中温煤沥青基碳量子点的制备与结构解析
发布时间：2021-08-17 08:58
以中温煤沥青为碳源,采用HNO3预处理结合球磨过程及双氧水氧化刻蚀的方法制备沥青基荧光碳量子点,以CQDs的收率和荧光量子产率为目标,获得最优制备条件:反应时间6 h、H2O2加入量100 mL（c-CQDs）,此时,CQDs收率和荧光量子产率分别为6.3%和11.2%,且尺寸均匀、粒径分布在4-14 nm。延长反应时间至8 h（a-CQDs）,碳量子点团聚; H2O2用量增加至120 mL（b-CQDs）则导致碳量子点氧化过度,颗粒小且杂乱无章。对不同条件下所制备的CQDs进行XPS、红外光谱、热重、13C NM R、Raman和晶相分析,探究反应条件对CQDs结构的影响规律。结果表明,就碳含量而言,a-CQDs>b-CQDs>c-CQDs,氧元素含量则为b-CQDs>c-CQDs>a-CQDs。各CQDs结构中C主要以芳碳形式存在,c-CQDs的C=O、O-C=O含量最高,而b-CQDs的C-O含量最高,13C NM R分析发现CQDs中表征平均芳环...
【文章来源】：燃料化学学报. 2020,48(10)北大核心EICSCD
【文章页数】：11 页
【部分图文】：
CQDs的形成机理示意图Figure1FormationmechanismofCQDs
晶结构，导致CQDs的产率和φU降低。综上所述，为制备出高收率和高φU的CQDs，最优的制备工艺条件为:反应时间6h，H2O2加入量100mL，产物记为c-CQDs。图4不同条件下CQDs的收率和荧光量子产率Figure4YieldandfluorescencequantumyieldofCQDsunderdifferentconditions图5CQDs的TEM照片及粒径分布((a)，(a"))a-CQDs、((b)，(b"))b-CQDs和((c)，(c"))c-CQDsFigure5TEMimagesandsizedistributionsofa-CQDs((a)，(a"))，b-CQDs((b)，(b"))andc-CQDs((c)，(c"))第10期崔瀛丹等:中温煤沥青基碳量子点的制备与结构解析3611
C=C被部分打断并形成了C－O，可推断当H2O2量过多时，产生的·OH会破坏CQDs的碳质核心结构。在1540、1427和1335cm－1处分别出现－C=N的伸缩振动、C－N=的伸缩振动和－NO2的对称伸缩振动峰，这是制备过程中HNO3预处理与后续氧化过程所链接的基团。对比b-CQDs的－C=N峰强度及c-CQDs的C－N=强度变化趋势，推测在H2O2的作用下，C－N=被氧化为－C=N。在1035cm－1处出现C－O的伸缩振动峰，b-CQDs在此处的峰较强。图6ＲM与CQDs的红外光谱谱图Figure6FT-IＲspectraofＲMandCQDs2．3．4TG-DTG分析图7为ＲM和CQDs的TG-DTG曲线。由7(a)可知，ＲM有三个失重区间，分别为室温－220、220－480和480－800℃，对应于水分与小分子脱除、强共价键的断裂和缩聚成焦三类反应，失重速率峰温为343℃(图7(b))。a-CQDs、b-CQDs和c-CQDs的TG和DTG曲线不仅与ＲM的差异显著，三者也明显不同，但均未出现恒重阶段，终温800℃时c-CQDs的总失重率大于其余两者(图7(a))。在主要热解段105－700℃，a-CQDs、b-CQDs和c-CQDs的失重率分别为47.5%、52.5%和60.1%。4611燃料化学学报第48卷
【参考文献】：
期刊论文
[1]煤炭开采对环境的污染与清洁开采技术[J]. 张立中. 资源节约与环保. 2019(11)
[2]煤焦油深加工中的环境风险问题及防范策略[J]. 于殿伟. 化学工程与装备. 2019(09)
[3]初探煤沥青及其应用[J]. 赵亚楠. 炭素. 2019(03)
[4]Synthesis of fluorescent carbon quantum dots from aqua mesophase pitch and their photocatalytic degradation activity of organic dyes[J]. Youliang Cheng,Mengsha Bai,Jian Su,Changqing Fang,Hang Li,Jing Chen,Jieming Jiao. Journal of Materials Science & Technology. 2019(08)
[5]煤焦油沥青基炭材料的研究进展[J]. 周云辉,谷小虎,林雄超. 炭素技术. 2019(02)
[6]水溶性沥青基碳量子点测Cu2+的条件优化[J]. 苏英杰,高丽娟,乔小琴,龚晓飞,程俊霞. 辽宁科技大学学报. 2017(04)
[7]样品位置对碳材料XRD测试结果的影响[J]. 李同起,杨晓光,许正辉,孙银洁,王晓叶. 宇航材料工艺. 2009(04)
[8]不同馏程闪蒸油制预炭化沥青的热解行为及其性质研究[J]. 刘春法,单长春,杜勇,高晋生. 上海化工. 2007(04)
