石墨相氮化碳、石墨烯纳米复合材料在肿瘤诊疗一体化中的应用研究
发布时间：2021-01-12 00:03
类石墨相结构的材料是近年来新兴的无机碳基材料,包括氧化石墨烯（GO）和氮化碳（g-C3N4）在内的非金属碳基纳米材料已被广泛应用于催化和能源领域。类石墨相结构的纳米材料不仅具有出色的光学性能,而且还具有价廉、合成路线成熟、生物相容性高和细胞毒性低的特点。因此,氧化石墨烯（GO）和氮化碳（g-C3N4）的应用范围也逐渐扩展到生物传感、荧光成像及癌症治疗方面。本研究采用自上而下的方法制备了两种形态的石墨相氮化碳—氮化碳量子点和纳米片,并与具备化疗功能和声敏剂效果的天然药物姜黄素进行自组装,得到一个集成像与化疗/声动力协同治疗于一体的纳米诊疗平台。此外,光热疗法是治疗癌症的传统手段,甚至可以达到完全消融肿瘤的功效,利用课题组前期制备的GO/Ba Ho F5/PEG/AUY922纳米复合平台,我们进一步拓展了其药物释放、双模态成像及光热增敏治疗方面的应用。全文共分为五章。第一章综述了类石墨相材料的结构及生物应用、声动力疗法和光热疗法的具体作用原理等,并在此基础上提出了本文的研究设想。第二章我们首先制备了块状...
【文章来源】：上海师范大学上海市
【文章页数】：82 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
g-C3N4的三嗪结构
第一章上海师范大学硕士学位论文2物安全性，CNQDs可以作为有效的纳米载体或光疗剂用于癌症治疗，并且可以利用其荧光性能监测药物的代谢行为和肿瘤生长[14]。如图1-2所示[15]，通过合理选择分子前体或进行适当的后处理，CNQDs在生物医学领域可得到广泛应用，包括生物传感、生物成像以及响应性药物输送和光疗。图1-2氮化碳量子点的生物应用1.2.1氮化碳量子点制备方法CNQDs是由C、N和H元素组成的聚合材料，是基于三-s-三嗪环的平面刚性结构。随着合成技术的发展，CNQDs的制备取得了巨大进展。合成方法主要分为自上而下和自下而上两种方式。自上而下的合成方法主要是通过化学剥落、超声处理、化学剪裁、溶剂热处理、电化学氧化等方法使块状g-C3N4碎裂成小分子。自下而上的合成涉及小分子前体（主要由富氮分子组成）的自组装和聚合，以形成大分子体系，随后通过溶剂热处理，进行大分子的分解和碳化。每种方法都各有优缺点，需根据自己的需要进行合理选择。1.2.1.1自上而下的制备方法自上而下的制备方法包括很多步骤，该方法首先要制备大量的块状氮化碳作为前体模板，然后通过连续切割来使前体模板小型化，以达到纳米级的需求[16]。这种合成方法通常需要更高的能耗，因为块状g-C3N4的制备需要在高温下进行，富氮结构才得以热缩合。尽管通过自上而下的方法获得的CNQDs具有工艺复杂、成本高、结构不完整以及使用强酸、碱或氧化剂的缺点，但仍具有显著的优势，包括操作简单、发光性能良好、尺寸均匀，并可实现大规模制备等[17,18]。化学氧化法是一种常用的方法，即通过将极性含氧官能团引入碳原子，从而在极性溶剂中产生二维碳基纳米材料的稳定悬浮液[19]。若以强酸为氧化剂，在减小尺寸的同时使大量g-C3N4质子化，从而使CNQDs
米⒁獾氖牵?褂没?О?敕ê铣傻?CNQDs的后处理相对复杂，因为它需要从反应介质中去除过量的氧化剂（HNO3）。超声处理已被开发为制备包括碳QD和石墨烯QD在内的小型碳基QD的合适方法。与化学氧化法相比，使用超声处理合成的CNQDs具有相似的结构和化学组成。谢毅等研发了单层CNQDs的合成方法，首先使用块状g-C3N4作为模板，通过酸处理形成多孔结构的g-C3N4，然后在NH3·H2O的作用下进行水热处理，以剥落多孔g-C3N4，形成单层结构的超薄多孔纳米片。最后，在水溶液中对得到的超薄多孔纳米片进行超声粉碎，整个过程如图1-3所示[22]。这样制备的CNQDs平均大小为4nm，带负电，ζ电位绝对值高达40.4mV，赋予了量子点优异的稳定性。所制备的量子点悬浮液，可连续在数周内保持稳定。图1-3超声剥离制备氮化碳量子点水热切割也已被广泛开发利用，它是不引入有机溶剂的简单且绿色的合成方法。例如，Zhang等首次报道了，通过在180℃下对块状g-C3N4进行水热处理10h来制备可发射蓝色荧光的CNQDs的方法。制得的水溶性CNQDs粒径均匀分布在10nm左右，且量子产率为16.9％，可以用作非常有效的荧光探针，用于选择性检测金属离子[23]。1.2.1.2自下而上的制备方法自下而上的合成方法是一种使用有机分子作为前驱体制备氮化碳量子点的一步合成法。通常，有机分子的分解涉及三个步骤。第一步是有机分子倾向于通
【参考文献】：
期刊论文
