铁酸锰基磁性复合材料制备及吸附性能研究

发布时间：2017-04-23 17:04

  本文关键词：铁酸锰基磁性复合材料制备及吸附性能研究，，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：腐植酸因其分子上含有羧基、羟基、羰基等活性基团,而具有吸附、离子交换、络合等特性,作为吸附剂在环境领域得到了广泛应用。活性炭具有发达的微孔结构、较大的比表面积和吸附容量、原料来源广及易于其他物质复合等特点,被广泛地用作吸附材料,其作为吸附剂具有二次污染小、低密度、低毒性等优点。单纯的腐植酸和活性炭材料作为吸附剂有一定的局限性,这两种材料在水溶液中的分散性较好,吸附过后难以富集和分离,增加了回收成本,使用不当可能会造成二次污染,从而限制了其应用领域。本文采用化学共沉淀法合成的MnFe_2O_4代替传统磁载体Fe3O4,有效的规避了合成Fe3O4过程中Fe(Ⅱ)的氧化问题,且不需要惰性气体保护,简化了合成条件,且保证了合成的复合吸附剂有足够的铁磁性。MnFe_2O_4与腐植酸、活性炭包覆或是担载合成具有铁磁性的复合吸附剂,赋予吸附剂铁磁性,使吸附剂的分离、回收、再生过程变得简单。为此本论文主要研究MnFe_2O_4与腐植酸、活性炭复合材料的制备及其对水体污染物吸附及再生性能。具体包括以下内容:(1)采用化学共沉淀法合成了黄腐酸包覆铁酸锰复合材料(MnFe_2O_4/FA)。该材料颗粒尺寸约为3μm,黄腐酸含量为7%,由于FA分子中含有大量的羧基使MnFe_2O_4/FA的pHPZC降低到3.12,使得MnFe_2O_4/FA可在较宽的pH范围内使用。系统地研究了MnFe_2O_4/FA对Cu(Ⅱ)和Pb(Ⅱ)的吸附性能。该吸附剂在外界低磁场作用下,两分钟之内就可从溶液中分离。考察了时间、温度和pH对吸附的影响,分析可知吸附过程符合准二级动力学方程,约1h达到平衡,较好的符合Langmuir吸附模型。在室温pH=7时,MnFe_2O_4/FA对Cu(Ⅱ)和Pb(Ⅱ)的最大吸附量分别为48.78mg/g和42.02mg/g。最后初步分析了MnFe_2O_4/FA对Cu(Ⅱ)和Pb(Ⅱ)的吸附机理。(2)以腐植酸钠为原料,化学共沉淀法合成腐植酸包覆铁酸锰复合材料(MnFe_2O_4/HA)。MnFe_2O_4/HA颗粒直径约为200nm,腐植酸含量为8.94%。MnFe_2O_4与MnFe_2O_4/HA的BET比表面积分别为124.62m~2/g、87.95m~2/g;饱和磁化强度分别为41.15emu/g、34.01emu/g,包覆HA后比表面积及饱和磁化强度均有所降低。平衡吸附量在pH=(3-7)阶段吸附量随pH值增大而快速增加,在pH7以后吸附量基本无多大变化。动力学及等温吸附研究表明该吸附过程符合准二级动力学方程,2h达到吸附平衡,较好的符合Langmuir吸附模型,在室温p H=9.0条件下最大吸附量为29.94mg/g。在亚甲基蓝(MB)和甲基橙(MO)混合溶液中,MnFe_2O_4/HA对亚甲基蓝(MB)具有很好的选择性吸附能力;在甲醇和乙酸混合洗脱液中,洗脱再生6次后仍有较高的吸附效果,表明MnFe_2O_4/HA具有较好的循环再生性能。(3)采用化学共沉淀法合成活性炭担载铁酸锰磁性复合材料(AC/MnFe_2O_4)。该材料颗粒尺寸约为几十微米,其中活性炭的质量含量约为41.15%,对染料废水中MB、MO和罗丹明B(RhB)三种类型染料表现出很好的吸附效果。AC/MnFe_2O_4对MB、MO染料的吸附基本上不受溶液pH值的影响,在p H=3-9的范围内都具有良好的吸附能力。由于RhB在水溶液受pH值的变化而带不同种类电荷,所以对RhB的吸附量随溶液pH值的升高有所降低,但仍具有良好的吸附能力。AC/MnFe_2O_4对MB、MO和RhB染料的最大吸附量分别为49.75mg/g、39.68mg/和36.76 mg/g。AC/MnFe_2O_4可以有效的吸附去除染料废水中的MB、MO和RhB染料。(4)采用活性炭担载铁酸锰的磁性复合材料(AC/MnFe_2O_4)作为吸附剂,系统地研究了其对抗生素药物磺胺(SA)的吸附性能。发现AC/MnFe_2O_4对SA的吸附受溶液pH值的影响较大,随着p H的增加吸附量逐渐降低,在p H=3-5的酸性条件下具有较好的吸附能力;室温pH=6条件下,AC/MnFe_2O_4对SA的吸附为准二级动力学过程,较好的符合Langmuir等温吸附模型,计算得到最大吸附量为17.30 mg/g;随着循环次数的增加,AC/MnFe_2O_4对SA的吸附去除效率逐渐降低。
【关键词】：铁酸锰 腐植酸 活性炭 复合材料 吸附 水体污染物
【学位授予单位】：安徽建筑大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TB33;O647.3
【目录】：

