一维纳米材料的构筑及其在能量转换中的应用

发布时间：2017-08-21 19:26

  本文关键词：一维纳米材料的构筑及其在能量转换中的应用

  更多相关文章： 储能放电 光解水制氢 水热法 导电薄膜 C_(60)修饰石墨烯 CdS光稳定性 二氧化钛纳米棒阵列 光电催化反应装置

【摘要】：能源短缺、环境恶化是21世纪人类社会所面临的两个重大问题,化石燃料的燃烧不仅带来能源消耗而且对环境造成难以修复的破坏,生产可再生能源以代替化石燃料迫在眉睫。太阳能作为一种取之不尽、用之不竭的清洁能源,能很好的为人类社会提供能源动力,但太阳能利用率低、成本高等关键科学问题限制了其广泛的应用。因此,基于光化学技术生产可再生能源是解决能源短缺、环境恶化问题的有效途径。在所有替代性能源中,氢能被学者认为是一种无污染、高价值的新能源,是21世纪最有潜力的替代能源。半导体光催化技术可直接利用太阳能分解水制氢。其中,TiO_2作为一种典型的半导体材料本身无毒无害、价格低廉且光化学稳定性好而得到广泛的研究。但光吸收范围窄、光生电子-空穴复合速率快等问题限制其实际的应用。为解决这些问题目前采用的手段有金属修饰,半导体复合及其通过光催化和电化学技术,实现光电催化性能研究。因此,主要的研究内容如下:(1)通过水热法制备TiO_2纳米棒阵列,研究其储能放电性能和分解水制氢活性。考察其对电能、光能的存储,通过分解水制氢活性的测试评价储能放电性能的效率。结果表明:制得的TiO_2纳米棒可以实现对电能、光能的存储,并将存储的能量用于分解水制氢。其主要原理是通过电子还原作用将Ti~(4+)转换为Ti~(3+)达到对能量存储的目的,随后Ti~(3+)转换为Ti~(4+)并进一步转移电子至铂电极上进行还原水产氢。通过XPS、电化学信号跟踪等表征手段对储能放电过程进行了剖析。在无牺牲剂条件下实现的水的全分解反应,良好的光化学稳定性和催化效率为太阳能的存储和利用提供了一种全新、可行的思路。(2)通过一步水热法剥离、制备得到自支撑、有序、导电TiO_2纳米棒阵列薄膜。在第一部分的基础上延长水热时间,将TiO_2纳米棒阵列薄膜从FTO基底上剥离,同时将FTO导电层一起剥落形成导电的TiO_2纳米棒阵列薄膜,并保持有序的一维纳米棒阵列结构,通过XRD、FESEM、TEM、XRS和光电流等表征手段对催化剂的物理化学性质进行了相关表征。实验结果表明该薄膜具有快的电子传输能力、良好的光、热稳定性,在分解水制氢反应中表现高的催化活性。(3)水热法制备MOFs(ZIF-8)修饰TiO_2光电极材料,运用MOFs材料孔道结构、大比表面积等优势将CO_2吸附于电极表面,促进CO_2转换,提高了光催化还原CO_2的活性。将MOFs在电极材料表面拓展了光电催化的应用范围。(4)采用溶剂热的方法制备C_(60)修饰石墨烯负载CdS纳米棒以提高CdS光稳定性和光催化活性。碳材料(C_(60)、石墨烯)有良好的搜集电子能力,能有效的抑制光生电子和空穴的复合,C_(60)的引入引起石墨烯表面性质的改变形成纳米尖端更有利于分解水析氢反应的进行。实验结果表明,以C_(60)修饰石墨烯为载体,提高了CdS光稳定性,36小时仍然保持较好的活性。在p H和C_(60)分子的协同作用下,调节CdS价带和导带位置,基于CdS光催化剂实现全分解水产氢产氧反应。
【关键词】：储能放电 光解水制氢 水热法 导电薄膜 C_(60)修饰石墨烯 CdS光稳定性 二氧化钛纳米棒阵列 光电催化反应装置
【学位授予单位】：上海师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TB383.1
【目录】：

