新型磷酰基功能化材料的制备及铀吸附性能和机理研究
发布时间:2023-08-30 03:48
随着核能产业的发展,人类对铀的需求量越来越大。由于现有铀矿资源储存量有限,因此对水体中的铀进行富集和回收对核能产业的长期发展具有重要意义。吸附法是现阶段应用最为广泛的铀提取工艺,快速高效的吸附剂是吸附法在实际应用中的关键。有机无机复合吸附剂具有吸附容量大、吸附和解吸速度快、吸附选择性高等优点,成为现阶段最具发展前景的铀吸附材料。在有机功能基团中,磷酰基官能团对铀具有特殊的络合能力,能够显著提高复合吸附剂对铀的吸附强度和吸附选择性。本论文使用磷酰基官能团对多种纳米吸附剂基体材料进行功能化处理,制备了如下几种复合吸附剂材料。研究了不同pH值、吸附时间、溶液初始浓度、吸附剂用量、温度以及共存离子对吸附剂铀吸附性能的影响;利用吸附动力学、吸附等温线以及吸附热力学模型等对吸附剂的铀吸附机理进行研究;研究了吸附剂的解吸附和循环利用性能。主要研究结论如下:(1)利用模板法制备了具有高比表面积和活性的介孔二氧化硅(SBA-15),以SBA-15为基体,通过有机功能改性处理制得了磷酰基改性介孔二氧化硅(TBP-SBA-15)。研究了不同条件对TBP-SBA-15铀吸附性能的影响,并对TBP-SBA-15...
【文章页数】:168 页
【学位级别】:博士
【文章目录】:
摘要
ABSTRACT
第1章 绪论
1.1 研究背景
1.1.1 铀资源现状
1.1.2 铀污染及其危害
1.2 铀处理工艺
1.2.1 离子交换法
1.2.2 共沉淀法
1.2.3 溶剂法
1.2.4 微生物法
1.2.5 吸附法
1.3 吸附材料基体的选择
1.3.1 介孔二氧化硅
1.3.2 羟基磷灰石
1.3.3 碳纳米管
1.3.4 磁性介孔二氧化硅
1.4 有机官能团的选择-磷酰基
1.5 本论文的意义及主要研究内容
第2章 实验原料与方法
2.1 主要实验原料
2.2 主要实验设备
2.3 主要性能测试方法
2.3.1 X射线衍射分析(XRD)
2.3.2 扫描电子显微镜分析(SEM)
2.3.3 透射电子显微镜分析(TEM)
2.3.4 比表面积分析(BET)
2.3.5 傅里叶红外光谱测试(FT-IR)
2.3.6 拉曼光谱分析(Raman)
2.3.7 热重分析(TGA)
2.3.8 X射线光电子能谱分析(XPS)
2.3.9 磁性能分析(VSM)
2.3.10 铀浓度分析
第3章 磷酰基改性介孔二氧化硅的制备及铀吸附性能研究
3.1 引言
3.2 实验过程
3.2.1 磷酰基改性介孔二氧化硅的制备
3.2.2 磷酰基改性介孔二氧化硅的铀吸附性能测试
3.3 结果与讨论
3.3.1 磷酰基改性介孔二氧化硅的微观结构与性能
3.3.2 溶液pH对TBP-SBA-15铀吸附性能的影响
3.3.3 吸附剂用量对TBP-SBA-15铀吸附性能的影响
3.3.4 吸附时间对TBP-SBA-15铀吸附性能的影响及吸附动力学分析
3.3.5 铀浓度对TBP-SBA-15铀吸附性能的影响及吸附等温线模型
3.3.6 温度对TBP-SBA-15铀吸附性能的影响及吸附热力学分析
3.3.7 共存离子对TBP-SBA-15铀吸附性能的影响
3.3.8 TBP-SBA-15的解吸附和循环利用性能
3.4 本章小结
第4章 氨基改性羟基磷灰石的制备及铀吸附性能研究
4.1 引言
4.2 实验过程
4.2.1 氨基改性羟基磷灰石的制备
4.2.2 氨基改性羟基磷灰石的铀吸附性能测试
4.3 结果与讨论
4.3.1 HAP-NH2的微观结构与性能
4.3.2 溶液pH对HAP-NH2铀吸附性能的影响
