UIO-66型金属有机骨架材料的合成，交联改性及储氢性能

发布时间：2024-12-01 00:15

　　在过去的20年中,金属有机框架(MOF)受到了广泛的学术研究,并且还在以工业规模出现。令人难以置信的表面积,可调节的官能团以及对孔隙结构的原子级别的调控是使这些材料有希望在各种应用中使用的特性之一。当储氢材料吸附氢时,会释放出吸附热,这会导致温度升高。对MOF材料进行交联改性,有助于增强MOF框架结构的稳定性,同时提高储氢性能。本文主要设计合成了由Zr(IV)金属离子和2,5-二烯丙基醚对苯二甲酸组成的可交联UIO-66型MOFs材料UIO-66-DETA,然后通过引发双键交联,得到了一种新的交联MOFs材料获得名称为UIO-66-DETA-CL。通过红外,粉末X射线衍射,固体核磁共振氢谱,扫描电镜,氮吸附,热分析和储氢试验对UIO-66-DETA和UIO-66-DETA-CL进行了表征,以分析其结构和性质。结果表明,已形成交联结构,UIO-66-DETA-CL可以在340℃之前保持其结构,与UIO-66-DETA相比,剩余质量提高了6%,表明交联改性提高了热稳定性。同时,UIO-66-DETA-CL在77 K,4 MPa下的氢气吸附量达到5.36 wt%。此外,通过阿尼乌斯方程计算的U...

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【学位级别】：硕士

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摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
    1.1 MOF的合成,应用及表征手段
        1.1.1 引言
        1.1.2 MOF的合成
        1.1.3 MOF的应用
        1.1.4 研究MOFs材料的表征手段
    1.2 UIO-66型MOF材料
        1.2.1 UIO-66型MOF的起源
        1.2.2 UIO-66型MOF设计与合成策略
        1.2.3 未来研究方向
    1.3 论文研究的意义及主要内容
        1.3.1 研究意义
        1.3.2 本文的主要内容
第二章 可交联金属有机骨架材料UIO-66-DETA的合成与表征
    2.1 引言
    2.2 配体2,5-二烯丙基醚对苯二甲酸的合成
        2.2.1 实验试剂与仪器
        2.2.2 配体2,5-二烯丙基醚对苯二甲酸的合成
        2.2.3 2 ,5-二羟基对苯二甲酸酯的表征及讨论
    2.3 溶剂热法合成金属有机骨架材料UIO-66-DETA
        2.3.1 实验原料与仪器
        2.3.2 金属有机骨架材料UIO-66-DETA的制备
        2.3.4 金属有机骨架材料UIO-66-DETA的活化
        2.3.5 金属有机骨架材料UIO-66-DETA的表征与讨论
    2.4 小结
第三章 交联金属有机骨架材料UIO-66-DETA-CL的合成与表征
    3.1 前言
    3.2 交联金属有机骨架材料UIO-66-DETA-CL的合成及表征
        3.2.1 实验所用的试剂和仪器
        3.2.2 交联金属有机骨架材料UIO-66-DETA-CL的合成
        3.2.3 交联金属有机骨架材料UIO-66-DETA-CL的表征
    3.3 小结
第四章 UIO-66-DETA和 UIO-66-DETA-CL的储氢性能
    4.1 前言
    4.2 UIO-66-DETA和 UIO-66-DETA-Cl的储氢性能
        4.2.1 UIO-66-DETA和 UIO-66-DETA-CL氢气吸附测试
        4.2.2 UIO-66-DETA和 UIO-66-DETA-Cl储氢吸附焓的计算
    4.3 小结
第五章 配体及UIO-66-DETA和 UIO-66-DETA-CL的 HOMO-LUMO能级分析
    5.1 前言
    5.2 Gaussian模拟计算
        5.2.1 配体、UIO-66-DETA和 UIO-66-DETA-CL结构的模拟与优化
        5.2.2 配体、UIO-66-DETA和 UIO-66-DETA-CL的 HOMO-LUMO能级分布
    5.3 小结
全文总结
主要学术贡献和创新点
参考文献
致谢
作者简介及读研期间主要科研成果和荣誉



本文编号：4013237