Pr 3+ :Y 2 SiO 5 /ZnO-TiO 2 /ACF复合材料的制备及其光催化性能
发布时间：2021-03-30 00:08
采用溶胶-凝胶法将ZnO掺杂进荧光粉/TiO2体系,并以活性炭纤维（ACF）为载体,制备了Pr3+∶Y2SiO5/ZnO-TiO2/ACF复合材料。采用XRD、SEM、EDS、FS和UV-vis DRS,对材料的结构及性能进行了表征,并以亚甲基蓝为模拟降解物,考察了ZnO掺杂量对复合材料可见光催化性能的影响。结果表明,当ZnO掺杂质量为TiO2质量的10%时,制得的复合材料光催化性能最强,在500 mL质量浓度为15 mg/L的亚甲基蓝溶液中反应12 h后亚甲基蓝去除率高达98.0%,反应符合拟一级动力学方程,反应速率常数为0.341 3 h-1,是未掺杂ZnO的Pr3+∶Y2SiO5/TiO2/ACF的1.75倍,复合材料重复使用4次后亚甲基蓝去除率仍然保持在85%以上。
【文章来源】：精细化工. 2017,34(05)北大核心EICSCD
【文章页数】：6 页
【部分图文】：
光反应装置示意图
0%-PYZTA中，绝大多数TiO2为锐钛矿相并且检测出了金红石相的衍射峰，ZnO的引入促进了TiO2从锐钛矿相向金红石相的转变，此外，还有极少量属于ZnO的衍射峰;30%-PYZTA、50%-PYZTA谱图中没有明显的ZnO与TiO2的衍射峰，取而代之的是二者的混晶结构Zn2TiO4的衍射峰，并随着ZnO掺杂质量的升高，Zn2TiO4峰强度有明显的提升;70%-PYZTA、90%-PYZTA谱图中，ZnO的特征衍射峰变得尖锐，TiO2的衍射峰明显减弱;各样品未检出荧光粉的衍射峰，这是由于荧光粉掺杂过少，其衍射峰被其他物质衍射峰遮蔽。图2PY荧光粉及不同ZnO质量掺杂比制备的PYZTA的XＲD谱图Fig．2XＲDpatternsofPYfluorescentpowderandPYZTAcompositessynthesizedwithdifferentdopingmassratioofZnO2.2样品的形貌及元素分析不同样品的形貌分析结果见图3。图3a为PY荧光粉的SEM，材料呈不规则团聚状，颗粒尺寸约40～60nm。图3b为TiO2/ACF材料的SEM，可看出TiO2在ACF表面附着一层比较均匀的薄膜，部分龟裂，这是由于样品经过高温煅烧，TiO2的薄膜结构遭到破坏，从而导致细块状TiO2的出现。图3c为PYTA的SEM，可看出PYTA比TiO2/ACF夹杂更多的大块状颗粒，此块状物质为TiO2包覆的PY荧光粉颗粒，当可见光穿透TiO2包覆层后，能被PY荧光粉吸收而发射出紫外光，从而直接被TiO2利用。图3d为PYZA的SEM，ACF上附着的一层球形颗粒即为ZnO纳米球。图3e为10%-PYZTA的SEM，可以看出ZnO纳米球与TiO2颗粒混合均匀，附着在ACF纤维上，局部大块状颗粒为复合半导体包覆的荧光粉颗粒。图3f为10%-PYZTA循环使用4次后的SEM，与图3e相比，ACF表面的催化剂有轻微脱落。·490·精细化工FINECHEMICALS第34卷
a—PYfluorescentpowder;b—TiO2/ACF;c—PYTA;d—PYZA;e—10%-PYZTA;f—usedafterfourtimesof10%-PYZTA图3不同样品的SEM照片Fig．3SEMmicrographsofthesamples对10%-PYZTA样品进行能谱面扫描，结果见图4。能谱分析表明，荧光粉掺杂的复合半导体材料已负载到ACF上，10%-PYZTA所含元素主要为C、O、Ti、Zn、Si、Y、Pr。Ti、Zn元素的面分布进一步证实SEM的分析结果，ZnO纳米球与TiO2颗粒均匀地复合负载于ACF上。图410%-PYZTA的能谱图及Ti、Zn元素的面分布图Fig．4EDSpatternsof10%-PYZTAandsurfacedistributionofTiandZn2.3样品的荧光光谱(FS)分析不同样品的荧光光谱分析结果见图5。从图中可以看出:上转换PY荧光粉在波长为488nm可见光激发下，发射出的荧光范围在290～340nm，分别在312nm和320nm左右出现两组峰，该可见-紫外的上转换主要是由于光子的激发态吸收(ESA)所致［18］，同时伴随着4f-5d轨道上辐射驰豫能量传递上转换(ETU)过程［19］。图中Pr3+∶Y2SiO5/TiO2(PYT)复合粉体和PYTA复合材料的荧光强度明显低于PY荧光粉的强度，这是由于在PYT复合粉体和PYTA复合材料中的荧光粉发出的紫外光被TiO2利用所致;同时，PYTA的荧光强度稍高于PYT复合粉体的荧光强度，这是由于载体ACF自身强烈的吸光性能，提高了PYTA的吸光效率，激发荧光粉释放出较多的紫外光。10%-PYZTA的荧光强度最低，这是由于ZnO/TiO2半导体复合纳米粒子形成耦合作用，抑制了电子和空穴复合，提高了量子效率和对光线的利用率，发射出的紫外光变少，所以其荧光强度最低。图5样品的荧光发射光谱Fig．5Fluorescenceemissionspectraofthesamples2.4样品的紫外-可见漫反射(UV-visDＲS)分析样品的UV-visDＲS光谱分析结果见图6?