4.3.3 吸附剂用量对HAP-NH2铀吸附性能的影响
4.3.4 吸附时间对HAP-NH2铀吸附性能的影响及吸附动力学分析
4.3.5 HAP-NH2的铀吸附等温线模型
4.3.6 温度对HAP-NH2铀吸附性能的影响及吸附热力学分析
4.3.7 共存离子对HAP-NH2铀吸附性能的影响
4.3.8 HAP-NH2的铀吸附机理研究
4.4 本章小结
第5章 磷酰基改性碳纳米管的制备及铀吸附性能研究
5.1 引言
5.2 实验过程
5.2.1 磷酰基改性碳纳米管的制备
5.2.2 磷酰基改性碳纳米管的铀吸附性能测试
5.3 结果与讨论
5.3.1 材料微观结构与性能分析
5.3.2 溶液pH对PS-MWCNTs铀吸附性能的影响
5.3.3 吸附剂用量对PS-MWCNTs铀吸附性能的影响
5.3.4 吸附时间对PS-MWCNTs铀吸附性能的影响及吸附动力学分析
5.3.5 PS-MWCNTs的铀吸附等温线模型
5.3.6 温度对PS-MWCNTs铀吸附性能的影响及吸附热力学分析
5.3.7 共存离子对PS-MWCNTs铀吸附性能的影响
5.3.8 PS-MWCNTs解吸附和循环利用性能
5.3.9 PS-MWCNTs的铀吸附机理研究
5.4 本章小结
第6章 磷酰基改性磁性介孔二氧化硅的制备及铀吸附性能研究
6.1 引言
6.2 实验过程
6.2.1 磷酰基改性磁性介孔二氧化硅的制备
6.2.2 磷酰基改性磁性介孔二氧化硅的吸附试验
6.3 结果与讨论
6.3.1 磷酰基改性磁性介孔二氧化硅的微观结构与性能
6.3.2 溶液pH对Fe3O4-mSiO2-PS铀吸附性能的影响
6.3.3 吸附剂用量对Fe3O4-mSiO2-PS铀吸附性能的影响
6.3.4 吸附时间对Fe3O4-mSiO2-PS铀吸附性能的影响及吸附动力学
6.3.5 Fe3O4-mSiO2-PS的铀吸附等温线模型
6.3.6 温度对Fe3O4-mSiO2-PS铀吸附性能影响及吸附热力学
6.3.7 共存离子对Fe3O4-mSiO2-PS铀吸附性能的影响
6.3.8 Fe3O4-mSiO2-PS稳定性与循环利用性能
6.3.9 Fe3O4-mSiO2-PS的铀吸附机理研究
6.4 本章小结
第7章 结论与展望
7.1 结论
7.2 主要创新点
7.3 展望
参考文献
致谢
附录Ⅰ:攻读博士学位期间发表的论文及成果
附录Ⅱ:外文论文
学位论文评阅及答辩情况表
本文编号:3844869
【文章页数】:168 页
【学位级别】:博士
【文章目录】:
摘要
ABSTRACT
第1章 绪论
1.1 研究背景
1.1.1 铀资源现状
1.1.2 铀污染及其危害
1.2 铀处理工艺
1.2.1 离子交换法
1.2.2 共沉淀法
1.2.3 溶剂法
1.2.4 微生物法
1.2.5 吸附法
1.3 吸附材料基体的选择
1.3.1 介孔二氧化硅
1.3.2 羟基磷灰石
1.3.3 碳纳米管
1.3.4 磁性介孔二氧化硅
1.4 有机官能团的选择-磷酰基
1.5 本论文的意义及主要研究内容
第2章 实验原料与方法
2.1 主要实验原料
2.2 主要实验设备
2.3 主要性能测试方法
2.3.1 X射线衍射分析(XRD)
2.3.2 扫描电子显微镜分析(SEM)
2.3.3 透射电子显微镜分析(TEM)
2.3.4 比表面积分析(BET)
2.3.5 傅里叶红外光谱测试(FT-IR)
2.3.6 拉曼光谱分析(Raman)
2.3.7 热重分析(TGA)
2.3.8 X射线光电子能谱分析(XPS)
2.3.9 磁性能分析(VSM)
2.3.10 铀浓度分析
第3章 磷酰基改性介孔二氧化硅的制备及铀吸附性能研究
3.1 引言
3.2 实验过程
