基于多孔材料的纸喷雾质谱检测及催化反应研究
发布时间：2020-12-17 20:06
多孔材料丰富的孔结构、优异的比表面积和良好的稳定性使其在化学分离、吸附以及多相催化中取得重大进展,其与不同分析技术的跨学科结合是学科发展的必然趋势。纸喷雾-质谱（paper spray mass spectrometry,PSMS）技术是一种利用纸基质作为样品分离和电离的载体的新型敞开式质谱技术。然而纸基质表面存在着大量的羟基,其会与目标化合物的某些官能团形成氢键或其它范德华作用力,当使用其对目标化合物进行分析时,会导致目标化合物很难在较短的时间内被洗脱下来,进而降低纸喷雾-质谱的灵敏度。此外,由于纸基质是一种具有较小比表面积的微孔材料,对目标分析物的吸附能力较弱,导致该方法的分析能力进一步降低。因此,发展新型的纸基质对提高纸喷雾-质谱的分析性能具有重要意义。针对纸喷雾质谱存在的问题,同时结合多孔材料的优势,作为概念性验证,我们首次将共价有机骨架（covalent organic frameworks,COFs）和纸喷雾相结合,建立COFs基纸喷雾检测平台,并将其应用于有机污染物检测。配位笼的限域作用能够催化某些特殊反应,利用纸喷雾对独特的化学反应或机理的研究已有文献报道,将配位笼与纸...
【文章来源】：山东师范大学山东省
【文章页数】：77 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
ESI质谱分析示意图，摘自参考文献[1]
山东师范大学硕士学位论文31.2、常压电离源传统的电离源要求电离环境是真空的，且对分析物的种类有所限制。目前，已发展了多种常压电离源[3]，包括实时直接分析电离源（DirectAnalysisinRealTime）、解吸电喷雾电离源（DesorptionElectrosprayIonization）、电喷雾萃取电离源（ElectrosprayExtractionIonization）和纸喷雾电离源（PaperSprayIonization）等。常压电离源使电离过程能够在常温、常压下进行，降低了分析过程的成本，提高了分析的效率，使得质谱分析技术有了飞速的发展。1.2.1、实时直接分析电离源DART（DirectAnalysisinRealTime，DART）是一种非表面接触型解析/离子化质谱分析技术[4]。其原理是在大气压条件下，中性或惰性气体（如氮气或氦气）经过放电过程产生激发态原子，随后对该激发态原子进行快速加热和电场加速，使其解析并使待测样品表面的待测化合物瞬间离子化，进行质谱或串联质谱检测，从而实现样品的实时直接分析。该方法无需液体流动相，且可供调节的实验参数较少，操作更为简便，无需或极少需要样品前处理，因此在各领域得到了广泛应用。图1-2、DART质谱分析示意图,摘自参考文献[4]。1.2.2、解吸电喷雾电离源解吸电喷雾电离（DesorptionElectrosprayIonization，DESI）是一种新颖的质谱离子化方法[5]。它同时具有电喷雾电离（ESI）和其它解吸电离（DI）技术的特点，样品的离子化是通过向样品喷射由ESI产生的带电雾滴实现的。其原理是将溶剂溶解后的样品滴加在绝缘材料的表面上，待溶剂挥发后，样品会在材料表面沉积。将一定的电压施加于喷雾溶剂
山东师范大学硕士学位论文4以使其从雾化器的内套管中喷出，外套管喷出的高速N2气会将溶剂雾化并使其加速，令带电的溶剂液滴撞击到样品表面。样品在被高速液滴撞击后进入气相；同时由于N2气的存在,含有样品的带电液滴发生去溶剂化，并沿离子传输管迁移，进入质谱前端的毛细管，然后被检测器检测。DESI可以实现在大气压下对载物表面上的固体物质直接离子化，这是DESI的一个优势。目前其应用主要集中在利用其研究化学反应和分析各种化合物（例如药物、生物代谢产物和生物组织表面物质等）。图1-3、DESI质谱分析示意图，摘自参考文献[5]。1.2.3、电喷雾萃取电离源电喷雾萃取电离（ElectrosprayExtractionIonization，EESI）技术是一种新兴的离子化技术，它主要由电喷雾通道和样品引入通道构成[6]。其原理是带电试剂（如甲醇或水）在高压电场的作用下经由电喷雾通道喷出，形成大量微小带电液滴。这些带电液滴与样品通道喷出的中性样品液滴发生交叉融合，在离子源与质谱仪器离子入口之间的三维空间中发生能量和电荷的传递作用，使得样品中待测物获得电荷和能量，成为带电液滴，最终经历去溶剂过程成为气态离子，随后进入检测器进行检测。电喷雾萃取电离技术最早是为了分析复杂液体样品而发明的一种快速质谱分析技术。经过几年的发展，实现了对多种形态样品的检测，如液态样品、气溶胶样品、固态样品、凝聚态样品和气态样品。
