Fe、Co和Ni磷化物纳米材料制备与催化氨硼烷释氢和光催化还原二氧化碳研究
发布时间：2021-11-13 00:07
以煤、石油、天然气为主的化石能源是当今社会能耗的主要来源,化石燃料的大量开采也产生了化石能源枯竭、温室效应、环境污染等问题。因此开发可再生的清洁能源、减少碳排放显得尤为重要。氢气作为清洁、可再生能源受到人们的广泛关注,而在二氧化碳的捕获和利用方面,光催化还原二氧化碳过程同样备受青睐。为解决上述问题,找到一种高效、廉价的催化剂成为当今社会的研究热点。本文以开发高活性的非贵金属催化剂为立足点,通过制备过渡金属磷化物、二氧化钛负载钴纳米粒子等材料,分别对氨硼烷的水解释氢、光催化还原二氧化碳进行了研究,取得的结果如下:1.利用次磷酸钠为磷源,四氧化三钴、氧化镍、四氧化三铁等金属氧化物为金属源,合成了一系列非贵金属磷化物纳米材料（CoP-Co2P、CoP-Ni2P、CoP-FeP等）,并通过XRD、SEM、ICP、TEM等进行了表征。利用制备的纳米材料进行催化氨硼烷水解释氢研究,发现CoP-Co2P效果最佳,CoP-Ni2P次之。并对CoP-Co2P在其用量、反应温度、碱浓度及稳定性方面...
【文章来源】：云南师范大学云南省
【文章页数】：67 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
氨硼烷分子的立体结构
图 1.2 氨硼烷水解反应机理[24]Xu 和 Chandra 等[25]对非贵过渡金属催化氨硼烷的水解脱氢机行推理研究。研究表明，AB 分子中 B-N 配位键与催化剂界面成活化的络合物中间体。随后形成的这种活化络合物中间体受进攻，之后形成 HO-BH2在催化剂的作用下与水分子反应放示)。由此机理看出，上述反应动力学的快慢决定于催化剂金键的活化能力，催化剂对反应速率起着非常关键的作用，催脱氢速度也千差万别。
图 1.2 氨硼烷水解反应机理[24]Qiang Xu 和 Chandra 等[25]对非贵过渡金属催化氨硼烷的水解脱氢机理通过理论计算进行推理研究。研究表明，AB 分子中 B-N 配位键与催化剂界面产生相互作用，形成活化的络合物中间体。随后形成的这种活化络合物中间体受到 H2O中氧原子的进攻，之后形成 HO-BH2在催化剂的作用下与水分子反应放出氢气(如图 1.3 所示)。由此机理看出，上述反应动力学的快慢决定于催化剂金属对氨硼烷中硼氮键的活化能力，催化剂对反应速率起着非常关键的作用，催化剂不同 AB 水解脱氢速度也千差万别。图 1.3 氨硼烷水解反应机理[25]
【参考文献】：
期刊论文
[1]氨硼烷水解制氢的研究进展[J]. 杨兰,罗威,程功臻. 大学化学. 2014(06)
[2]金属催化氨硼烷制氢研究进展[J]. 杨晓婧,尚伟,李兰兰,田冉,唐成春. 电源技术. 2014(07)
[3]金属掺杂对TiO2光催化还原CO2制甲酸甲酯活性的影响[J]. 李会亮,尹晓红,隋丹丹,董虹志. 化工新型材料. 2012(08)
[4]储氢材料的研究现状与发展趋势[J]. 杨明,王圣平,张运丰,韩波,吴金平,程寒松. 硅酸盐学报. 2011(07)
[5]光催化还原CO2的研究进展[J]. 赵毅,李晓蕾,马双忱. 化工环保. 2011(02)
[6]TiO2光催化还原CO2研究进展[J]. 王超,陈达,刘姝,黄岳祥,范美强,舒康颖. 材料导报. 2011(07)
[7]C-TiO2光催化还原CO2的实验研究[J]. 薛丽梅,张风华,樊惠娟,陈彬,白雪峰. 矿冶工程. 2011(01)
[8]新型储氢材料及其热力学与动力学问题[J]. 孙立贤,宋莉芳,姜春红,刘淑生,焦成丽,王爽,司晓亮,张箭,李芬,徐芬,黄风雷. 中国科学:化学. 2010(09)
[9]高密度储氢材料研究进展[J]. 陶占良,彭博,梁静,程方益,陈军. 中国材料进展. 2009(Z1)
