基于磁性纳米粒子稳定的Pickering乳液的研究

发布时间：2020-11-04 11:11

　　 Pickering乳液作为一种用固体颗粒充当乳化剂稳定的新型乳液,比用表面活性剂作乳化剂稳定的传统乳液更加稳定、环保。而以Pickering乳液作为模板来制备复合材料、多孔结构或者中空微球等也都具有非常重要的研究和应用价值,因此,近年来关于以各种固体微粒稳定的Pickering乳液的研究也层出不穷。本文以四氧化三铁(Fe_3O_4)纳米粒子作为乳化剂来制备Pickering乳液。为了探讨不同的Fe_3O_4纳米粒子稳定乳液的能力,将从以下两个方面进行讨论:实验的第一部分首先通过共沉淀法和溶剂热法分别制备了直径大小为几十纳米和二百多纳米的四氧化三铁磁性纳米粒子,然后再和不同极性的油相相互作用制备Pickering乳液,对比分析它们各自在未经修饰时稳定乳液的能力和效果,最后通过染色法对每种粒子稳定的Pickering乳液类型进行判断。实验的第二部分则选取之前未修饰时乳化效果最好的粒子,以其为原料,分别通过非共价修饰和共价修饰两种手段对粒子表面进行改性修饰,得到几种不同修饰程度的四氧化三铁磁性纳米粒子,之后再与不同极性的油相相互作用制备Pickering乳液,对比分析不同修饰的粒子稳定Pickering乳液的能力以及修饰前后粒子乳化能力的变化。在共价修饰时由于接枝的聚合物具有一定的气体响应能力,所以又对气体刺激前后乳液的变化进行了对比研究。最后同样对不同修饰的粒子稳定的乳液类型进行了判断。
【学位单位】：哈尔滨工程大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：TB383.1;O648.23
【部分图文】：

来源广泛。正因如此，Pickering 乳液在日化、催化、食品以及生物医药领域等都有着巨大的潜在应用价值，并且为多孔材料、Janus 粒子、核—壳结构材料、胶囊以及无机—有机复合材料的合成制备提供了便捷的模板。固体颗粒和表面活性剂在乳液中都起着乳化和稳定的作用，他们有相似之处，同时也各有不同，如图 1.1 所示[6]以水包油型乳液为例的两种乳液的示意图。表面活性剂是双亲性分子，一端是亲水基，一端是憎水基，稳定乳液时，评价其乳化性能的参数指标是亲水亲油平衡值（Hydrophile-Lipophile Balance Number，即 HLB 值）。因为表面活性剂作乳化剂时在水油界面是定向排列的，所以 HLB 值要适中，太大或者太小均不利于乳液的稳定；而固体颗粒一般都具有单一的亲疏水性，评价其稳定乳液能力的参数是三相接触角。三相接触角也要适中，粒子太小、太亲水或者粒子太大、太疏水都不利于粒子稳定于水油界面上[7]。不过，也有像 Janus 粒子[8,9]那样双亲的颗粒，Janus 粒子即双面粒子是指一类各向异性的、两个不同方向的表面具有不同物理或化学性质的微粒。[10]由于其一部分亲水，一部分亲油，这样的颗粒更利于制备稳定的乳液。

机械阻隔机理又称颗粒界面膜理论，该理论认为固体颗粒在乳液液滴表面紧密排列，一方面相当于在水油界面处形成了单层或者多层致密的膜，空间上阻隔了乳液液滴之间的碰撞聚并；另一方面吸附在界面处的颗粒之间的静电斥力作用也阻碍了乳液液滴之间碰撞合并。颗粒与其形成的界面膜共同作用，起到稳定乳液的作用。Binks 等[16用光学显微镜观察环己烷包水的乳液，发现作为乳化剂的聚苯乙烯纳米球在乳液液滴表面呈六方紧密堆积，形成一层致密的界面膜。S.Tarimala 等[17]通过激光共聚焦扫描显微镜观察带有荧光性能的聚苯乙烯微球稳定的水包硅油乳液，清晰地看到在乳液液滴表面呈六方紧密堆积的微球。而固体颗粒之所以能在水油界面稳定排列则取决于颗粒的润湿性[18]，Pickering 乳液中的固体颗粒的润湿性一般通过其三相接触角θ来表示[19]，如图 1.2 所示。当固体颗粒较亲水时，即接触角θ<90°，则趋向于形成水包油型（O/W）乳液；当固体颗粒较疏水时，及接触角θ>90°，则趋向于形成油包水型（W/O）乳液；当固体颗粒的接触角θ=90°时，则颗粒的亲油亲水性相同，较易发生相反转[20]。

氧化石墨烯能更好地吸附在水油界面处，从而得到稳定乳液。此外，水油比也极大地影响着乳液的类型和稳定性。改变乳液的水油比，可能会使乳液发生相反转。相反转[34是指对于相对稳定的 Pickering 乳液，保持其他条件不变，不断增加乳液内相的比例，直到某一临界值时乳液就会从水包油（或油包水）型转为油包水（或水包油）型。而且由固体颗粒稳定的乳液具有在相转变点附近时的水油比时所得到的乳液最稳定，液滴尺寸也最小。相反转除了受水油比的影响，还受充当乳化剂的固体颗粒的性质影响。由 Bancrof规则[35]可知，在水油比一定时，乳液类型由固体颗粒决定，固体颗粒更易分散的一相为连续相，即前面讨论过的亲水的粒子容易形成水包油（O/W）型乳液，亲油的粒子容易形成油包水（W/O）型乳液。根据 Ostwald 规则[36]，乳液类型受水油比的影响，体积分数大的一相较易成为连续相。而 Winsor[37]又将不同的乳液类型分成三个区，即 WinsoI、Winsor II、Winsor III，Winsor I 区是水包油乳液和多余油相共存区，Winsor II 是油包水乳液和多余水相共存区，Winsor III 是水、油、双连续相三相共存区。
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本文编号：2870018