石墨相氮化碳基功能材料的制备及光催化、传感性能研究

发布时间：2021-01-09 04:45

　　近年来,随着环境、能源、安全问题的日益突出,新型有机半导体材料石墨相氮化碳（g-C3N4）在各研究领域得到了广泛的关注。g-C3N4电子结构独特、化学稳定性好,较之于传统的金属半导体材料,成本相对低廉,且在催化反应过程中无有毒物质释放,环境友好。g-C3N4目前已被广泛用作选择性转换有机官能团、氧还原、可见光光催化分解水制氢的催化剂以及贵金属（Au、Ag、Pd、 Pt等）催化剂的负载,其在能源和材料领域的地位日益突出。本文利用计算机模拟这一现代化手段,对g-C3N4的结构、光学以及热学等基本性质作了系统的模拟,以从理论上挖掘其潜在应用价值；借助复合掺杂、超声波辐射剥层等手段对g-C3N4进行了改性,有效地促进了其在光催化以及荧光传感等领域的应用；并成功地利用微波辐射法快速制备了g-C3N4.具体的研究工作包括以下四点：1.利用第一性原理计算方法系统地计算模拟了g-C3N4的基本性能,如三维晶胞结构,电子云分布,能带结构,态密度,热学性质以及光学性质等。计算结果表明,g-C3N4是直接带隙半导体,带隙宽度为2.7eV；热稳定性良好；N周边的电子云密度明显高于C周边电子云密度；其在紫外光区... 

【文章来源】：安徽大学安徽省 211工程院校

【文章页数】：80 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

图１．３空心棒状ｇ－Ｃ３Ｎ４的透射电子显微镜图［２７］??Ｆｉ．?１．３?Ｔｒａｎｓｍｉｓｓｉｏｎ?ｅｌｅｃｔｒｏｎ?ｍｉｃｒｏｓｃｏＴＥＭｉｍａｅ?ｏｆ－ＣｓＮ＊?ｈｏｌｌｏｗ?ｖｅｓｓｅｌｓＰ？］??

首次定量了?ｇ－Ｃ３Ｎ４对Ａｇ／ＡｇＣｌ标准电极的平带电位为１．４２和１．２２Ｖ．近期，有??学者研宄发现，金属基ｇ－Ｃ３Ｎ４复合材料的催化制氢活性较单纯的ｇ－Ｃ３Ｎ４更高，??且以镜基复合材料的催化制氢活性最高［６６］，其催化机理如图１．６所示，其中??ＴＥＯＡ?（三乙醇胺）为助催化剂，Ａｃｒｉｆｌａｖｉｎｅ?（卩丫徒黄）为敏化剂，Ｍ为Ｎｉ或??Ｃｏ。??．ｒ??ＬＵＭＯ?１?＾?Ｉ?ｅ＂??２．５７?ｅＶ?！?＾ｔＭ＂（ＴＥ０Ａ）２］＾?．?ｆ??ＴＥＯＡ－＾－?２．６７?ｅＶ?／?＼?打?ｊ??ＨＯＭＣ＾—?Ｉ?［?Ｊ?打?ＴＥＯＡ??Ａｃｒｉｆｌａｖｉｎｅ?ｉ?ｊ??ｔＭ?丨（ＴＥ０Ａ）２］＋?Ｊ??Ｈ＋?１／２?Ｈａ??图１．６金属基ｇ－Ｃ３Ｎ４复合材料体系（［Ｍ（ＴＥＯＡ）２ｆ＋／ｇ－Ｃ３Ｎ４）的光催化制氧机理??Ｆｉｇ．?１．６?Ｐｒｏｐｏｓｅｄ?ｐａｔｈｗａｙ?ｆｏｒ?ｔｈｅ?ｐｈｏｔｏｃａｔａｌｙｔｉｃ?Ｈ２?ｐｒｏｄｕｃｔｉｏｎ?ｂｙ?［Ｍ（ＴＥＯＡ）２］２＋／ｇ－Ｃ３Ｎ４??ｓｙｓｔｅｍｓ．［６６］??１．３．４其他相关领域??ｇ－Ｃ３Ｎ４材料不仅在以上几个领域拥有广泛的应用研究

复合材料ＧＳ／ｇ－Ｃ３Ｎ４在环己焼的氧化反应中的催化机理，并给出了具体的催化氧??化机理示意图，如图Ｌ７所示，该项研究对目前的工业以及精细化学意义重大。??与此同时，Ｗａｎｇ等［７１］研宄发现过渡金属能有效提升ｇ－Ｃ３Ｎ４在碳氧化合物氧化??反应中的催化活性。??

【参考文献】：
期刊论文
[1]g-C3N4光催化性能的研究进展[J]. 楚增勇,原博,颜廷楠.  无机材料学报. 2014(08)
[2]碳掺杂α-S8的光学性质和弹性性质的第一性原理计算[J]. 阮林伟,朱玉俊,裘灵光,卢运祥.  物理化学学报. 2014(05)
[3]g-C3N4碳位掺杂电学及光学性质的分析[J]. 阮林伟,裘灵光,朱玉俊,卢运祥.  物理化学学报. 2014(01)
[4]C3N4基本性质的第一性原理研究[J]. 阮林伟,朱玉俊,裘灵光,卢运祥.  安徽大学学报(自然科学版). 2013(06)
[5]石墨相氮化碳的化学合成及应用[J]. 张金水,王博,王心晨.  物理化学学报. 2013(09)
[6]La掺杂BiVO4微米球的水热合成和光催化性能[J]. 刘国聪,金真,张喜斌,李险峰,刘鸿.  中国有色金属学报. 2013(03)
[7]Photocatalytic debromination of decabromodiphenyl ether by graphitic carbon nitride[J]. SUN ChunYan 1,2,CHEN ChunCheng 2,MA WanHong 2 & ZHAO JinCai 2* 1 College of Chemistry,Shaoxing University,Shaoxing 312000,China 2 Beijing National Laboratory for Molecular Sciences,Key Laboratory of Photochemistry,Institute of Chemistry,Chinese Academy of Sciences,Beijing 100190,China.  Science China（Chemistry）. 2012(12)
[8]Fluorescent nanoparticles for chemical and biological sensing[J]. LIU JianBo, YANG XiaoHai, HE XiaoXiao, WANG KeMin, WANG Qing, GUO QiuPing, SHI Hui, HUANG Jin & HUO XiQin State Key Laboratory of Chemo/Biosensing and Chemometrics; College of Chemistry and Chemical Engineering, Institute of Biology, Hunan University; Key Laboratory for Bio-Nanotechnology and Molecule Engineering of Hunan Province, Changsha 410082, China.  Science China（Chemistry）. 2011(08)
[9]电化学沉积法制备薄膜、涂层材料研究进展[J]. 王博,黄剑锋,夏常奎.  陶瓷. 2010(01)
[10]纳米材料第一性原理的模拟计算研究[J]. 罗春云,柴跃生,张敏刚.  材料研究与应用. 2009(04)



本文编号：2965998