海藻酸钠基复合吸附材料的制备及对重金属离子的吸附研究

发布时间：2017-09-10 00:14

  本文关键词：海藻酸钠基复合吸附材料的制备及对重金属离子的吸附研究

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【摘要】：随着人口的持续增长,现代经济的加速发展,如何有效地处理重金属废水已成为水处理领域的研究重点。吸附法同传统的重金属处理技术比,主要有以下特点：吸附剂原料价廉易得；易于分离回收重金属；节能、高效：可选择性地去除低浓度的重金属离子。本文以海藻酸钠(SA)为原料,采用共混交联的方法,以CaCl2为交联剂,分别向海藻酸钠中加入生物聚合物——羧甲基纤维素钠(CMC)、聚乙二醇(PEG)和离子液体(ILS),制备海藻酸钠基高分子凝胶球：SA-CMC凝胶球、SA-PEG凝胶球和SA-ILS凝胶球。通过单因素试验研究了三种凝胶球吸附剂对模拟废水中重金属Pb2+和Cu2+的去除效果,探讨了溶液pH、金属离子初始浓度、反应温度、吸附剂量和时间对金属离子吸附的影响,并利用Langmuir、Freudlich和Dubinin-Radushkevich (D-R)吸附等温模型,Lagergen准一级、准二级和粒子内扩散动力学模型,以及吸附热力学模型对凝胶球吸附Pb2+和Cu2+进行了研究分析；同时也研究了凝胶球的解吸再生,对凝胶球的结构进行了表征,探索了凝胶球的吸附机制。对SA-CMC凝胶球,通过静态吸附试验和比表面积及孔径分析,研究发现制备SA-CMC凝胶球的质量最佳配比为1：1,对Pb2+的最佳吸附条件为：溶液pH值为4.0-5.0,金属离子初始浓度为5mg·L-1,温度为35±2℃,吸附剂凝胶球的加入量为0.8g,振荡时间为18h。在等温学方面,吸附Pb2+的平衡数据最符合Langmuir等温吸附模型,表明Pb2+在SA-CMC凝胶球上的吸附是单分子层的。在动力学方面,则吸附数据更符合准二级动力学模型,说明吸附以化学吸附为主。对SA-PEG凝胶球和SA-ILS凝胶球,通过静态吸附试验,研究发现两种凝胶球对重金属离子Pb2+和Cu2+的最佳吸附条件为：溶液pH值为5.0,金属离子初始浓度为5mg·L-1,温度为20℃,吸附剂凝胶球的加入量为0.8g,振荡时间为300min。在等温学方面,两种吸附剂吸附Pb2+和Ca2+的平衡数据最符合Freudlich等温吸附模型,其次是D-R等温吸附模型,表明Pb2+和Cu2+在SA-PEG凝胶球和SA-ILS凝胶球上的吸附是不均匀的,且通过计算D-R模型中的平均吸附能E可知,SA-PEG凝胶球和SA-ILS凝胶球对Pb2+和Cu2+的吸附过程主要为化学吸附。在动力学方面,吸附数据更符合准二级动力学模型,说明吸附以化学吸附为主,且内扩散模型数据表明,粒子内扩散并不是吸附过程唯一的速率控制步骤,吸附过程可能还受到表面吸附、液膜扩散等方面的影响。在热力学方面,在不同温度下,计算得到的吉布斯自由能AG°均小于0,拟合的熵变ΔS°和焓变ΔH°皆小于0,说明吸附过程是自发、放热的；并且拟合得到的焓变ΔH°值的大小也证明了两种凝胶球对Pb2+和Cu2+的吸附是以化学吸附为主的。凝胶球解吸再生的数据表明,凝胶球可以用0.1mol·L1 HCl溶液解吸再生,解吸5次后,凝胶球对Pb2+仍然有较高的去除率(90%左右)。通过对吸附剂表征的研究,得到了以下主要结论：对比凝胶球吸附前后的傅里叶红外光谱(FT-IP),发现在吸附金属离子后,SA-CMC、SA-PEG和SA-ILS凝胶球上O-H和COO-键处的峰值均有所增加,表明凝胶球上的O-H和COO-基团可能在吸附过程中与金属离子Pb2+和Cu2+发生了反应；扫描电镜图(SEM)揭示了凝胶球的表面微观特征,表明SA-CMC、SA-PEG和SA-ILS凝胶球呈网络状结构；X射线能谱图(EDS)则证明了重金属离子被吸附在了凝胶球上。综上,三种凝胶球对重金属离子的吸附机理总结如下：：(1)物理吸附,羧甲基纤维素钠、聚乙二醇和离子液体交联改性后的凝胶球获得了较多的表面和内部孔隙结构,为Pb2+和Cu2+提供了较多的吸附位点；(2)化学吸附,凝胶球结构中COO-和-OH中的O具有孤对电子,而Pb2+和Cu2+提供空轨道,所以其对Pb2+和Cu2+具有络合配位作用；(3)静电吸附,由于凝胶球表面带负电荷,而Pb2+和Cu2+等金属阳离子带正电荷,它们之间产生静电吸附。
【关键词】：海藻酸钠 羧甲基纤维素钠 聚乙二醇 离子液体 重金属吸附
【学位授予单位】：山东建筑大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X703;TB33
【目录】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-13