[1]Sonodynamic therapy（SDT）: a novel strategy for cancer nanotheranostics[J]. Xueting Pan,Hongyu Wang,Shunhao Wang,Xiao Sun,Lingjuan Wang,Weiwei Wang,Heyun Shen,Huiyu Liu. Science China（Life Sciences）. 2018(04)
本文编号：2971734
【文章来源】：上海师范大学上海市
【文章页数】：82 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
g-C3N4的三嗪结构
第一章上海师范大学硕士学位论文2物安全性，CNQDs可以作为有效的纳米载体或光疗剂用于癌症治疗，并且可以利用其荧光性能监测药物的代谢行为和肿瘤生长[14]。如图1-2所示[15]，通过合理选择分子前体或进行适当的后处理，CNQDs在生物医学领域可得到广泛应用，包括生物传感、生物成像以及响应性药物输送和光疗。图1-2氮化碳量子点的生物应用1.2.1氮化碳量子点制备方法CNQDs是由C、N和H元素组成的聚合材料，是基于三-s-三嗪环的平面刚性结构。随着合成技术的发展，CNQDs的制备取得了巨大进展。合成方法主要分为自上而下和自下而上两种方式。自上而下的合成方法主要是通过化学剥落、超声处理、化学剪裁、溶剂热处理、电化学氧化等方法使块状g-C3N4碎裂成小分子。自下而上的合成涉及小分子前体（主要由富氮分子组成）的自组装和聚合，以形成大分子体系，随后通过溶剂热处理，进行大分子的分解和碳化。每种方法都各有优缺点，需根据自己的需要进行合理选择。1.2.1.1自上而下的制备方法自上而下的制备方法包括很多步骤，该方法首先要制备大量的块状氮化碳作为前体模板，然后通过连续切割来使前体模板小型化，以达到纳米级的需求[16]。这种合成方法通常需要更高的能耗，因为块状g-C3N4的制备需要在高温下进行，富氮结构才得以热缩合。尽管通过自上而下的方法获得的CNQDs具有工艺复杂、成本高、结构不完整以及使用强酸、碱或氧化剂的缺点，但仍具有显著的优势，包括操作简单、发光性能良好、尺寸均匀，并可实现大规模制备等[17,18]。化学氧化法是一种常用的方法，即通过将极性含氧官能团引入碳原子，从而在极性溶剂中产生二维碳基纳米材料的稳定悬浮液[19]。若以强酸为氧化剂，在减小尺寸的同时使大量g-C3N4质子化，从而使CNQDs
米⒁獾氖牵?褂没?О?敕ê铣傻?CNQDs的后处理相对复杂，因为它需要从反应介质中去除过量的氧化剂（HNO3）。超声处理已被开发为制备包括碳QD和石墨烯QD在内的小型碳基QD的合适方法。与化学氧化法相比，使用超声处理合成的CNQDs具有相似的结构和化学组成。谢毅等研发了单层CNQDs的合成方法，首先使用块状g-C3N4作为模板，通过酸处理形成多孔结构的g-C3N4，然后在NH3·H2O的作用下进行水热处理，以剥落多孔g-C3N4，形成单层结构的超薄多孔纳米片。最后，在水溶液中对得到的超薄多孔纳米片进行超声粉碎，整个过程如图1-3所示[22]。这样制备的CNQDs平均大小为4nm，带负电，ζ电位绝对值高达40.4mV，赋予了量子点优异的稳定性。所制备的量子点悬浮液，可连续在数周内保持稳定。图1-3超声剥离制备氮化碳量子点水热切割也已被广泛开发利用，它是不引入有机溶剂的简单且绿色的合成方法。例如，Zhang等首次报道了，通过在180℃下对块状g-C3N4进行水热处理10h来制备可发射蓝色荧光的CNQDs的方法。制得的水溶性CNQDs粒径均匀分布在10nm左右，且量子产率为16.9％，可以用作非常有效的荧光探针，用于选择性检测金属离子[23]。1.2.1.2自下而上的制备方法自下而上的合成方法是一种使用有机分子作为前驱体制备氮化碳量子点的一步合成法。通常，有机分子的分解涉及三个步骤。第一步是有机分子倾向于通
【参考文献】：
期刊论文
[1]Sonodynamic therapy（SDT）: a novel strategy for cancer nanotheranostics[J]. Xueting Pan,Hongyu Wang,Shunhao Wang,Xiao Sun,Lingjuan Wang,Weiwei Wang,Heyun Shen,Huiyu Liu. Science China（Life Sciences）. 2018(04)
本文编号：2971734
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/cailiaohuaxuelunwen/2971734.html
