二氧化钛纳米材料与其他材料的复合及光催化还原二氧化碳的应用

发布时间：2017-08-25 04:14

  本文关键词：二氧化钛纳米材料与其他材料的复合及光催化还原二氧化碳的应用

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【摘要】：随着人口的增长与现代工业化进程的加快,全球对能源的需求越来越大,而经过数百年的过度开采与巨大的能源消耗,煤炭、石油和天然气等化石能源的大量燃烧造成大气中以CO2为主的温室气体急剧增加,自然界碳循环的平衡不断遭到破坏,因此全球气候变暖。在另一方面,大量的生活和工业废水的污染,造成了严重的环境污染和生态平衡遭到破坏。近年来,以半导体为催化剂材料,在太阳光的照射下将CO2转化为碳氢化合物并且能够有效得降解污染物的技术备受关注。最常见的半导体TiO2具有廉价、无毒、稳定等优点,被广泛地应用于光催化分解H20制氢、光催化还原CO2和有机污染物的降解。由于CO2的选择吸附性能较差、电子-空穴容易复合和光谱响应范围窄等因素限制了Ti02光催化CO2还原性能的提高。本实验通过简单而快速的银镜反应方法,合成了Ag/TiO2纳米材料,并应用于光催化还原CO2。主要研究内容如下：(1)通过简单的银镜反应法制备而成的Ag/TiO2复合材料分别在气相紫外-可见光照射(二氧化碳+水蒸汽)和水溶液(CO2饱和NaHCO3溶液)系统下的CO2还原产物检测。所制备的Ag/TiO2的纳米复合材料由于表面等离子共振组件,显示出了较高的光催化活性。通过银镜反应的方法可以有效地抑制Ag颗粒的大小,因此光催化活性可被大大提高,有机产物主要包括甲烷和甲醇以及少量的C2和C3,如乙醛和丙酮。这种人工光合作用过程可以清除温室气体二氧化碳,同时将二氧化碳转化为宝贵的燃料。(2)我们设计使用二氧化钛薄膜电极作为阳极和氧化亚铜片作为阴极的光催化燃料电池。二氧化钛薄膜用于降解有机污染物,而氧化亚铜片用于将CO2转化为碳氢燃料。阳极和阴极之间的距离也被优化。结果表明电化学性能也提升了,在阳极以0.1mol/L的NaOH溶液为基质时,开路电压是为0.55V,短路电密为0.068mA cm-2,最大输出功率密度为0.25mW cm-2,除此之外C02在液相体系中还原的效率比其他材料光催化C02还原的效率明显更高。工业废水和C02还原的光催化降解也进行了探测。改实验充分验证了光催化燃料电池完全能够实现降解有机污染物的氧化分解并且进行C02还原产生碳氢燃料的高效利用,并且有着优异的稳定性和重复使用性。(3)采用Au/Cu纳米颗粒担载在TiO2表面,由于金属颗粒尺寸较小,金属有SPR效应,通过Au和Cu的协同作用,不但提高了其在可见光下的催化效率,还可以通过Au/Cu的比例调节活性位点从而控制在液相中的C02还原产物。该实验主要是对半导体光催化材料进行改性和探索具有可见光响应的新型半导体材料来扩展现有光催化材料的光响应范围,其次是通过对催化剂成分的改变从而控制产物的种类,使产物达到一个可调控性。
【关键词】：光催化还原CO_2 TiO_2 纳米材料 SPR效应 燃料电池
【学位授予单位】：南京大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X701;TB383.1
【目录】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-9
• 第一章 绪论9-23
• 1.1 研究背景9-10
• 1.2 光催化还原CO_2的基本原理10-14
• 1.2.1 自然光合作用10-11
• 1.2.2 光催化基本原理11-12
• 1.2.3 影响光催化活性的内因12-13
• 1.2.4 CO_2在催化剂表面的吸附与活化13-14
• 1.3 TiO_2光催化材料14-18
• 1.3.1 TiO_2的能带结构调控15
• 1.3.2 TiO_2暴露面调控15-16
• 1.3.3 TiO_2光催化性能的改性方法16-18
• 1.4 本文的选题依据和主要研究内容18-20
• 1.4.1 论文的选题依据18-19
• 1.4.2 论文的主要研究内容19-20
• 参考文献20-23
• 第二章 化学试剂与测试设备23-29
• 2.1 主要化学试剂23
• 2.2 主要实验设备23-24
• 2.3 催化剂的表征24-26
• 2.3.1 X射线衍射(XRD)分析24
• 2.3.2 场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)表征24-25
• 2.3.3 透射电子显微镜(TEM)表征25
• 2.3.4 比表面积(BET)的测定25
• 2.3.5 紫外可见漫反射吸收光谱(UV-Vis)25
• 2.3.6 X射线光电子能谱(XPS)分析25-26
• 2.3.7 CO_2吸附量的测定26
• 2.4 光催化还原CO_2的性能评价26-29
• 2.4.1 光催化气相CO_2还原装置26-27
• 2.4.2 光谱光源27-29
• 第三章 用快速银镜反应方法合成Ag/TiO_2且CO_2还原成碳氢燃料可选择性产物的研究29-41
• 3.1 引言29
• 3.2 实验部分29-31
• 3.2.1 Ag/TiO_2复合材料的制备29-30
• 3.2.2 测试与表征30
• 3.2.3 气相光催化性能评价30-31
• 3.2.4 液相光催化性能评价31
• 3.3 实验与讨论31-36
• 3.3.1 紫外到可见吸收分析31-32
• 3.3.2 TEM和XPS分析32-33
• 3.3.3 光催化气相CO_2还原33-35
• 3.3.4 光催化液相CO_2还原35
• 3.3.5 光催化还原CO_2性能评价35-36
• 3.4 小结36-37
• 参考文献37-41
• 第四章 光电催化降解有机污染物和CO_2还原产生碳氢燃料的研究41-53
• 4.1 引言41
• 4.2 传统的光催化电池41-42
• 4.3 光催化燃料电池的分类42-46
• 4.3.1 单光子型光催化燃料电池43-44
• 4.3.2 双光子型光催化燃料电池44-45
• 4.3.3 复合型光催化燃料电池45-46
• 4.4 实验部分46-49
• 4.4.1 实验构造46
• 4.4.2 纳米TiO_2薄膜46-47
• 4.4.3 氧化亚铜片47
• 4.4.4 目标污染物的选择47
• 4.4.5 甲基橙脱色率的计算47-48
• 4.4.6 光电化学性能48-49
• 4.5 液相CO_2还原产物与分析49
• 4.6 CO_2还原机理分析49-50
• 4.7 小结50-51
• 参考文献51-53
• 第五章 金铜合金和二氧化钛复合材料用于产物可选择性二氧化碳还原53-59
• 5.1 引言53-55
• 5.1.1 等离子体光催化剂53-54
• 5.1.2 等离子体光催化剂的光催化机理54-55
• 5.2 实验部分55-56
• 5.3 AuCu-TiO_2的CO_2还原的研究56-57
• 5.4 小结57-58
• 参考文献58-59
• 第六章 结论与展望59-61
• 6.1 主要结论59-60
• 6.2 展望60-61
• 攻读硕士期间获得的学术成果和奖励61-63
• 致谢63-64

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前1条

1 G.R.Dey;;Chemical Reduction of CO_2 to Different Products during Photo Catalytic Reaction on TiO_2 under Diverse Conditions:an Overview[J];Journal of Natural Gas Chemistry;2007年03期

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本文编号：734992