Na原子链表面等离激元特性的含时密度泛函研究

发布时间：2021-08-03 12:07

　　本文用含时密度泛函理论研究了线性Na原子链的表面等离激元机理.主要在原子尺度下模拟计算了体系随着原子数增加及原子间距变化的集体激发过程.研究发现线性原子链有一个普遍的特性——存在一个纵模和两个横模.两个横模一般在实验上很难被观测到.纵模随着原子链长度增加,能量红移的同时,该纵模主峰的强度呈线性增长.随着原子个数的增加,端点模式（TE）开始蓝移,能量和偶极强度都逐渐趋向饱和.横模能量被劈裂的原因概括如下:（一）每个位置的电子受到的势不同,在两端的电子受到的势要比在中间的电子受到的势要高,因此两端的电荷积累也比中间多;（二）端点存在悬挂键,所以中间的电子-电子间相互作用与端点的不一样,这两方面又都与原子间距d有关. 

【文章来源】：原子与分子物理学报. 2020,37(03)北大核心

【文章页数】：6 页

【部分图文】：

Na15原子链在X、Y、Z轴三个方向的偶极吸收谱.

而横向激发随着链长增加主要有两个分支:一支位于4.23 eV左右,是低能区,另一支位于5.11 eV附近,是高能区,这里表示为TE模式和TC模式. 图3给出了这些峰的能量和偶极强度与链长的关系,电子激发由TC模式主导,能量逐渐红移,强度增加;随着链长增加,TE模式能量蓝移,且能量和强度逐渐趋于稳定,最终,TE模式和TC模式仅存在一个有限的能量差. 这两个模式的能量和偶极强度随着链长的改变出现了不同的演变,这表明两个模式的起源是不同的,而较大的偶极强度则说明这两个模式是集体激发.实验中还没有关于有限原子链的横向激发的直接测量,在对一维线性纳米颗粒测算时,横向激发只发现了一个峰,随着长度的增加,峰的能量也发生蓝移且强度增加,这与TE模式相似,但具体有几个峰则是未知,因为所用的链太短或者太长,在这两种情况下,即使有别的模式,也会被主模式给淹没.

实验中还没有关于有限原子链的横向激发的直接测量,在对一维线性纳米颗粒测算时,横向激发只发现了一个峰,随着长度的增加,峰的能量也发生蓝移且强度增加,这与TE模式相似,但具体有几个峰则是未知,因为所用的链太短或者太长,在这两种情况下,即使有别的模式,也会被主模式给淹没.为了进一步理解等离激元共振机理,我们画出了纵向激发的主峰能量随原子个数的变化,我们发现,无论原子个数是奇数还是偶数,吸收谱的能量都随着原子个数的增加而红移,这与前面的结论是一致的,表面原子个数的就性等离激元共振没有任何影响. 横向激发也同样没有收到影响.

【参考文献】：
期刊论文
[1]人工局域表面等离激元诱导的超透射（英文）[J]. 张莉,赵茂雄,刘亮,孟岩,向红,何光宏,韩德专.  原子与分子物理学报. 2018(02)
[2]环形石墨烯纳米结构的等离激元激发[J]. 尹海峰,张红.  四川大学学报(自然科学版). 2015(02)
[3]氮掺杂六角石墨烯纳米结构的近红外等离激元研究[J]. 尹海峰,张红,岳莉.  物理化学学报. 2014(06)



本文编号：3319592