本文编号：3108456
【文章来源】：精细化工. 2017,34(05)北大核心EICSCD
【文章页数】：6 页
【部分图文】：
光反应装置示意图
0%-PYZTA中，绝大多数TiO2为锐钛矿相并且检测出了金红石相的衍射峰，ZnO的引入促进了TiO2从锐钛矿相向金红石相的转变，此外，还有极少量属于ZnO的衍射峰;30%-PYZTA、50%-PYZTA谱图中没有明显的ZnO与TiO2的衍射峰，取而代之的是二者的混晶结构Zn2TiO4的衍射峰，并随着ZnO掺杂质量的升高，Zn2TiO4峰强度有明显的提升;70%-PYZTA、90%-PYZTA谱图中，ZnO的特征衍射峰变得尖锐，TiO2的衍射峰明显减弱;各样品未检出荧光粉的衍射峰，这是由于荧光粉掺杂过少，其衍射峰被其他物质衍射峰遮蔽。图2PY荧光粉及不同ZnO质量掺杂比制备的PYZTA的XＲD谱图Fig．2XＲDpatternsofPYfluorescentpowderandPYZTAcompositessynthesizedwithdifferentdopingmassratioofZnO2.2样品的形貌及元素分析不同样品的形貌分析结果见图3。图3a为PY荧光粉的SEM，材料呈不规则团聚状，颗粒尺寸约40～60nm。图3b为TiO2/ACF材料的SEM，可看出TiO2在ACF表面附着一层比较均匀的薄膜，部分龟裂，这是由于样品经过高温煅烧，TiO2的薄膜结构遭到破坏，从而导致细块状TiO2的出现。图3c为PYTA的SEM，可看出PYTA比TiO2/ACF夹杂更多的大块状颗粒，此块状物质为TiO2包覆的PY荧光粉颗粒，当可见光穿透TiO2包覆层后，能被PY荧光粉吸收而发射出紫外光，从而直接被TiO2利用。图3d为PYZA的SEM，ACF上附着的一层球形颗粒即为ZnO纳米球。图3e为10%-PYZTA的SEM，可以看出ZnO纳米球与TiO2颗粒混合均匀，附着在ACF纤维上，局部大块状颗粒为复合半导体包覆的荧光粉颗粒。图3f为10%-PYZTA循环使用4次后的SEM，与图3e相比，ACF表面的催化剂有轻微脱落。·490·精细化工FINECHEMICALS第34卷
a—PYfluorescentpowder;b—TiO2/ACF;c—PYTA;d—PYZA;e—10%-PYZTA;f—usedafterfourtimesof10%-PYZTA图3不同样品的SEM照片Fig．3SEMmicrographsofthesamples对10%-PYZTA样品进行能谱面扫描，结果见图4。能谱分析表明，荧光粉掺杂的复合半导体材料已负载到ACF上，10%-PYZTA所含元素主要为C、O、Ti、Zn、Si、Y、Pr。Ti、Zn元素的面分布进一步证实SEM的分析结果，ZnO纳米球与TiO2颗粒均匀地复合负载于ACF上。图410%-PYZTA的能谱图及Ti、Zn元素的面分布图Fig．4EDSpatternsof10%-PYZTAandsurfacedistributionofTiandZn2.3样品的荧光光谱(FS)分析不同样品的荧光光谱分析结果见图5。从图中可以看出:上转换PY荧光粉在波长为488nm可见光激发下，发射出的荧光范围在290～340nm，分别在312nm和320nm左右出现两组峰，该可见-紫外的上转换主要是由于光子的激发态吸收(ESA)所致［18］，同时伴随着4f-5d轨道上辐射驰豫能量传递上转换(ETU)过程［19］。图中Pr3+∶Y2SiO5/TiO2(PYT)复合粉体和PYTA复合材料的荧光强度明显低于PY荧光粉的强度，这是由于在PYT复合粉体和PYTA复合材料中的荧光粉发出的紫外光被TiO2利用所致;同时，PYTA的荧光强度稍高于PYT复合粉体的荧光强度，这是由于载体ACF自身强烈的吸光性能，提高了PYTA的吸光效率，激发荧光粉释放出较多的紫外光。10%-PYZTA的荧光强度最低，这是由于ZnO/TiO2半导体复合纳米粒子形成耦合作用，抑制了电子和空穴复合，提高了量子效率和对光线的利用率，发射出的紫外光变少，所以其荧光强度最低。图5样品的荧光发射光谱Fig．5Fluorescenceemissionspectraofthesamples2.4样品的紫外-可见漫反射(UV-visDＲS)分析样品的UV-visDＲS光谱分析结果见图6?
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