共价有机骨架体系电子激发态的多体格林函数理论研究

发布时间：2022-02-20 10:18

　　煤和石油等不可再生能源的大量消耗,造成了全球性的环境污染和资源短缺问题。其中包括大量温室气体的排放,导致全球气温升高,两极冰川融化,海平面上升。如何吸附CO2以及一些燃烧后产生的有毒有害气体,一直是人们研究的热点问题。因此人们在寻求一些可以替代化石燃料的新型能源方面,从未停止探索的脚步。H2和甲烷是一种清洁无污染的能源,但是由于气体本身安全性,存储和运输等问题一直限制着它们的发展。21世纪以来,有机骨架材料迅速发展起来,这类孔材料有大的比表面积,质地轻等优点成为CO2、H2、甲烷和一些其他气体良好吸附存储剂。2005年,Yaghi课题组首次成功合成共价有机骨架（Covalent Organic Frameworks,COFs）,并迅速发展为继金属有机骨架（MOFs）后一类新型的孔材料。由于COFs有多种多样的构筑基团,孔径由微孔到介孔,维度从2D到3D,这些都丰富了 COFs的种类,因此单纯的实验表征很难满足人们认识和研究COFs的需要。我们在本文中使用第一性原理的多体格林函数理论（MBGFT）研究了几种不同的COFs,主要包括不同连接单体和不同堆叠模式的电子结构和吸收光谱;激子空间分... 

【文章来源】：山东大学山东省211工程院校985工程院校教育部直属院校

【文章页数】：83 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
    1.1 引言
    1.2 COFs材料结构和性质研究
    1.3 激子与激子效应
    1.4 发光COFs及发光机理
    1.5 亚胺类COFs的研究
    1.6 本文的研究内容和结论
    参考文献
第二章 理论与计算方法
    2.1 量子力学简史
    2.2 密度泛函理论(DFT)
    2.3 多体格林函数理论(MBGFT)
        2.3.1 GW方法
        2.3.2 Bethe-Salpeter方程
    参考文献
第三章 二维共价有机骨架的直接激子和间接激子
    3.1 研究背景
    3.2 模型构建和计算细节
        3.2.1 sp~2c-COFs模型
        3.2.2 计算细节
    3.3 结果和讨论
        3.3.1 sp~2c-COF-2
            3.3.1.1 电子结构
            3.3.1.2 激子动量q→0的光学吸收谱
            3.3.1.3 激子空间分布
            3.3.1.4 激子能量与动量的色散关系
        3.3.2 sp~2c-COF
            3.3.2.1 电子结构
            3.3.2.2 光学吸收谱
    3.4 讨论
    3.5 本章小结
    参考文献
第四章 二维亚胺连接共价有机骨架材料的激发态
    4.1 研究背景
    4.2 模型构建和计算细节
        4.2.1 IMDEA-COFs的模型
        4.2.2 计算方法和细节
    4.3 计算结果
        4.3.1 电子结构
        4.3.2 光学吸收谱
    4.4 本章小结
    参考文献
结论与展望
致谢
攻读硕士期间发表的文章
附件
学位论文评阅及答辩情况表


【参考文献】：
期刊论文
[1]研究激发态的多体格林函数理论[J]. 马玉臣,刘成卜.  化学进展. 2012(06)



本文编号：3634837