ZIF-67衍生物的纳米酶性质及其生物分析应用
发布时间：2021-03-07 17:39
沸石咪唑酸酯框架（ZIFs）作为金属有机框架的一个亚类,不仅具有MOFs的多孔性、大比表面积、易于修饰与合成结构可调控的特点,而且还拥有较好的热稳定性与化学稳定性,因而在多个领域已有研究与报道。目前对ZIFs进行改性或衍生使其充分发挥结构及性能优势已引起研究者们极大关注。同时,利用ZIFs丰富的孔结构和刚性结构,可将其用作载体模板与其它物质复合衍生得到相应复合材料。该材料不但兼具了主体和客体材料的优点,还可以由二者的协同作用产生新的性能,极大扩展了ZIFs的应用。而随着纳米科学与技术的不断发展,纳米酶已成为天然酶最有潜力的替代品。与天然酶相比,纳米酶不仅有较高的催化活性,而且具有成本低、合成可控、催化活性可调节、高稳定性和可规模生产的优点。已经报道了包括碳材料、金属纳米颗粒、金属氧化物、金属有机框架等用作纳米酶。在本文中,我们主要研究了钴沸石咪唑酯框架（ZIF-67）衍生物的纳米酶性质及其生物分析应用。具体内容如下:（1）ZIF-67衍生的N掺杂Co/C纳米立方体作为氧化物模拟酶用于多巴胺含量测定本章首先在水溶液中,室温搅拌20分钟得到ZIF-67,合成时加入CTAB表面活性剂调节ZI...
【文章来源】：西南大学重庆市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：85 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
Fe/NC-800的合成及多巴胺比色法的原理图[8]
形貌，使Fe纳米颗粒大量负载，最终得到活性较高的纳米酶催化剂[8]。Zhao课题组采用类似的方法合成FeNPs@Co3O4中空纳米笼（图1.2），即先将ZIF-67在空气中热解得到Co3O4纳米笼，再将Co3O4纳米笼和Fe2+溶液混合，NaBH4还原Fe2+，得到FeNPs@Co3O4中空纳米笼。该策略中，充分利用Co3O4纳米笼结构，它可富集FeNPs，制作成一个简单的“纳米反应器”，使其催化活性大大增强[9]。图1.1Fe/NC-800的合成及多巴胺比色法的原理图[8]Figure1.1SchematicdiagramofFe/NC-800synthesisanddopaminecolorimetry图1.2FeNPs@Co3O4HNCs的合成示意图[9]Figure1.2SynthesisdiagramofFeNPs@Co3O4HNCs（3）ZIFs与生物酶复合生物酶本身存在着稳定性差，对环境敏感等问题限制了它在实际中的应用。而ZIFs可作为载体与酶结合，起着稳定和保护酶的作用[10]。除了ZIFs富含大量微孔和大比表面积外，进一步来说，它的合成条件比较温和，一般可在水溶液中，室温条件下合成，这使得ZIFs成为负载生物酶比较理想的载体。ZIFs与酶结合通常采用共沉淀法，即在合成ZIFs的过程中加入生物酶，利用生物酶上的基团与ZIFs中的基团相互作用或者加入PVP作为连接剂进行连接。如图1.3如示，在合成ZIF-8的同时加入细胞色素c修饰
西南大学硕士学位论文4的PVP，最终得到细胞色素c包覆的ZIF-8。这样的复合材料展现出高于游离细胞色素c10倍的过氧化物酶活性，在检测痕量暴露的有机过氧化物中表现出超高的灵敏度[11]。图1.3细胞色素c包覆ZIF-8的制备[11]Figure1.3PreparationofZIF-8coatedwithcytochromec（4）ZIFs与ZIFs的复合一般是先将已经生长的ZIFs作为晶种诱导另一种ZIFs在其表面进行生长，这样可以得到具两种ZIFs特性的双ZIFs复合材料。特别地，对于像ZIF-8与ZIF-67的复合，有机配体都为2-甲基咪唑，它们复合可形成新的形貌结构和性能的复合材料。图1.4所示，先室温超声合成ZIF-67作为种子，然后将含Zn2+的甲醇溶液加入到上述种子溶液中，再进行超声得到核-壳状的ZIF-67@ZIF-8，最后将整个混合溶液水热得到中空Zn/Co-ZIF。ZIF-8涂层和中空内腔增强了气体存储和多孔限域，使这种独特的催化剂对乙炔半氢化有出色的活性和选择性[12]。图1.4中空Zn/Co-ZIF的制备[12]Figure1.4PreparationofhollowZn/Co-ZIF（5）ZIFs与碳材料（氧化石墨烯，碳纳米管，碳点等）复合ZIFs与碳材料的复合已经成为现在的一大研究热点。通过ZIFs中的基团与碳材料中的基团间相互作用或者由于两种材料间的静电相互作用使其复合。形成的复合材料不仅提高了ZIFs本身的导电性，还提高了催化性能或者光学性质，使其在分析传感领域展现出更优异的性能。如图1.5所示，发蓝光的聚乙烯亚胺修饰的碳量子点（BPEI-CQDs）被包裹在ZIF-8里，合成后的复合材料（BPEI-CQDs/ZIF-8）不仅保持了出色的荧光性