• 第1章 绪论13-24
• 1.1 重金属废水的来源与危害13-14
• 1.2 重金属废水的常用处理技术14-18
• 1.2.1 化学沉淀法14-15
• 1.2.2 离子交换法15
• 1.2.3 膜分离法15-16
• 1.2.4 混凝和絮凝16-17
• 1.2.5 浮选法17
• 1.2.6 电化学法17
• 1.2.7 吸附法17-18
• 1.3 凝胶球吸附剂主要成分简介18-23
• 1.3.1 海藻酸钠18-19
• 1.3.2 羧甲基纤维素钠19-20
• 1.3.3 聚乙二醇20-21
• 1.3.4 离子液体[Bmim]Br21-23
• 1.4 本课题研究的目的、内容及思路23-24
• 1.4.1 本课题研究的目的23
• 1.4.2 本课题研究的主要内容23-24
• 第2章 试验材料、仪器及试验方法24-29
• 2.1 试验材料24
• 2.2 试验主要仪器24-25
• 2.3 试验方法25-26
• 2.3.1 凝胶球吸附剂的制备25
• 2.3.2 金属离子的吸附实验25
• 2.3.3 凝胶球吸附再生实验25
• 2.3.4 凝胶球吸附剂的表征25-26
• 2.4 数据处理26
• 2.5 吸附等温学、动力学和热力学模型26-29
• 2.5.1 吸附等温学模型26-27
• 2.5.2 吸附动力学模型27-28
• 2.5.3 吸附热力学模型28-29
• 第3章 海藻酸钠-羧甲基纤维素钠吸附Pb(Ⅱ)的研究29-41
• 3.1 实验过程29-30
• 3.1.1 实验材料的制备29
• 3.1.2 吸附实验29-30
• 3.2 吸附剂最佳组分的确定30
• 3.3 吸附剂的表征30-32
• 3.3.1 傅里叶红外光谱图(FT-IP)分析31
• 3.3.2 扫描电子显微镜(SEM)分析31-32
• 3.4 海藻酸钠-羧甲基纤维素钠吸附金属离子的单因素试验32-36
• 3.4.1 pH对吸附的影响32-33
• 3.4.2 温度对吸附的影响33-34
• 3.4.3 吸附剂量对吸附的影响34-35
• 3.4.4 时间对吸附的影响35-36
• 3.5 吸附等温学和动力学研究36-39
• 3.5.1 吸附等温学36-37
• 3.5.2 吸附动力学37-39
• 3.6 本章小结39-41
• 第4章 海藻酸钠-聚乙二醇吸附Pb(Ⅱ)和Cu(Ⅱ)的研究41-56
• 4.1 实验过程41-42
• 4.1.1 实验材料的制备41
• 4.1.2 吸附实验41-42
• 4.2 海藻酸钠-聚乙二醇吸附金属离子的单因素试验42-46
• 4.2.1 pH对吸附的影响42-43
• 4.2.2 离子初始浓度对吸附的影响43-44
• 4.2.3 温度对吸附的影响44-45
• 4.2.4 吸附剂量对吸附的影响45
• 4.2.5 时间对吸附的影响45-46
• 4.3 吸附等温学、动力学和热力学研究46-52
• 4.3.1 吸附等温学46-47
• 4.3.2 吸附动力学47-51
• 4.3.3 吸附热力学51-52
• 4.4 解吸与再生52
• 4.5 吸附机理探讨52-55
• 4.5.1 傅里叶红外光谱图(FT-IP)分析52-53
• 4.5.2 扫描电子显微镜(SEM)分析53-54
• 4.5.3 X射线能谱图(EDS)分析54-55
• 4.6 本章小结55-56
• 第5章 海藻酸钠-离子液体吸附Pb(Ⅱ)和Cu(Ⅱ)的研究56-71
• 5.1 实验过程56-57
• 5.1.1 实验材料的制备56-57
• 5.1.2 吸附实验57
• 5.2 海藻酸钠-离子液体吸附金属离子的单因素试验57-61
• 5.2.1 pH对吸附的影响57-58
• 5.2.2 离子初始浓度对吸附的影响58-59
• 5.2.3 温度对吸附的影响59
• 5.2.4 吸附剂量对吸附的影响59-60
• 5.2.5 时间对吸附的影响60-61
• 5.3 吸附等温学、动力学和热力学研究61-66
• 5.3.1 吸附等温学61-62
• 5.3.2 吸附动力学62-66
• 5.3.3 吸附热力学66
• 5.4 解吸与再生66-67
• 5.5 吸附机理探讨67-69
• 5.5.1 傅里叶红外光谱图(FT-IP)分析67-68
• 5.5.2 扫描电子显微镜(SEM)分析68
• 5.5.3 X射线能谱图(EDS)分析68-69
• 5.6 本章小结69-71
• 第6章 结论与建议71-73
• 6.1 结论71-72
• 6.2 建议72-73
• 参考文献73-79
• 致谢79-80
• 攻读硕士学位期间论文发表及科研情况80

【参考文献】

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本文编号：823595