3.2.1 磷酰基改性介孔二氧化硅的制备
3.2.2 磷酰基改性介孔二氧化硅的铀吸附性能测试
3.3 结果与讨论
3.3.1 磷酰基改性介孔二氧化硅的微观结构与性能
3.3.2 溶液pH对TBP-SBA-15铀吸附性能的影响
3.3.3 吸附剂用量对TBP-SBA-15铀吸附性能的影响
3.3.4 吸附时间对TBP-SBA-15铀吸附性能的影响及吸附动力学分析
3.3.5 铀浓度对TBP-SBA-15铀吸附性能的影响及吸附等温线模型
3.3.6 温度对TBP-SBA-15铀吸附性能的影响及吸附热力学分析
3.3.7 共存离子对TBP-SBA-15铀吸附性能的影响
3.3.8 TBP-SBA-15的解吸附和循环利用性能
3.4 本章小结
第4章 氨基改性羟基磷灰石的制备及铀吸附性能研究
4.1 引言
4.2 实验过程
4.2.1 氨基改性羟基磷灰石的制备
4.2.2 氨基改性羟基磷灰石的铀吸附性能测试
4.3 结果与讨论
4.3.1 HAP-NH2的微观结构与性能
4.3.2 溶液pH对HAP-NH2铀吸附性能的影响
4.3.3 吸附剂用量对HAP-NH2铀吸附性能的影响
4.3.4 吸附时间对HAP-NH2铀吸附性能的影响及吸附动力学分析
4.3.5 HAP-NH2的铀吸附等温线模型
4.3.6 温度对HAP-NH2铀吸附性能的影响及吸附热力学分析
4.3.7 共存离子对HAP-NH2铀吸附性能的影响
4.3.8 HAP-NH2的铀吸附机理研究
4.4 本章小结
第5章 磷酰基改性碳纳米管的制备及铀吸附性能研究
5.1 引言
5.2 实验过程
5.2.1 磷酰基改性碳纳米管的制备
5.2.2 磷酰基改性碳纳米管的铀吸附性能测试
5.3 结果与讨论
5.3.1 材料微观结构与性能分析
5.3.2 溶液pH对PS-MWCNTs铀吸附性能的影响
5.3.3 吸附剂用量对PS-MWCNTs铀吸附性能的影响
5.3.4 吸附时间对PS-MWCNTs铀吸附性能的影响及吸附动力学分析
5.3.5 PS-MWCNTs的铀吸附等温线模型
5.3.6 温度对PS-MWCNTs铀吸附性能的影响及吸附热力学分析
5.3.7 共存离子对PS-MWCNTs铀吸附性能的影响
5.3.8 PS-MWCNTs解吸附和循环利用性能
5.3.9 PS-MWCNTs的铀吸附机理研究
5.4 本章小结
第6章 磷酰基改性磁性介孔二氧化硅的制备及铀吸附性能研究
6.1 引言
6.2 实验过程
6.2.1 磷酰基改性磁性介孔二氧化硅的制备
6.2.2 磷酰基改性磁性介孔二氧化硅的吸附试验
6.3 结果与讨论
6.3.1 磷酰基改性磁性介孔二氧化硅的微观结构与性能
6.3.2 溶液pH对Fe3O4-mSiO2-PS铀吸附性能的影响
6.3.3 吸附剂用量对Fe3O4-mSiO2-PS铀吸附性能的影响
6.3.4 吸附时间对Fe3O4-mSiO2-PS铀吸附性能的影响及吸附动力学
6.3.5 Fe3O4-mSiO2-PS的铀吸附等温线模型
6.3.6 温度对Fe3O4-mSiO2-PS铀吸附性能影响及吸附热力学
6.3.7 共存离子对Fe3O4-mSiO2-PS铀吸附性能的影响
6.3.8 Fe3O4-mSiO2-PS稳定性与循环利用性能
6.3.9 Fe3O4-mSiO2-PS的铀吸附机理研究
6.4 本章小结
第7章 结论与展望
7.1 结论
7.2 主要创新点
7.3 展望
参考文献
致谢
附录Ⅰ:攻读博士学位期间发表的论文及成果
附录Ⅱ:外文论文
学位论文评阅及答辩情况表
本文编号:3844869
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