无机卤素钙钛矿量子点的形貌调控及其在光电器件中的应用

发布时间：2020-11-10 17:18

　　 近年来,卤化物钙钛矿(ABX_3)由于其独特的光伏和光电性能受到了广泛的关注。作为新生代半导体材料,其拥有独特的结构,通过调节A,B位置的金属离子和X位的卤素离子,它各方面的性质都可以调控。此外除了三维钙钛矿之外,由于低维材料拥有很多优异独特的性能,因此在卤素钙钛矿的研究过程中,钙钛矿的低维化一直是一个研究热点。通过改变PbX_6铅卤八面体的连接方式,以有机长链离子为主,通过周期性分子插层,抑制三维钙钛矿结构的生长,可以形成层状结构的二维钙钛矿。卤素钙钛矿的维度可以从0维(0D)、一直延伸到1维(1D)、2维(2D)、3维(3D)。和3D钙钛矿相比,2D钙钛矿的物理性能,光电性能,稳定性均有独到的优势。截止到今天,包括胺离子、脒离子、咪唑离子、含苯环的大阳离子等均被作为A位有机插层分子用于替代Cs~+,CH_3NH_3~+,和HC(NH)~(2+)合成有机/无机二维钙钛矿。同时,二元双离子型长链分子也被应用于合成二维钙钛矿,如二胺分子,氨基酸等。但是目前为止没有使用双阴离子分子作为二维插层的报道。本文通过引入有机阴离子(戊二酸(PDA)、己二酸(HDA)同时引入),合成了叶片状(Cs_3Pb_2Br_5)_2(PDA-HDA)层状二维结构钙钛矿微米片。在波长540 nm处表现出明显的光致发光(PL)现象,发射峰较窄。通过合成Pb(PDA)和Pb(HDA)二酸铅配合物单晶,进一步探究(Cs_3Pb_2Br_5)_2(PDA-HDA)钙钛矿的晶体结构及其结构演化机制。使用包括TEM、XRD、XPS、FT-IR等多种表征手段验证晶体的二维结构和形成机制。发现二酸与铅之间的配位作用是阴离子间隔排布,形成二维钙钛矿的关键。另外,适当引入长度不同的两种二羧酸,在热力学上有助于二维钙钛矿结晶。这项工作首次合成了由阴离子间隔分子形成的二维卤化物钙钛矿,为有机-无机杂化二维钙钛矿晶体的生长开辟了一条新途径。
【学位单位】：中国石油大学(北京)
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：TN15;TB383.1
【部分图文】：

图 1.1 钙钛矿的基本结构Fig. 1.1 The basic structure of perovskite化合物往往在各方面都拥有特殊的性质加这三种元素的元素比为 1:1:3，因此该结钙钛矿的结构中，每个 A+和 12 个 O2-发 B-O 八面体，A 占据在 B-O 八面体的组分发生替换、取代、掺杂等变化时，虽质会发生很大变化。如 LaCoO3是一种之后，形成 La1-xSrxCoO3结构，此时该材 K 使用 Ba 部分取代后，形成的 K1-xBa中同样存在很多空位和过剩现象。在合象，多余的氧就可能以离子的形式存在

第1 章 绪 论能出现氧空位。A 位的阳离子也很容易出现空位现种元素的比例和合成条件，可以合成出各种结构，钛矿被应用于光催化、汽车尾气净化、气体分离膜燃料电池等各行各业，各种领域。[2]矿矿的基本结构氧化物钙钛矿结构类似，可由结构通式 ABX3表甲脒离子等有机阳离子，或者为 Cs+、Rb+等无机阳e 等元素；X 为 Cl、Br、I 等卤素原子，其结构可由

效率为 53%[65]。Tang 等使用铯铅钙钛矿纳米棒制作的 103[66]，这清楚说明其光探测领域的广阔前景。钛矿作为一种新型的发光材料，有望替代硫化镉和铜机/无机杂化钙钛矿，耐热性更好，耐水性更高，还有大的研究价值。钙钛矿钛矿是利用插层分子将 3D 卤素钙钛矿进行插层，形成种多样，通常情况下，是丁胺正离子（BA）。BA 上成有规律排列的碳链阵列，该阵列之间通过范德华力相堆叠起来，形成 2D 结构。如图 1.3 所示，根据层状结 n 的数量，可以得到 n = 1，2，3，…，+∞（3D）等等。
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本文编号：2878162