[9]热重质谱联用研究兖州煤的热解行为[J]. 闫金定,崔洪,杨建丽,刘振宇. 中国矿业大学学报. 2003(03)
博士论文
[1]基于煤炭及其衍生产物的荧光碳点制备与应用研究[D]. 胡超.大连理工大学 2015
硕士论文
[1]煤沥青基碳量子点的制备及荧光检测中的应用[D]. 李跃辉.大连理工大学 2017
[2]煤基荧光碳点的制备及其性能调控[D]. 孟勋.中北大学 2017
本文编号：3347472
【文章来源】：燃料化学学报. 2020,48(10)北大核心EICSCD
【文章页数】：11 页
【部分图文】：
CQDs的形成机理示意图Figure1FormationmechanismofCQDs
晶结构，导致CQDs的产率和φU降低。综上所述，为制备出高收率和高φU的CQDs，最优的制备工艺条件为:反应时间6h，H2O2加入量100mL，产物记为c-CQDs。图4不同条件下CQDs的收率和荧光量子产率Figure4YieldandfluorescencequantumyieldofCQDsunderdifferentconditions图5CQDs的TEM照片及粒径分布((a)，(a"))a-CQDs、((b)，(b"))b-CQDs和((c)，(c"))c-CQDsFigure5TEMimagesandsizedistributionsofa-CQDs((a)，(a"))，b-CQDs((b)，(b"))andc-CQDs((c)，(c"))第10期崔瀛丹等:中温煤沥青基碳量子点的制备与结构解析3611
C=C被部分打断并形成了C－O，可推断当H2O2量过多时，产生的·OH会破坏CQDs的碳质核心结构。在1540、1427和1335cm－1处分别出现－C=N的伸缩振动、C－N=的伸缩振动和－NO2的对称伸缩振动峰，这是制备过程中HNO3预处理与后续氧化过程所链接的基团。对比b-CQDs的－C=N峰强度及c-CQDs的C－N=强度变化趋势，推测在H2O2的作用下，C－N=被氧化为－C=N。在1035cm－1处出现C－O的伸缩振动峰，b-CQDs在此处的峰较强。图6ＲM与CQDs的红外光谱谱图Figure6FT-IＲspectraofＲMandCQDs2．3．4TG-DTG分析图7为ＲM和CQDs的TG-DTG曲线。由7(a)可知，ＲM有三个失重区间，分别为室温－220、220－480和480－800℃，对应于水分与小分子脱除、强共价键的断裂和缩聚成焦三类反应，失重速率峰温为343℃(图7(b))。a-CQDs、b-CQDs和c-CQDs的TG和DTG曲线不仅与ＲM的差异显著，三者也明显不同，但均未出现恒重阶段，终温800℃时c-CQDs的总失重率大于其余两者(图7(a))。在主要热解段105－700℃，a-CQDs、b-CQDs和c-CQDs的失重率分别为47.5%、52.5%和60.1%。4611燃料化学学报第48卷
【参考文献】：
期刊论文
[1]煤炭开采对环境的污染与清洁开采技术[J]. 张立中. 资源节约与环保. 2019(11)
[2]煤焦油深加工中的环境风险问题及防范策略[J]. 于殿伟. 化学工程与装备. 2019(09)
[3]初探煤沥青及其应用[J]. 赵亚楠. 炭素. 2019(03)
[4]Synthesis of fluorescent carbon quantum dots from aqua mesophase pitch and their photocatalytic degradation activity of organic dyes[J]. Youliang Cheng,Mengsha Bai,Jian Su,Changqing Fang,Hang Li,Jing Chen,Jieming Jiao. Journal of Materials Science & Technology. 2019(08)
[5]煤焦油沥青基炭材料的研究进展[J]. 周云辉,谷小虎,林雄超. 炭素技术. 2019(02)
[6]水溶性沥青基碳量子点测Cu2+的条件优化[J]. 苏英杰,高丽娟,乔小琴,龚晓飞,程俊霞. 辽宁科技大学学报. 2017(04)
[7]样品位置对碳材料XRD测试结果的影响[J]. 李同起,杨晓光,许正辉,孙银洁,王晓叶. 宇航材料工艺. 2009(04)
[8]不同馏程闪蒸油制预炭化沥青的热解行为及其性质研究[J]. 刘春法,单长春,杜勇,高晋生. 上海化工. 2007(04)
[9]热重质谱联用研究兖州煤的热解行为[J]. 闫金定,崔洪,杨建丽,刘振宇. 中国矿业大学学报. 2003(03)
博士论文
[1]基于煤炭及其衍生产物的荧光碳点制备与应用研究[D]. 胡超.大连理工大学 2015
硕士论文
[1]煤沥青基碳量子点的制备及荧光检测中的应用[D]. 李跃辉.大连理工大学 2017
[2]煤基荧光碳点的制备及其性能调控[D]. 孟勋.中北大学 2017
本文编号：3347472
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