[10]Fe3+掺杂纳米TiO2催化剂光催化还原CO2的性能[J]. 樊君,刘恩周,曾波,胡晓云,陈国亮,原俊杰. 石油化工. 2009(07)
博士论文
[1]高压下硫化氢和氨硼烷结构和动力学性质的从头算分子动力学研究[D]. 汪连城.吉林大学 2010
硕士论文
[1]新型非贵金属Fe、Ni基纳米催化剂的结构调控与催化制氢性能[D]. 严晓栋.华东理工大学 2017
[2]多孔碳负载钴基纳米颗粒制备及催化氨硼烷水解制氢研究[D]. 王海霞.南开大学 2016
本文编号：3491911
【文章来源】：云南师范大学云南省
【文章页数】：67 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
氨硼烷分子的立体结构
图 1.2 氨硼烷水解反应机理[24]Xu 和 Chandra 等[25]对非贵过渡金属催化氨硼烷的水解脱氢机行推理研究。研究表明，AB 分子中 B-N 配位键与催化剂界面成活化的络合物中间体。随后形成的这种活化络合物中间体受进攻，之后形成 HO-BH2在催化剂的作用下与水分子反应放示)。由此机理看出，上述反应动力学的快慢决定于催化剂金键的活化能力，催化剂对反应速率起着非常关键的作用，催脱氢速度也千差万别。
图 1.2 氨硼烷水解反应机理[24]Qiang Xu 和 Chandra 等[25]对非贵过渡金属催化氨硼烷的水解脱氢机理通过理论计算进行推理研究。研究表明，AB 分子中 B-N 配位键与催化剂界面产生相互作用，形成活化的络合物中间体。随后形成的这种活化络合物中间体受到 H2O中氧原子的进攻，之后形成 HO-BH2在催化剂的作用下与水分子反应放出氢气(如图 1.3 所示)。由此机理看出，上述反应动力学的快慢决定于催化剂金属对氨硼烷中硼氮键的活化能力，催化剂对反应速率起着非常关键的作用，催化剂不同 AB 水解脱氢速度也千差万别。图 1.3 氨硼烷水解反应机理[25]
【参考文献】：
期刊论文
[1]氨硼烷水解制氢的研究进展[J]. 杨兰,罗威,程功臻. 大学化学. 2014(06)
[2]金属催化氨硼烷制氢研究进展[J]. 杨晓婧,尚伟,李兰兰,田冉,唐成春. 电源技术. 2014(07)
[3]金属掺杂对TiO2光催化还原CO2制甲酸甲酯活性的影响[J]. 李会亮,尹晓红,隋丹丹,董虹志. 化工新型材料. 2012(08)
[4]储氢材料的研究现状与发展趋势[J]. 杨明,王圣平,张运丰,韩波,吴金平,程寒松. 硅酸盐学报. 2011(07)
[5]光催化还原CO2的研究进展[J]. 赵毅,李晓蕾,马双忱. 化工环保. 2011(02)
[6]TiO2光催化还原CO2研究进展[J]. 王超,陈达,刘姝,黄岳祥,范美强,舒康颖. 材料导报. 2011(07)
[7]C-TiO2光催化还原CO2的实验研究[J]. 薛丽梅,张风华,樊惠娟,陈彬,白雪峰. 矿冶工程. 2011(01)
[8]新型储氢材料及其热力学与动力学问题[J]. 孙立贤,宋莉芳,姜春红,刘淑生,焦成丽,王爽,司晓亮,张箭,李芬,徐芬,黄风雷. 中国科学:化学. 2010(09)
[9]高密度储氢材料研究进展[J]. 陶占良,彭博,梁静,程方益,陈军. 中国材料进展. 2009(Z1)
[10]Fe3+掺杂纳米TiO2催化剂光催化还原CO2的性能[J]. 樊君,刘恩周,曾波,胡晓云,陈国亮,原俊杰. 石油化工. 2009(07)
博士论文
[1]高压下硫化氢和氨硼烷结构和动力学性质的从头算分子动力学研究[D]. 汪连城.吉林大学 2010
硕士论文
[1]新型非贵金属Fe、Ni基纳米催化剂的结构调控与催化制氢性能[D]. 严晓栋.华东理工大学 2017
[2]多孔碳负载钴基纳米颗粒制备及催化氨硼烷水解制氢研究[D]. 王海霞.南开大学 2016
本文编号：3491911
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