• 摘要5-7
• Abstract7-13
• 第一章 绪论13-25
• 1.1 课题背景13
• 1.2 尖晶石型铁酸锰材料研究进展13-18
• 1.2.1 机械法14
• 1.2.2 固相法14-15
• 1.2.3 液相法15-18
• 1.2.4 气相法18
• 1.3 腐植酸在水体治理方面应用18-21
• 1.3.1 腐植酸与重金属离子的作用18-19
• 1.3.2 腐植酸对有机染料的吸附19-20
• 1.3.3 腐植酸对多环芳烃和农药的吸附20-21
• 1.4 碳质材料在水体治理方面应用21-23
• 1.4.1 碳质材料对重金属离子的吸附21-22
• 1.4.2 碳质材料对有机染料的吸附22-23
• 1.4.3 碳质材料对多环芳烃和抗生素的吸附23
• 1.5 课题的提出23-25
• 第二章 铁酸锰/黄腐酸制备及对Cu(Ⅱ)与Pb(Ⅱ)吸附性能研究25-35
• 2.1 引言25-26
• 2.2 实验部分26-27
• 2.2.1 实验试剂与主要仪器26
• 2.2.2 MnFe_2O_4/FA的制备26-27
• 2.2.3 表征与测试27
• 2.2.4 实验方法27
• 2.3 结果与讨论27-34
• 2.3.1 形貌与结构27-29
• 2.3.2 吸附动力学29-30
• 2.3.3 温度对吸附量的影响30-31
• 2.3.4 pH值对吸附量的影响31-32
• 2.3.5 等温吸附模型32-33
• 2.3.6 MnFe_2O_4/FA脱附再生33-34
• 2.4 本章小结34-35
• 第三章 铁酸锰/腐植酸的制备及其对亚甲基蓝选择性吸附35-44
• 3.1 引言35
• 3.2 实验部分35-38
• 3.2.1 实验试剂与主要仪器35-36
• 3.2.2 MnFe_2O_4/HA的制备36-37
• 3.2.3 表征与测试37
• 3.2.4 实验方法37-38
• 3.3 结果与讨论38-43
• 3.3.1 形貌与结构38-39
• 3.3.2 pH对吸附量的影响39-40
• 3.3.3 吸附动力学40-41
• 3.3.4 等温吸附模型41-42
• 3.3.5 MnFe_2O_4/HA对MB的选择性吸附42-43
• 3.3.6 MnFe_2O_4/HA脱附再生43
• 3.4 本章小结43-44
• 第四章 活性炭/铁酸锰制备及对亚甲基蓝、甲基橙和罗丹明B的吸附44-55
• 4.1 引言44
• 4.2 实验部分44-46
• 4.2.1 实验试剂与主要仪器44-45
• 4.2.2 AC/MnFe_2O_4的制备45
• 4.2.3 表征与测试45-46
• 4.2.4 实验方法46
• 4.3 结果与讨论46-54
• 4.3.1 形貌与结构46-48
• 4.3.2 AC/MnFe_2O_4对MB的吸附48-49
• 4.3.3 AC/MnFe_2O_4对MO的吸附49-51
• 4.3.4 AC/MnFe_2O_4对RhB的吸附51-53
• 4.3.5 AC/MnFe_2O_4对三种染料的脱附再生53-54
• 4.4 本章小结54-55
• 第五章 活性碳/铁酸锰复合材料对磺胺的吸附研究55-62
• 5.1 引言55
• 5.2 实验部分55-57
• 5.2.1 实验试剂与主要仪器55-56
• 5.2.2 实验方法56-57
• 5.3 结果与讨论57-61
• 5.3.1 标准曲线57-58
• 5.3.2 等温吸附模型58-59
• 5.3.3 吸附动力学59-60
• 5.3.4 pH对吸附的影响60-61
• 5.3.5 AC/MnFe_2O_4 的脱附再生61
• 5.4 本章小结61-62
• 第六章 结论62-63
• 参考文献63-70
• 致谢70-71
• 作者简介及读研期间主要科研成果71

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