基于无烟煤及石墨相氮化碳为原料的荧光碳点的制备与性能研究
发布时间：2021-01-18 17:18
碳点作为一种新型荧光碳纳米材料,由于发射波长可调节、无光闪烁现象、光稳定性高、生物相容性好、细胞毒性低、容易实现低成本合成等诸多优势,近年来备受研究者的青睐。如何有针对性的从分子层面选用化学性质与荧光碳点匹配的廉价前躯体、选取合适的工艺条件,实现碳点结构和发光性能的准确调控,对于碳点实际应用具有重要意义,同时对设计构筑碳基功能材料具有指导意义。本文以无烟煤和石墨相氮化碳为碳源,针对不同原料的结构和理化性质,系统设计了制备工艺路线,合成了具有低成本、发光可调的荧光碳点,主要研究结果如下:以晋城无烟煤为碳源前驱体,采用硝酸氧化法制备表面具有丰富含氧官能团的煤基碳点,所得碳点平均粒径为2.04 nm;采用有机胺分子为改性剂,基于化学接枝技术策略,实现有机胺分子表面接枝。不同碳链长度的有机胺接枝,能够显著影响碳点表面化学环境,并改变碳点的溶解性和光学性质:以罗丹明B作为参比,原始的煤基碳点荧光量子产率仅为0.73%,有机胺接枝后,改性碳点的荧光量子产率明显提升;在五种有机胺接枝的荧光碳点中,乙二胺接枝的碳点表现出最高的荧光量子产率（18.6%）;与原始的碳点相比,量子产率提高了24.5倍,在光...
【文章来源】：大连理工大学辽宁省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：119 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图１．１荧光碳纳米材料的分类??Ｆｉｇ?１．１?Ｔｈｅ?ｃｌａｓｓｉｆｉｃａｔｉｏｎ?ｏｆ?ｆｌｕｏｒｅｓｃｅｎｔ?ｃａｒｂｏｎ?ｎａｎｏｍａｔｅｒｉａｌｓ??
ｒａ＿ｊ羅關謂??Ｃａｒｂｏｎ?ｄｏｔｓ?Ｎａｎｏｄｉａｍｏｎｄ?Ｆｕｌｌｅｒｅｎｅ?Ｃａｒｂｏｎ?ｎａｎｏｔｕｂｅ?Ｇｒａｐｈｅｎｅ?ｏｘｉｄｅ??图１．１荧光碳纳米材料的分类??Ｆｉｇ?１．１?Ｔｈｅ?ｃｌａｓｓｉｆｉｃａｔｉｏｎ?ｏｆ?ｆｌｕｏｒｅｓｃｅｎｔ?ｃａｒｂｏｎ?ｎａｎｏｍａｔｅｒｉａｌｓ??碳是元素周期表第二周期第四副族的非金属，也是地球上含量较多的非金属元素。??碳有多种同素异形体，其中最常见的有：石墨、金刚石和无定形碳。这些同素异形体都??具有碳材料特有的优势：低毒性、高生物相容性和良好的化学惰性。但是这些传统的碳??材料由于缺少合适的禁带宽度，因此不能作为发光材料，做进一步的应用。但当将碳材??料纳米化后，由于粒径尺寸和表面化学性质的改变，它们也会具有发光现象（图Ｕ）。??－１?－??
??ＰＤｓ）在内的多种碳点相继被合成（图１．２）。这些材料尽管命名不同，所含官能团也不??尽相同，但它们的主体结构都是由碳元素构成的零维颗粒，由于小尺寸效应及表面的官??能团的作用，这类材料可以发射荧光，且兼具有碳材料低毒性、高生物相容性、良好的??化学惰性等诸多优势。它们在化学传感、生物成像、药物治疗等领域都展示出半导体量??子点和有机焚光染料不可媲美的优势，其优异的光学和电学性能也在发光二极管和光电??催化领域展示了巨大应用潜力。??１．１碳点的结构与性质??１＿１＿１碳点的结构和组成??碳点是由无定形或由具有晶格条纹的碳质核心和外部接枝多种官能团所组成的准??球形颗粒（图１．３）。具体来说，聚合物点和部分碳纳米点在透射电镜下是没有明显的??晶格条纹的，而碳量子点、石墨烯量子点和碳纳米点具有明显晶格条纹。根据合成方法??的不同，碳点表面的官能团也不尽相同，折算成碳点中的氧含量从５到５０?ｗｔ．％不等。??碳点表面丰富的含氧官能团赋予其优异的水溶性和易于功能化的特征。表面功能化可进??一步改变它们的理化性质，如它们在水油相的溶解度；表面含氧官能团的功能化也可显??著增强碳点的光致发光效果。??ＫｉＨ５ｃ＆＾（ｂＬ兔丨．．碳质核心：纳米颗粒、无定形碳等??〇?’?’?寡聚物、聚合物等??〇Ｈ??图１．３?（ａ）碳点的化学结构［４］和（ｂ）模型??Ｆｉｇ．?１．３?Ｔｈｅ?ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｉｌｌｕｓｔｒａｔｉｏｎ?ｏｆ?ｔｈｅ?（ａ）?ｃｈｅｍｉｃａｌ?ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ?ａｎｄ?（ｂ）?ｍｏｄｅｌ?ｏｆ?ＣＤｓ??综上所述
【参考文献】：
期刊论文
[1]碳量子点荧光猝灭法检测铁离子[J]. 刘雪萍,杨娟,白燕. 分析化学. 2016(05)
[2]可视化黄色荧光石油焦基碳量子点高效检测Cu2+（英文）[J]. 王月,吴文婷,吴明铂,孙洪迪,谢辉,胡超,吴雪岩,邱介山. 新型炭材料. 2015(06)
[3]荧光可调控的碳量子点的电化学制备及性质研究[J]. 李腾飞,李昳玮,肖璐,余洪涛,范楼珍. 化学学报. 2014(02)
本文编号：2985334
【文章来源】：大连理工大学辽宁省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：119 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图１．１荧光碳纳米材料的分类??Ｆｉｇ?１．１?Ｔｈｅ?ｃｌａｓｓｉｆｉｃａｔｉｏｎ?ｏｆ?ｆｌｕｏｒｅｓｃｅｎｔ?ｃａｒｂｏｎ?ｎａｎｏｍａｔｅｒｉａｌｓ??
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【参考文献】：
期刊论文
[1]碳量子点荧光猝灭法检测铁离子[J]. 刘雪萍,杨娟,白燕. 分析化学. 2016(05)
[2]可视化黄色荧光石油焦基碳量子点高效检测Cu2+（英文）[J]. 王月,吴文婷,吴明铂,孙洪迪,谢辉,胡超,吴雪岩,邱介山. 新型炭材料. 2015(06)
[3]荧光可调控的碳量子点的电化学制备及性质研究[J]. 李腾飞,李昳玮,肖璐,余洪涛,范楼珍. 化学学报. 2014(02)
本文编号：2985334
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