本文编号：2922628
【文章来源】：山东师范大学山东省
【文章页数】：77 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
ESI质谱分析示意图，摘自参考文献[1]
山东师范大学硕士学位论文31.2、常压电离源传统的电离源要求电离环境是真空的，且对分析物的种类有所限制。目前，已发展了多种常压电离源[3]，包括实时直接分析电离源（DirectAnalysisinRealTime）、解吸电喷雾电离源（DesorptionElectrosprayIonization）、电喷雾萃取电离源（ElectrosprayExtractionIonization）和纸喷雾电离源（PaperSprayIonization）等。常压电离源使电离过程能够在常温、常压下进行，降低了分析过程的成本，提高了分析的效率，使得质谱分析技术有了飞速的发展。1.2.1、实时直接分析电离源DART（DirectAnalysisinRealTime，DART）是一种非表面接触型解析/离子化质谱分析技术[4]。其原理是在大气压条件下，中性或惰性气体（如氮气或氦气）经过放电过程产生激发态原子，随后对该激发态原子进行快速加热和电场加速，使其解析并使待测样品表面的待测化合物瞬间离子化，进行质谱或串联质谱检测，从而实现样品的实时直接分析。该方法无需液体流动相，且可供调节的实验参数较少，操作更为简便，无需或极少需要样品前处理，因此在各领域得到了广泛应用。图1-2、DART质谱分析示意图,摘自参考文献[4]。1.2.2、解吸电喷雾电离源解吸电喷雾电离（DesorptionElectrosprayIonization，DESI）是一种新颖的质谱离子化方法[5]。它同时具有电喷雾电离（ESI）和其它解吸电离（DI）技术的特点，样品的离子化是通过向样品喷射由ESI产生的带电雾滴实现的。其原理是将溶剂溶解后的样品滴加在绝缘材料的表面上，待溶剂挥发后，样品会在材料表面沉积。将一定的电压施加于喷雾溶剂
山东师范大学硕士学位论文4以使其从雾化器的内套管中喷出，外套管喷出的高速N2气会将溶剂雾化并使其加速，令带电的溶剂液滴撞击到样品表面。样品在被高速液滴撞击后进入气相；同时由于N2气的存在,含有样品的带电液滴发生去溶剂化，并沿离子传输管迁移，进入质谱前端的毛细管，然后被检测器检测。DESI可以实现在大气压下对载物表面上的固体物质直接离子化，这是DESI的一个优势。目前其应用主要集中在利用其研究化学反应和分析各种化合物（例如药物、生物代谢产物和生物组织表面物质等）。图1-3、DESI质谱分析示意图，摘自参考文献[5]。1.2.3、电喷雾萃取电离源电喷雾萃取电离（ElectrosprayExtractionIonization，EESI）技术是一种新兴的离子化技术，它主要由电喷雾通道和样品引入通道构成[6]。其原理是带电试剂（如甲醇或水）在高压电场的作用下经由电喷雾通道喷出，形成大量微小带电液滴。这些带电液滴与样品通道喷出的中性样品液滴发生交叉融合，在离子源与质谱仪器离子入口之间的三维空间中发生能量和电荷的传递作用，使得样品中待测物获得电荷和能量，成为带电液滴，最终经历去溶剂过程成为气态离子，随后进入检测器进行检测。电喷雾萃取电离技术最早是为了分析复杂液体样品而发明的一种快速质谱分析技术。经过几年的发展，实现了对多种形态样品的检测，如液态样品、气溶胶样品、固态样品、凝聚态样品和气态样品。
本文编号：2922628
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