钴、铁金属氧化物/石墨烯纳米材料的制备及氧催化还原性能研究
发布时间：2020-12-10 02:59
燃料电池在当今社会的发展中占据着重要的地位。以铂（Pt）为主的贵金属材料是燃料电池阴极上氧催化还原反应（ORR）理想的催化剂。但是由于贵金属高昂的价格和稀有的存储量限制了其作为催化剂的应用。因此为了克服缓慢的氧催化还原（ORR）反应过程,开发低成本、耐用、高效催化剂替代昂贵的稀有贵金属（如Pt、Au、Pd）催化剂是很有必要的。本论文以石墨烯为基底,在多层石墨烯上负载钴、铁金属氧化物制备纳米复合材料,并对纳米材料微观结构和电化学性能的表征。论文采用水热合成法制备了钴氧化物/多层石墨烯复合材料,研究了不同钴前驱体添加量对钴氧化物/石墨烯纳米材料性能的影响。对样品进行的微结构表征表明随着钴反应前驱体的增加,在石墨烯表面获得了不同分布密度和形貌的Co3O4纳米颗粒,Co3O4纳米颗粒的粒径大小在4nm左右。对样品的氧催化还原性能进行的测试表明当四氧化三钴加入量为99.9mg时,其氧催化还原能力最强,样品的起始电压为-0.18V（vs Ag/AgCl）,电子转移数可以达到3.87,已接近铂纳米颗粒。论文采用水热合成法制备了铁氧化物/多层石墨烯复合材料。研究了不同铁前驱体添加量对铁氧化物/石墨烯纳...
【文章来源】：杭州电子科技大学浙江省
【文章页数】：59 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
铁氧化物/石墨烯复合材料的制备过程
图 1-2 纳米材料的微观结构[3]1.2.2 钴氧化物/石墨烯的氧催化还原性能研究的进展钴氧化物/石墨烯纳米材料被认为是氧催化还原（ORR）反应的了优化剂。将四氧化三钴纳米颗粒负载在导电的石墨烯纳米片上，可以将四氧纳米颗粒和石墨烯的优点结合起来。另外纳米材料的合成，功能化的羟基和环氧化物与金属前驱体相互作用，有利于成核并形成氧化物纳米颗粒。负载在石墨烯上形成 2D 或 3D 结构的纳米催化剂在碱性电解液中展现出的氧催化还原（ORR）电催化活性。Liang 等人利用简单的二步合成法在溶液中合成 Co3O4/石墨烯纳米复料。Co3O4或者是石墨烯单质有很弱的氧催化还原（ORR）催化活性，但的复合物在碱性溶液中却拥有极强的氧催化还原（ORR）性能。通过循环（CV）测得的起始电压在大约为 0.9V（V vs RHE）。通过旋转圆盘电极（测得的氧催化还原的过程接近 4 电子反应的过程。Co3O4/石墨烯的氧催化能接近商业上使用的 Pt/C 催化剂。但是在稳定性和耐久性上远远超出 Pt
b：Co-NGA 的扫描电镜；c：透射电镜；d：高倍透射电镜[4]图 1-4 是 Co-NGA 的电镜图片，图 a 和图 b 为样品的扫描电镜，图 c 为透射电镜图，图 d 为高倍下的透射电镜图。透射电镜图中可以看出纳米材料具有互连大孔石墨烯结构，孔径大小在 4um 到 8um 之间。图 c 的透射电镜可以看出钴纳米颗粒的粒径大小 20nm 左右，均匀的分布在石墨烯表面，表明钴氧化物成功的负载在石墨烯表面。高分辨率透射电镜，如图 d 所示，从图中可以看出碳层的高度结晶的钴纳米颗粒分散在碳层周围，且晶格间距为 0.34 nm[5]。1.2.3 锰氧化物/石墨烯的氧催化还原性能研究的进展氧化锰有很多不同的形态比如 MnO2，Mn2O3和 Mn3O4。由于氧化锰晶体结构和形貌多样性，所以有助于 ORR 催化反应。有些文章已经研究过不同的氧化锰的氧催化还原（ORR）活性的顺序：Mn5O8<Mn3O4<Mn2O3<MnOOH。实际上，氧化锰不同形貌结构很大程度的影响了他们的催化活性。因此，构建良好的氧化锰和碳基底的复合材料的结构来提高氧催化还原性能的性能。最近，工作的重点
本文编号：2907965
【文章来源】：杭州电子科技大学浙江省
【文章页数】：59 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
铁氧化物/石墨烯复合材料的制备过程
图 1-2 纳米材料的微观结构[3]1.2.2 钴氧化物/石墨烯的氧催化还原性能研究的进展钴氧化物/石墨烯纳米材料被认为是氧催化还原（ORR）反应的了优化剂。将四氧化三钴纳米颗粒负载在导电的石墨烯纳米片上，可以将四氧纳米颗粒和石墨烯的优点结合起来。另外纳米材料的合成，功能化的羟基和环氧化物与金属前驱体相互作用，有利于成核并形成氧化物纳米颗粒。负载在石墨烯上形成 2D 或 3D 结构的纳米催化剂在碱性电解液中展现出的氧催化还原（ORR）电催化活性。Liang 等人利用简单的二步合成法在溶液中合成 Co3O4/石墨烯纳米复料。Co3O4或者是石墨烯单质有很弱的氧催化还原（ORR）催化活性，但的复合物在碱性溶液中却拥有极强的氧催化还原（ORR）性能。通过循环（CV）测得的起始电压在大约为 0.9V（V vs RHE）。通过旋转圆盘电极（测得的氧催化还原的过程接近 4 电子反应的过程。Co3O4/石墨烯的氧催化能接近商业上使用的 Pt/C 催化剂。但是在稳定性和耐久性上远远超出 Pt
b：Co-NGA 的扫描电镜；c：透射电镜；d：高倍透射电镜[4]图 1-4 是 Co-NGA 的电镜图片，图 a 和图 b 为样品的扫描电镜，图 c 为透射电镜图，图 d 为高倍下的透射电镜图。透射电镜图中可以看出纳米材料具有互连大孔石墨烯结构，孔径大小在 4um 到 8um 之间。图 c 的透射电镜可以看出钴纳米颗粒的粒径大小 20nm 左右，均匀的分布在石墨烯表面，表明钴氧化物成功的负载在石墨烯表面。高分辨率透射电镜，如图 d 所示，从图中可以看出碳层的高度结晶的钴纳米颗粒分散在碳层周围，且晶格间距为 0.34 nm[5]。1.2.3 锰氧化物/石墨烯的氧催化还原性能研究的进展氧化锰有很多不同的形态比如 MnO2，Mn2O3和 Mn3O4。由于氧化锰晶体结构和形貌多样性，所以有助于 ORR 催化反应。有些文章已经研究过不同的氧化锰的氧催化还原（ORR）活性的顺序：Mn5O8<Mn3O4<Mn2O3<MnOOH。实际上，氧化锰不同形貌结构很大程度的影响了他们的催化活性。因此，构建良好的氧化锰和碳基底的复合材料的结构来提高氧催化还原性能的性能。最近，工作的重点
本文编号：2907965
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