煤矸石基复合型功能材料的构筑及其吸附、催化性能研究
发布时间：2021-04-07 02:54
煤矸石是我国储量最大的固体废弃物之一,其大量堆放已经对环境造成了严重的污染。本论文旨在利用煤矸石丰富的化学组成和独特的表面结构构筑复合型功能材料,并将其应用于污染物吸附和降解领域,以求实现以废治废、变废为宝之目的。本研究首先通过插层及包覆改性的方法制备了煤矸石纳米片@十六烷基三甲基溴化铵（CM@CTAB）复合材料,然后以重金属离子Cr（Ⅵ）为目标污染物,研究了吸附剂用量、Cr（Ⅵ）初始浓度、溶液pH值、共存阴阳离子对Cr（Ⅵ）去除效率的影响。通过粉末X-射线衍射（XRD）、傅里叶变换红外光谱（FT-IR）、扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、X-射线光电子能谱（XPS）和Zeta电位等表征手段对吸附剂的微观结构进行了表征,并深入分析了Cr（Ⅵ）去除机理。结果表明吸附耦合还原是CM@CTAB去除Cr（Ⅵ）的主要机制。本文又以三聚氰胺和煤矸石为原料,通过一步热聚合法构筑了含有双氮缺陷（氰基和氮空位）的复合型催化剂C3N4-CG。利用XRD、FT-IR、SEM、TEM、XPS、电子自旋共振（EPR）等表征手段和密度泛函理论（DFT）...
【文章来源】：内蒙古大学内蒙古自治区 211工程院校
【文章页数】：87 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
高岭石晶体结构模型[8]
硕士研究生毕业论文4面上。煤矸石能够锚定贵金属粒子防止其团聚的原因主要有两方面：一方面是因为其主要的成分高岭石具有较大的比表面积，另一方面是因为高岭石丰富的表面羟基会对贵金属粒子起键合固定作用。Li等人[27]将Na2PdCl4溶液和高岭石的水溶液均匀混合后，利用超声浸渍法将Pd纳米颗粒成功的负载在了高岭石纳米片上。图1.2是Kaolinite和合成的PdNPs/Kaolinite的SEM和TEM图。如图1.2(a)和(b)所示，高岭石整体呈现出较为平滑的表面结构。虽然高岭石表面Pd的负载量在不断变化，如图1.2(c)、(d)和(e)所示，但可以看到Pd纳米颗粒都能够均匀的分散在高岭石的表面各处，呈现出良好的分散性和稳定性。此外，通过放大的透射电镜图像显示(图1.2(f))，平均晶格间距为0.225nm处的晶格条纹对应于Pd的(111)平面，进一步表明Pd纳米粒子在高岭石表面的成功负载。图1.2高岭土的SEM图(a)和TEM图(b)，(3.0、1.5、1.0%)钯/高岭土的TEM(c,d,e)和3.0%钯/高岭土的钯的HRTEM图(f)[27]Figure1.2(a)SEMand(b)TEMimagesofkaolinite;(c,d,e)TEMimagesofPd/kaolinite(3.0,1.5,1.0%);(f)HRTEMimageofPdforPd/kaolinite(3.0%)[27]
硕士研究生毕业论文51.2.4煤矸石负载半导体在环境污染日益严重的今天，发展一种绿色、高效和可持续的半导体光催化剂并将其应用于环境治理一直是广大环境工作者的共同目标。目前，大家普遍认为基于二氧化钛的光催化技术在降解污染物保护环境方面有广阔的应用前景，因为半导体二氧化钛具有成本低廉、对环境无污染和高稳定性等优点。然而，其自身差的导电性、吸附性和粉末易于发生团聚等缺点也会对催化反应带来不利的影响，故一些研究者选用高岭石、埃洛石、蒙脱石、沸石分子筛和坡缕石等矿物作为二氧化钛的载体去解决这一问题。Li等人[28]利用溶胶-凝胶法制备了具有2D/2D结构的TiO2/Kaolinite复合型光催化剂。图1.3(a,b,c)分别是TiO2/Kaolinite复合材料的SEM、TEM和HRTEM图，图1.3(d,e,f)分别是乙酸功能化后TiO2/Kaolinite复合材料的SEM、TEM和HRTEM图。可以看到在两种复合材料中，二氧化钛纳米颗粒均能够较好的分散在高岭石的表面上，并且载体高岭石也能显著提高复合材料整体的的吸附性和循环稳定性。图1.3TiO2/kaolinite的TEM和HRTEM图(a-c)，CH3COOH功能化后TiO2/kaolinite的TEM和HRTEM图(d-f)[28]Figure1.3TEMandHRTEMimagesforTiO2/kaolinitecomposite(a–c)andCH3COOHfunctionalizedTiO2/kaolinitecomposite(d–f)[28]除了二氧化钛，其他半导体如C3N4[29]、BiOCl[30]和CdS[31]也被成功的负载在了高岭石纳米片上，构筑的复合型催化剂的催化性能往往是单个半导体催化剂的数倍，这极大地提高了这些半导体的催化能力，同时也促进了复合材料对环境污染物的降解能力，拓宽了光催化材料的应用范围。
