Pd、Pt@MOFs复合材料的制备及其对醇氧化和串联反应催化研究

发布时间：2022-02-20 08:23

　　从上世纪几十年代开始纳米技术就备受专家学者们瞩目。随着科技水平的飞跃发展,纳米催化成为纳米技术中一个全新的研究领域。金属纳米粒子（MNPs）由于其较小的尺寸、较大的比表面积使其具有较多的催化活性位点,在纳米催化领域成为研究热点。但是在实际使用过程中金属纳米粒子易发生团聚现象并且分离和重复利用困难。将纳米粒子负载在某些载体上,如石墨稀、三氧化二铝、二氧化硅、活性炭等,虽然在一定程度上可以提高催化剂的催化活性,但这些催化剂很难进行循环再利用。金属有机骨架材料（MOFs）与传统的无机多孔载体相比表现出了较大的优越性。MOFs具有开放的金属位点和特定官能团,其本身就是一种优良的催化剂。此外,MOFs可调控的孔结构使其成为一种优良的载体,可以将纳米粒子限制在孔洞中,其稳定性较好,可循环使用。因此将MNPs固载在MOFs中,不仅有效的防止了MNPs团聚,提高催化活性,而且拓宽了MOFs的应用。新形成的MNPs@MOFs复合材料同时拥有MNPs催化位点和MOFs催化位点,是良好的的多功能催化剂,在对于催化醇氧化反应和串联反应展现出了良好的催化活性。全文分四部分进行:第一部分主要介绍了MOFs材料的特... 

【文章来源】：辽宁大学辽宁省211工程院校

【文章页数】：73 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
abstract
第1章 引言
    1.1 金属有机骨架材料(MOFs)简介
    1.2 MOFs材料的特点及应用
        1.2.1 MOFs材料的特点
        1.2.2 MOFs材料的应用
    1.3 金属纳米粒子(MNPs)负载MOFs复合材料的合成方法及催化应用
        1.3.1 合成方法
        1.3.2 MNPs@MOFs复合材料的应用
    1.4 本论文研究的意义及内容
第2章 Pt、Pd@MOFs复合材料的制备与表征
    2.1 仪器与试剂
        2.1.1 实验仪器
        2.1.2 实验试剂
    2.2 MOFs材料的制备
        2.2.1 MIL-101晶体的制备
        2.2.2 NH_2-MIL-101晶体的制备
        2.2.3 UIO-66晶体的制备
    2.3 MNPs前驱体的制备
        2.3.1 钯纳米粒子(PdNPs)前驱体的制备
        2.3.2 铂纳米粒子(PtNPs)前驱体的制备
    2.4 Pd、Pt@MOFs复合材料的制备
        2.4.1 Pd@MIL-101复合材料的制备
        2.4.2 Pd@NH_2-MIL-101复合材料的制备
        2.4.3 Pd@UIO-66复合材料的制备
        2.4.4 Pt@MIL-101复合材料的制备
    2.5 复合材料的表征
        2.5.1 X-射线粉末衍射(PXRD)表征
        2.5.2 红外光谱(IR)表征
        2.5.3 扫描电镜(SEM)表征
        2.5.4 透射电子显微镜(TEM)表征
        2.5.5 X-射线能谱(EDS)表征
        2.5.6 比表面积及微孔结构分析
    2.6 本章小结
第3章 Pt、Pd@MOFs复合材料对醇氧化反应的催化研究
    3.1 前言
    3.2 实验部分
        3.2.1 仪器
        3.2.2 试剂
        3.2.3 催化机理
        3.2.4 催化实验
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 醇氧化反应条件的选择与优化
        3.3.2 不同底物醇的氧化反应
        3.3.3 浸出实验
        3.3.4 催化剂稳定性表征实验
        3.3.5 循环实验
    3.4 本章小结
第4章 Pd@MOFs复合材料催化不同串联反应的研究
    4.1 前言
    4.2 试剂与仪器
        4.2.1 仪器
        4.2.2 试剂
    4.3 催化实验
        4.3.1 Pd@MIL-101复合材料对氧化-醛胺缩合串联反应的催化研究
        4.3.2 Pd@NH_2-MIL-101复合材料对氧化-Knoevenagel缩合串联反应的催化研究
    4.4 本章小结
第5章 结论与展望
致谢
参考文献
攻读学位期间发表的学术论文及参加科研情况



本文编号：3634649