表面等离激元增强钙钛矿量子点薄膜自发辐射研究
发布时间：2021-03-29 06:18
卤化铅型钙钛矿型量子点（PQDs）具有合成简单、尺寸和形貌可控、折光指数高、发光颜色易调节以及激子线宽窄的优点,在纳米光子学尤其是单光子源领域有巨大的应用前景。然而,室温下PQDs的慢速自发辐射（激子具有2～30 ns的长寿命）使其难以满足高速率纳米光子光源的需要。本论文利用表面等离激元微腔耦合产生的Purcell效应提升PQDs的自发辐射强度和速率,研究银纳米结构、聚合物间隔层特性以及激发光特性对PQD薄膜的自发辐射强度和速率的影响,为开发高强、高速钙钛矿量子点光源提供指导。主要研究内容如下:采用高温热注入法,以碳酸铯和卤化铅作为前驱体,以十八烯为反应介质,合成以油酸和油胺为配体、尺寸小于10 nm的全无机钙钛矿量子点（Cs Pb X3,X=Cl,Br,I或Cl/Br和Br/I的混合）。通过调节卤化铅的摩尔比,实现带隙能量和发射光谱在整个可见光区域内（410～700 nm）可调。钙钛矿量子点表现出14～40 nm的发射半峰宽,高达90%的量子产率以及在2～30 ns之间的荧光寿命等光致发光特性。采用偏振荧光光谱研究PQD溶液荧光发射的各向异性,发现发射光谱和激发光谱去极化度趋近于1。...
【文章来源】：河南大学河南省
【文章页数】：88 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
D块状载体和纳米晶体材料中的色心
表面等离激元增强钙钛矿量子点薄膜自发辐射研究4体晶格与单层MoS2耦合的示意图[20]。这种具有费米子性质的带电极化子具有比玻色子更高的非线性。温度是另一个影响因素，因为它可以调节TMDCs激子-等离激元相互作用[21]。由于TMDCs中激子的结合能很大，因此可以将温度从液氦温度升温至室温甚至更高的温度，从而在较大范围内改变激子的组成[22]。图1-2（c）为位于WS2单分子层上的金纳米棒的温度相关的暗场散射光谱，其中灰色箭头表示激子能量的演化方向。Cuadra等人[23]通过将温度降至液氮温度以下，证明了单个银纳米棱镜中的等离激元与带电激子之间的相互作用。这种混合的带电极化子通过以类似于与微腔耦合加快激子输运速率的方式来提高载流子迁移率，这对于TMDCs实现在光电器件的应用具有重要意义[24]。图1-2(a)2DTMDCs的原子排列示意图；(b)等离子体晶格与单层MoS2的耦合示意图；(c)位于单层WS2上的金纳米棒随温度变化的暗场散射光谱TMDCs的另一特性是能够在沟谷中形成具有明确螺旋度的激子[25]。通过测量与平面微腔耦合的TMDCs的螺旋分辨极化子发射可以证明其高谷自由度[26]。极化子的这一特性可用于光自旋-谷霍尔效应、谷开关转换器和光学双稳态的研究。总之，TMDCs由于其单层组成、高振子强度、高谷自由度以及优异的调谐能力，是一类极具发展前景的新型耦合体系的激子结构。此外，其单层特性以及高机械阻力有望实现在柔性器件中的应用。1.2.3碳纳米管碳纳米管作为一种光与物质之间存在强相互作用的一维量子材料，高振子强度和大的激子结合能使其成为在近红外区域实现耦合的理想材料[27]。此外，优异的机械性能使