• 摘要2-4
• Abstract4-9
• 第1章 绪论9-18
• 1.1 能源、环境状况9-10
• 1.2 光催化技术的研究进展10-13
• 1.2.1 光催化简介10-12
• 1.2.2 半导体光催化和光电催化基本原理12-13
• 1.3 半导体光（光电）催化目前存在的主要问题13
• 1.4 半导体光催化的促进途径13-16
• 1.4.1 提高太阳能的利用率13-14
• 1.4.2 提高量子效率14-15
• 1.4.3 光催化和光电催化反应器的设计15-16
• 1.5 选题意义及研究内容16-18
• 第2章 实验试剂与试验方法18-23
• 2.1 试剂与药品18-19
• 2.2 催化材料表征手段19-21
• 2.2.1 X射线衍射仪（XRD）19
• 2.2.2 场发射扫描电子显微镜（FESEM）19
• 2.2.3 透射电子显微镜（TEM/HRTEM）19-20
• 2.2.4 X射线光电子能谱（XPS）20
• 2.2.5 热重测试（TG-DTA）20
• 2.2.6 镀膜方法20
• 2.2.7 氮气吸附-脱附等温线20
• 2.2.8 光电流测试20-21
• 2.2.9 拉曼光谱（Raman Spectra）21
• 2.2.10 交流阻抗测试21
• 2.2.11 Mott-Schottky曲线21
• 2.3 光解水制氢活性测试21-23
• 第3章 TiO_2纳米棒薄膜的制备及其储能放电性能的研究23-32
• 3.1 引言23-24
• 3.2 实验部分24
• 3.2.1 催化剂材料的制备24
• 3.2.2 活性评价装置24
• 3.3 结果与讨论24-31
• 3.3.1 XRD、SEM & TEM图谱数据分析24-25
• 3.3.2 TiO_2薄膜对电能存储性能的研究25-26
• 3.3.3 TiO_2薄膜对光能存储性能的研究26-27
• 3.3.4 XPS & Raman图谱数据分析27-28
• 3.3.5 TiO_2薄膜对光能存储以及全分解水性能的研究28-29
• 3.3.6 光电转换效率、法拉第效率、充放电效率计算29-31
• 3.3.7 储能放电反应机理31
• 3.4 本章小结31-32
• 第4章 自支撑、导电 TiO_2薄膜的制备及其光解水制氢性能的研究32-40
• 4.1 引言32-33
• 4.2 实验部分33
• 4.2.1 催化剂材料的制备33
• 4.2.2 活性评价装置33
• 4.3 结果与讨论33-39
• 4.3.1 SEM & EDS谱图数据分析33-35
• 4.3.2 TEM谱图数据分析35-36
• 4.3.3 XRD & XPS谱图数据分析36-37
• 4.3.4 TGA谱图数据分析37
• 4.3.5 光电化学测试分析37-38
• 4.3.6 光解水制氢活性研究38-39
• 4.3.7 光解水制氢反应机理39
• 4.4 本章小结39-40
• 第5章 C60-rGO纳米尖端对CdS光稳定性增强性能及光解水制氢性能的研究40-51
• 5.1 引言40-41
• 5.2 实验部分41-42
• 5.2.1 催化剂材料的制备41
• 5.2.2 活性评价装置41-42
• 5.3 结果与讨论42-50
• 5.3.1 SEM & TEM图谱分析42
• 5.3.2 AFM & Raman能谱分析42-43
• 5.3.3 样品材料的电化学测试43-45
• 5.3.4 样品材料的能带分析45-46
• 5.3.5 光解水制氢性能的研究46-47
• 5.3.6 光催化剂循环套用47-48
• 5.3.7 样品材料的XPS能谱数据分析48-49
• 5.3.8 光解水制氢机理49-50
• 5.4 本章小结50-51
• 第6章 ZiF-8修饰TiO_2薄膜的制备及其光电催化还原CO_2性能的研究51-56
• 6.1 引言51
• 6.2 实验部分51-52
• 6.2.1 催化剂材料的制备51-52
• 6.2.2 活性评价装置52
• 6.3 结果与讨论52-55
• 6.3.1 SEM & XRD图谱分析52-53
• 6.3.2 样品材料的电化学测试53-54
• 6.3.3 光电还原CO_2性能的研究54-55
• 6.4 本章小结55-56
• 第7章 总结与展望56-58
• 7.1 总结56-57
• 7.2 展望57-58
• 参考文献58-67
• 个人简历67
• 攻读学位期间取得的研究成果67-69
• 致谢69-70

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