本文编号：3122654
【文章来源】：内蒙古大学内蒙古自治区 211工程院校
【文章页数】：87 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
高岭石晶体结构模型[8]
硕士研究生毕业论文4面上。煤矸石能够锚定贵金属粒子防止其团聚的原因主要有两方面：一方面是因为其主要的成分高岭石具有较大的比表面积，另一方面是因为高岭石丰富的表面羟基会对贵金属粒子起键合固定作用。Li等人[27]将Na2PdCl4溶液和高岭石的水溶液均匀混合后，利用超声浸渍法将Pd纳米颗粒成功的负载在了高岭石纳米片上。图1.2是Kaolinite和合成的PdNPs/Kaolinite的SEM和TEM图。如图1.2(a)和(b)所示，高岭石整体呈现出较为平滑的表面结构。虽然高岭石表面Pd的负载量在不断变化，如图1.2(c)、(d)和(e)所示，但可以看到Pd纳米颗粒都能够均匀的分散在高岭石的表面各处，呈现出良好的分散性和稳定性。此外，通过放大的透射电镜图像显示(图1.2(f))，平均晶格间距为0.225nm处的晶格条纹对应于Pd的(111)平面，进一步表明Pd纳米粒子在高岭石表面的成功负载。图1.2高岭土的SEM图(a)和TEM图(b)，(3.0、1.5、1.0%)钯/高岭土的TEM(c,d,e)和3.0%钯/高岭土的钯的HRTEM图(f)[27]Figure1.2(a)SEMand(b)TEMimagesofkaolinite;(c,d,e)TEMimagesofPd/kaolinite(3.0,1.5,1.0%);(f)HRTEMimageofPdforPd/kaolinite(3.0%)[27]
硕士研究生毕业论文51.2.4煤矸石负载半导体在环境污染日益严重的今天，发展一种绿色、高效和可持续的半导体光催化剂并将其应用于环境治理一直是广大环境工作者的共同目标。目前，大家普遍认为基于二氧化钛的光催化技术在降解污染物保护环境方面有广阔的应用前景，因为半导体二氧化钛具有成本低廉、对环境无污染和高稳定性等优点。然而，其自身差的导电性、吸附性和粉末易于发生团聚等缺点也会对催化反应带来不利的影响，故一些研究者选用高岭石、埃洛石、蒙脱石、沸石分子筛和坡缕石等矿物作为二氧化钛的载体去解决这一问题。Li等人[28]利用溶胶-凝胶法制备了具有2D/2D结构的TiO2/Kaolinite复合型光催化剂。图1.3(a,b,c)分别是TiO2/Kaolinite复合材料的SEM、TEM和HRTEM图，图1.3(d,e,f)分别是乙酸功能化后TiO2/Kaolinite复合材料的SEM、TEM和HRTEM图。可以看到在两种复合材料中，二氧化钛纳米颗粒均能够较好的分散在高岭石的表面上，并且载体高岭石也能显著提高复合材料整体的的吸附性和循环稳定性。图1.3TiO2/kaolinite的TEM和HRTEM图(a-c)，CH3COOH功能化后TiO2/kaolinite的TEM和HRTEM图(d-f)[28]Figure1.3TEMandHRTEMimagesforTiO2/kaolinitecomposite(a–c)andCH3COOHfunctionalizedTiO2/kaolinitecomposite(d–f)[28]除了二氧化钛，其他半导体如C3N4[29]、BiOCl[30]和CdS[31]也被成功的负载在了高岭石纳米片上，构筑的复合型催化剂的催化性能往往是单个半导体催化剂的数倍，这极大地提高了这些半导体的催化能力，同时也促进了复合材料对环境污染物的降解能力，拓宽了光催化材料的应用范围。
本文编号：3122654
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