第1章绪论5其成为新一代高性能集成电路的重要材料。2016年，Graf等人[28]在具有衍射极限的法布里-珀罗平面微腔和等离激元晶体中，证实了碳纳米管形成光-物质混合态的可能性。这种耦合在新型光电器件和极化子激光的应用方面有着无限潜力。2017年，Graf等人[29]在电泵浦平面微腔中观察到极化子的热化和极化子发射，这表明利用碳纳米管实现极化子激光的无限可能性。1.2.4钙钛矿图1-3(a)钙钛矿晶胞示意图；(b)卤化铅型钙钛矿的主要性能钙钛矿是另一类具有独特性能的二维量子材料。1839年，GustavRose在乌拉尔山脉第一次发现了具有钙钛矿结构的化合物CaTiO3。现在我们将化学式为ABX3型的化合物都称为钙钛矿，其中A、B分别代表尺寸较大的阳离子和尺寸较小的阳离子，X代表阴离子。通过改变卤化物阴离子X-可以很容易地调节带隙。当B离子的半径比A离子的半径小得多时，钙钛矿呈立方晶型，其中A的配位数为12，B的配位数为6，X的配位数为8。如图1-3（a）所示，六配位的B位阳离子与X位阴离子形成一个BX6八面体，八面体共点连接形成三维空间结构，A位阳离子位于该框架的空穴中。但是由于对离子半径的限制严格，只有很少的钙钛矿具有这种理想的立方结构。Goldschmidt容忍因子=A+X√2(B+X）（其中为相应的离子半径）是衡量给定化合物在理想钙钛矿结构中结晶程度的指标。若＜0.89或＞1.02，那么该化合物在配位数较低的正交或四边形结构中对称性降低。作为光子器件的一种新型材料，卤化铅型钙钛矿主要包括有机/无机阳离子A（MA+、FA+和Cs+)、金属阳离子B（Pb2+、Sn2+）和卤素阴离子X（Cl-、Br-和I-）。卤化铅型钙钛矿兼具胶体材料在化学合成上的批量化、低成本、尺寸形貌可控和组成可调的优势，
【参考文献】：
期刊论文
[1]基于无机铅卤钙钛矿的第一性原理分析[J]. 蔡俊伟,林忠海,陈一,房茂文,高菲,陈宏,李晓林. 化学研究. 2019(06)
[2]发光防伪与加密功能材料研究进展[J]. 赫付涛,朱维维,李寒梅,孟献瑞,徐元清,丁涛,房晓敏,张文凯. 化学研究. 2019(03)
[3]掺杂碳点的制备及其应用研究进展[J]. 王晓鹏,张韬毅,陈婧. 化学研究. 2019(01)
[4]碳纳米材料在修饰电极领域的应用[J]. 谷飞,鲍昌昊,黄蓉萍,马静芳,李元,李梅,程寒. 化学研究. 2017(02)
[5]锗酸铋闪烁晶体的研究综述[J]. 廖晶莹,叶崇志,杨培志. 化学研究. 2004(04)
本文编号：3107067
【文章来源】：河南大学河南省
【文章页数】：88 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
D块状载体和纳米晶体材料中的色心
表面等离激元增强钙钛矿量子点薄膜自发辐射研究4体晶格与单层MoS2耦合的示意图[20]。这种具有费米子性质的带电极化子具有比玻色子更高的非线性。温度是另一个影响因素，因为它可以调节TMDCs激子-等离激元相互作用[21]。由于TMDCs中激子的结合能很大，因此可以将温度从液氦温度升温至室温甚至更高的温度，从而在较大范围内改变激子的组成[22]。图1-2（c）为位于WS2单分子层上的金纳米棒的温度相关的暗场散射光谱，其中灰色箭头表示激子能量的演化方向。Cuadra等人[23]通过将温度降至液氮温度以下，证明了单个银纳米棱镜中的等离激元与带电激子之间的相互作用。这种混合的带电极化子通过以类似于与微腔耦合加快激子输运速率的方式来提高载流子迁移率，这对于TMDCs实现在光电器件的应用具有重要意义[24]。