本文编号：3069530
【文章来源】：西南大学重庆市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：85 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
Fe/NC-800的合成及多巴胺比色法的原理图[8]
形貌，使Fe纳米颗粒大量负载，最终得到活性较高的纳米酶催化剂[8]。Zhao课题组采用类似的方法合成FeNPs@Co3O4中空纳米笼（图1.2），即先将ZIF-67在空气中热解得到Co3O4纳米笼，再将Co3O4纳米笼和Fe2+溶液混合，NaBH4还原Fe2+，得到FeNPs@Co3O4中空纳米笼。该策略中，充分利用Co3O4纳米笼结构，它可富集FeNPs，制作成一个简单的“纳米反应器”，使其催化活性大大增强[9]。图1.1Fe/NC-800的合成及多巴胺比色法的原理图[8]Figure1.1SchematicdiagramofFe/NC-800synthesisanddopaminecolorimetry图1.2FeNPs@Co3O4HNCs的合成示意图[9]Figure1.2SynthesisdiagramofFeNPs@Co3O4HNCs（3）ZIFs与生物酶复合生物酶本身存在着稳定性差，对环境敏感等问题限制了它在实际中的应用。而ZIFs可作为载体与酶结合，起着稳定和保护酶的作用[10]。除了ZIFs富含大量微孔和大比表面积外，进一步来说，它的合成条件比较温和，一般可在水溶液中，室温条件下合成，这使得ZIFs成为负载生物酶比较理想的载体。ZIFs与酶结合通常采用共沉淀法，即在合成ZIFs的过程中加入生物酶，利用生物酶上的基团与ZIFs中的基团相互作用或者加入PVP作为连接剂进行连接。如图1.3如示，在合成ZIF-8的同时加入细胞色素c修饰
西南大学硕士学位论文4的PVP，最终得到细胞色素c包覆的ZIF-8。这样的复合材料展现出高于游离细胞色素c10倍的过氧化物酶活性，在检测痕量暴露的有机过氧化物中表现出超高的灵敏度[11]。图1.3细胞色素c包覆ZIF-8的制备[11]Figure1.3PreparationofZIF-8coatedwithcytochromec（4）ZIFs与ZIFs的复合一般是先将已经生长的ZIFs作为晶种诱导另一种ZIFs在其表面进行生长，这样可以得到具两种ZIFs特性的双ZIFs复合材料。特别地，对于像ZIF-8与ZIF-67的复合，有机配体都为2-甲基咪唑，它们复合可形成新的形貌结构和性能的复合材料。图1.4所示，先室温超声合成ZIF-67作为种子，然后将含Zn2+的甲醇溶液加入到上述种子溶液中，再进行超声得到核-壳状的ZIF-67@ZIF-8，最后将整个混合溶液水热得到中空Zn/Co-ZIF。ZIF-8涂层和中空内腔增强了气体存储和多孔限域，使这种独特的催化剂对乙炔半氢化有出色的活性和选择性[12]。图1.4中空Zn/Co-ZIF的制备[12]Figure1.4PreparationofhollowZn/Co-ZIF（5）ZIFs与碳材料（氧化石墨烯，碳纳米管，碳点等）复合ZIFs与碳材料的复合已经成为现在的一大研究热点。通过ZIFs中的基团与碳材料中的基团间相互作用或者由于两种材料间的静电相互作用使其复合。形成的复合材料不仅提高了ZIFs本身的导电性，还提高了催化性能或者光学性质，使其在分析传感领域展现出更优异的性能。如图1.5所示，发蓝光的聚乙烯亚胺修饰的碳量子点（BPEI-CQDs）被包裹在ZIF-8里，合成后的复合材料（BPEI-CQDs/ZIF-8）不仅保持了出色的荧光性
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