量，电极之间出现电动电流通过外部负载，使燃料电池成为一种真正的动力来源。池整体反应所能达到的最大理论电压约为 1.21 V，理论效率为中，由于电极动力学不良和电解质中的欧姆损失，不能达到此
【参考文献】
相关期刊论文 前1条
1 郑力拓;魏玉磊;龚河卿;钱磊;;纳米多孔金在分析化学中的应用进展[J];分析化学;2013年01期
本文编号：2832782
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