图1-2(a)2DTMDCs的原子排列示意图；(b)等离子体晶格与单层MoS2的耦合示意图；(c)位于单层WS2上的金纳米棒随温度变化的暗场散射光谱TMDCs的另一特性是能够在沟谷中形成具有明确螺旋度的激子[25]。通过测量与平面微腔耦合的TMDCs的螺旋分辨极化子发射可以证明其高谷自由度[26]。极化子的这一特性可用于光自旋-谷霍尔效应、谷开关转换器和光学双稳态的研究。总之，TMDCs由于其单层组成、高振子强度、高谷自由度以及优异的调谐能力，是一类极具发展前景的新型耦合体系的激子结构。此外，其单层特性以及高机械阻力有望实现在柔性器件中的应用。1.2.3碳纳米管碳纳米管作为一种光与物质之间存在强相互作用的一维量子材料，高振子强度和大的激子结合能使其成为在近红外区域实现耦合的理想材料[27]。此外，优异的机械性能使
第1章绪论5其成为新一代高性能集成电路的重要材料。2016年，Graf等人[28]在具有衍射极限的法布里-珀罗平面微腔和等离激元晶体中，证实了碳纳米管形成光-物质混合态的可能性。这种耦合在新型光电器件和极化子激光的应用方面有着无限潜力。2017年，Graf等人[29]在电泵浦平面微腔中观察到极化子的热化和极化子发射，这表明利用碳纳米管实现极化子激光的无限可能性。1.2.4钙钛矿图1-3(a)钙钛矿晶胞示意图；(b)卤化铅型钙钛矿的主要性能钙钛矿是另一类具有独特性能的二维量子材料。1839年，GustavRose在乌拉尔山脉第一次发现了具有钙钛矿结构的化合物CaTiO3。现在我们将化学式为ABX3型的化合物都称为钙钛矿，其中A、B分别代表尺寸较大的阳离子和尺寸较小的阳离子，X代表阴离子。通过改变卤化物阴离子X-可以很容易地调节带隙。当B离子的半径比A离子的半径小得多时，钙钛矿呈立方晶型，其中A的配位数为12，B的配位数为6，X的配位数为8。如图1-3（a）所示，六配位的B位阳离子与X位阴离子形成一个BX6八面体，八面体共点连接形成三维空间结构，A位阳离子位于该框架的空穴中。但是由于对离子半径的限制严格，只有很少的钙钛矿具有这种理想的立方结构。Goldschmidt容忍因子=A+X√2(B+X）（其中为相应的离子半径）是衡量给定化合物在理想钙钛矿结构中结晶程度的指标。若＜0.89或＞1.02，那么该化合物在配位数较低的正交或四边形结构中对称性降低。作为光子器件的一种新型材料，卤化铅型钙钛矿主要包括有机/无机阳离子A（MA+、FA+和Cs+)、金属阳离子B（Pb2+、Sn2+）和卤素阴离子X（Cl-、Br-和I-）。卤化铅型钙钛矿兼具胶体材料在化学合成上的批量化、低成本、尺寸形貌可控和组成可调的优势，
【参考文献】：
期刊论文
[1]基于无机铅卤钙钛矿的第一性原理分析[J]. 蔡俊伟,林忠海,陈一,房茂文,高菲,陈宏,李晓林. 化学研究. 2019(06)
[2]发光防伪与加密功能材料研究进展[J]. 赫付涛,朱维维,李寒梅,孟献瑞,徐元清,丁涛,房晓敏,张文凯. 化学研究. 2019(03)
[3]掺杂碳点的制备及其应用研究进展[J]. 王晓鹏,张韬毅,陈婧. 化学研究. 2019(01)
[4]碳纳米材料在修饰电极领域的应用[J]. 谷飞,鲍昌昊,黄蓉萍,马静芳,李元,李梅,程寒. 化学研究. 2017(02)
[5]锗酸铋闪烁晶体的研究综述[J]. 廖晶莹,叶崇志,杨培志. 化学研究. 2004(04)
本文编号：3107067
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