以金属—有机凝胶为模板制备多孔碳材料及吸附性能研究

发布时间：2017-05-09 09:00

  本文关键词：以金属—有机凝胶为模板制备多孔碳材料及吸附性能研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：金属有机骨架(MOFs)是由金属或金属簇和羧酸盐、含N元素配体组装而成的三维多孔晶体材料,MOFs的孔径可调,比表面积高,结构多样,是一类很有发展前途的纳米多孔材料,并已广泛应用于气体存储和分离、催化、传感以及药物载体等方面,受到越来越多研究人员的关注。可利用MOFs自身的优异性能和特点,将其作前驱体,通过普通的高温热解方法来构建均一原子掺杂、长程有序且具有多孔性能的金属／金属氧化物纳米多孔碳复合材料,目前已有很多关于MOFs衍生的多孔碳复合物材料及其应用的研究报道。这类MOFs衍生的多孔碳复合材料在超级电容器、吸附剂、催化剂和能源存储等方面有很广泛的应用。虽然通过MOFs热解制备优异性能的纳米多孔碳材料简单易行,但是仍然有一些问题是不可忽视的。比如,在合成前驱体MOFs时,耗时长花费高,并且经常会用到一些有毒致畸试剂,这些因素大大限制了其工业应用。所以很有必要在整个合成实验过程中使用环境友好的试剂。金属有机凝胶(MOGs)和MOFs具有相似的结构,但两者却表现出不一样的结构规则性,可以将纳米MOFs材料用作结构单元通过自组装过程来构建MOGs或者中孔／微孔凝胶骨架,从而进行下一步的研究。目前已经有很多金属／金属氧化物核-壳MOFs的研究工作报道,大部分是以金属或金属氧化物为模板采用逐步自组装法合成,其中金属和金属氧化物会影响MOFs的结构和形貌。从另一角度出发,既然金属氧化物可以提供金属离子,那么可以通过自牺牲模板法合成MOFs,即金属氧化物通过消耗自身提供金属离子,在不需外界修饰的条件下,MOFs就可以在金属氧化物表面生长。考虑到环保和吸附低耗这两点,本论文选用金属有机凝胶作为制备纳米多孔碳复合物材料的模板,本论文主要内容有如下三点：1.以Fe基金属有机凝胶为模板,采用温和且经济的方法高效制备了磁性多孔碳复合材料。在不添加其他任何碳源的情况下,多孔MIL-100 (Fe)凝胶既作前驱体又作模板,在氮气气氛保护下,对其进行简单的高温煅烧即可制备得到磁性多孔碳复合物。制备的磁性碳材料应用于水溶液中甲基橙的去除,具有很高的吸附能力(吸附量达182.82 mg g-1)和很好的可循环性。2.以金属有机凝胶MIL-100(Al)为模板制备多孔碳材料并且从多方面来表征各项性能。制备的多孔碳材料有很高的比表面积(2477 m2 g-1)和较好的微孔结构,孔径分布均匀(1.18-2nm)。合成的多孔碳材料可以用作吸附剂从水溶液中吸附甲基橙染料,最大吸附量达到917 mg g-1,且吸附速度较快。3.采用自牺牲模板的方法合成了一种无毒性的MOF新型材料FeOOH@MIL-100(Fe),这种纳米微球具有中空的核壳结构。FeOOH可以为MIL-100(Fe)的生长提供金属铁离子,其壳层MIL-100(Fe)的厚度可以很容易地通过反应时间来控制。
【关键词】：金属有机骨架 磁性 多孔碳 吸附 核壳空心微球
【学位授予单位】：中国科学技术大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TB383.4;TQ424
【目录】：

• 摘要5-7
• Abstract7-12
• 第1章 绪论12-46
• 1.1 引言12
• 1.2 金属有机骨架化合物12-26
• 1.2.1 金属有机化合物的简介及研究进展12-18
• 1.2.2 金属有机骨架的制备方法18-20
• 1.2.3 金属有机化合物的特点及应用20-26
• 1.3 以金属有机骨架为模板制备多孔碳复合物及其应用26-34
• 1.3.0 以金属有机骨架为模板制备多孔碳材料26-29
• 1.3.1 以金属有机骨架为模板制备金属氧化物29-31
• 1.3.2 以金属有机骨架为模板制备多孔碳-金属/金属氧化物的复合物31-34
• 1.4 金属有机凝胶简介和研究进展34-38
• 1.5 本课题选题目的、意义和主要研究内容38-39
• 1.5.1 本课题选题目的、意义38
• 1.5.2 本课题的主要研究内容38-39
• 参考文献39-46
• 第2章 以金属有机铁凝胶为模板制备磁性多孔碳材料及对有机染料的吸附性质研究46-58
• 2.1 前言46-47
• 2.2 实验部分47-49
• 2.2.1 实验试剂47-48
• 2.2.2 表征手法和手段48
• 2.2.3 磁性多孔碳复合物的合成48-49
• 2.2.4 磁性多孔碳(MPC)复合物对MO的吸附实验49
• 2.3 结果与讨论49-57
• 2.3.1 PXRD和X-射线光电子能谱测试49-51
• 2.3.2 N_2吸脱附曲线51
• 2.3.3 磁性复合物MPC的磁学性质51-52
• 2.3.4 磁性复合物MPC的扫描电镜和透射电镜测试52-53
• 2.3.5 磁性复合物MPC对甲基橙(MO)的吸附实验53-57
• 2.4 小结57-58
• 参考文献58-64
• 第3章 以金属有机铝凝胶为模板制备多孔碳材料及对甲基橙染料的吸附性质研究64-78
• 3.1 前言64-65
• 3.2 实验部分65-67
• 3.2.1 实验试剂65-66
• 3.2.2 表征手法和手段66
• 3.2.3 多孔碳材料的合成66
• 3.2.4 多孔碳(PC)材料对MO的吸附实验66-67
• 3.3 结果和讨论67-72
• 3.3.1 测试表征结果67-69
• 3.3.2 多孔碳材料PC对甲基橙的吸附实验69-72
• 3.4 小结72-73
• 参考文献73-78
• 第4章 模板法合成具有空心海胆状结构的FeOOH@MOF纳米球78-84
• 4.1 前言78-79
• 4.2 实验部分79
• 4.2.1 实验试剂79
• 4.2.2 表征手法和手段79
• 4.2.3 FeOOH@MIL-100(Fe)空心核壳纳米球的合成79
• 4.3 结果与讨论79-81
• 4.4 小结81-82
• 参考文献82-84
• 第5章 总结与展望84-86
• 5.1 全文总结84
• 5.2 展望84-86
• 致谢86-88
• 在读期间发表的学术论文及取得其他研究成果88

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