过渡金属基双功能纳米材料的合成及其电催化性能研究

发布时间：2020-11-10 20:21

　　 随着科技水平的发展和生活水平的不断提高,人类对能源的需求也日益增加,化石燃料的消耗及其带来的环境污染问题也变得日益严峻。开发利用新能源已经迫在眉睫。燃料电池作为一种新型的能量转换装置因其启动快速、能量转化效率高及环境友好等优点,已经成为新能源研究中的重中之重。同时电解水制氢也是氢能利用的重要方式。而在燃料电池和电解水装置中,电极催化剂则起着至关重要的作用,Pt和Ir等贵金属材料仍然是目前应用最多的电极催化剂。然而,贵金属储量少,价格昂贵,这成为了限制燃料电池大规模商用的重要因素。因此,研究一种价格便宜,储量丰富,又具有良好的电化学催化活性和稳定性的非贵金属基催化剂来替代贵金属已经成为了研究的焦点。基于以上研究背景,本论文合成了过渡金属基双功能纳米材料,并系统研究了其对氧还原反应(ORR)、析氧反应(OER)和析氢反应(HER)的电催化性能。具体研究内容如下:(1)采用水热法,合成了Co-Mn-rGO前驱体,并在氨气气氛下煅烧得到CoMnON/N-rGO负载型纳米催化材料。通过Mn与GO的引入,使催化剂比表面积增加,颗粒尺寸减小,单位面积活性位点增加,从而提高催化剂的电子转移速率,催化性能得到明显提升。通过改变Mn和GO的掺杂比例,优化反应合成条件,所合成的CoMnON/N-rGO负载型纳米催化材料表现出优异的ORR催化性能,其半波电位为0.83 V,极限电流密度高达4.32 mA cm~(-2)。同时,也具有较好的OER催化性能,电流密度为10 mA cm~(-2)时对应的过电位为350 mV。(2)通过水热法,制备了Ni-Fe-Mo前驱体,在氨气气氛下煅烧后制备出Mo-Ni_3Fe/Ni_3FeN异质结纳米催化材料。通过调节Fe和Mo的掺杂量,以OER和HER为模型反应,重点研究了催化剂的物相结构、表面形貌、元素价态对催化性能的影响。开发的Mo-Ni_3Fe/Ni_3FeN异质结纳米催化材料,表现出优异的OER和HER催化性能,电流密度为10 mA cm~(-2)时的过电势分别为240 mV和234 mV。
【学位单位】：内蒙古大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：O643.36;TB383.1
【部分图文】：

图 1.1 水电解和燃料电Fig. 1.1 Schematic illustration of wa燃料电池与电解水只是电化学在可持续能持续能源运用领域格局分布图[17]，如图所示，可以通过电化学取代常规能源或与常规能源协氮等原料用于生产重要的燃料和化学品包括氢析氢反应组成的水分解反应可以作为氢能的可氢也可以通过氧还原反应得到；通过电解还原化学品、塑料和聚合物前体等的原料；氮到氨从而降低成本。当然要想实现诸如此类愿景，有适当的效率和选择性的先进的催化剂。

图 1.1 水电解和燃料电池反应过程示意图[13]。Fig. 1.1 Schematic illustration of water electrolysis and fuel cell reactions.电解水只是电化学在可持续能源中运用的一部分，图 1.2 为域格局分布图[17]，如图所示，如果能够开发出具有所需性能取代常规能源或与常规能源协同作用，将地球大气中提供的产重要的燃料和化学品包括氢气、碳氢化合物和氨等。例如水分解反应可以作为氢能的可持续来源；造纸业和水处理行还原反应得到；通过电解还原可以直接把从大气中捕获的二氧聚合物前体等的原料；氮到氨的电还原可以使化肥生产本地当然要想实现诸如此类愿景，至关重要的便是研制出对涉及选择性的先进的催化剂。

因此只要外部燃料补给不断，燃料电池就可以实现持续与催化剂充分接触产生 H+，进而通过电解质迁移到阴极氧气侧，与化还原反应生成 H2O。同时，电子通过外部电路从阳极迁移到阴极实现发电[25-26]。燃料电池中的反应方程式如下：境中，燃料电池的阳极和阴极电极反应如下：：2 H2→ 4 H++ 4 e-；：O2+ 4 H++ 4 e-→ 2 H2O；：2 H2+ O2→ 2 H2O。境中，燃料电池的阴阳两极电极反应如下：：H2+ 2 OH-→ 2 H2O + 2 e-；：1/2 O2+ H2O + 2 e-→ 2 OH-；：H2+ 1/2 O2→ H2O。
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本文编号：2878305