碳酸银基半导体复合材料的制备及其光催化性能研究

发布时间：2017-09-17 00:37

  本文关键词：碳酸银基半导体复合材料的制备及其光催化性能研究

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【摘要】：当今社会污染问题已日趋全球化,排放废水中的污染物呈现出复杂多样性,给生态系统、经济社会以及人类健康带来极大的危害。光催化技术在解决能源和环境问题等方面具有巨大的潜力,现有的光催化材料如氧化物半导体虽然具有较好的光催化活性,但由于其带隙宽,可见光吸收能力差而不能得到广泛应用。因此开发可见光响应且稳定性好的半导体光催化剂,并结合光催化技术净化水环境得到研究工作者的广泛关注。本论文旨在将碳酸银半导体光催化剂与其他半导体材料形成复合光催化剂,研究其增强光催化活性和稳定性的影响因素,并探讨复合光催化剂的光催化机理。研究主要内容如下:(1)以硝酸银(AgNO_3)和十水合碳酸钠(Na2CO_3?10H_2O)为原料,采用简单的沉淀法制备可见光响应的Ag_2CO_3半导体光催化剂。实验通过调控水、乙醇、丙酮和二甲亚砜等不同溶剂和比例,改变棒状Ag_2CO_3颗粒的尺寸大小,利用XRD、SEM、TEM、BET等对其微观形貌和结构进行表征,并考察Ag_2CO_3在可见光照下对有机污染物的光降解效率。研究表明当溶剂中DMSO与H_2O比例为1:1时样品具有最佳光催化能力,这是由于样品有较大的比表面积和较强的光吸收能力。自由基捕捉剂实验结果表明空穴在Ag_2CO_3光催化剂的光反应过程中起到主要作用,而羟基自由基起次要作用。(2)采用离子交换法制备得到Ag_2CO_3/AgX(X=Cl,Br,I)异质结复合光催化剂。实验研究了不同卤化物对样品的结构、尺寸和晶相的影响,以及不同AgBr含量对复合光催化剂光催化活性的影响。结果表明,AgX颗粒通过化学键作用生长在Ag_2CO_3表面,且与纯Ag_2CO_3相比,异质结光催化剂具有较好的光催化活性和稳定性,其中样品Ag_2CO_3/AgBr(20wt%)的光催化活性最好。异质结光催化剂优异的活性归因于合适的能级匹配及异质结界面的形成。(3)以g-C_3N_4为前驱体,采用沉淀法制备了g-C_3N_4/Ag_2CO_3复合光催化剂。由SEM图可以看出棒状Ag_2CO_3颗粒附着在片层g-C_3N_4表面,g-C_3N_4/Ag_2CO_3的光催化活性比纯Ag_2CO_3要高,且随着g-C_3N_4量的增加,复合光催化剂的活性先增强后减弱。其中当g-C_3N_4含量为4 wt%时复合光催化剂光催化效果最佳,它的一级反应速率常数k值(0.131 min-1)最大,是纯Ag_2CO_3样品k值的2.68倍。循环实验后,g-C_3N_4/Ag_2CO_3的表面生成银单质,基于上述实验结果我们提出了Z型半导体机制,该结构能够有效阻止光生电子和空穴再重组,从而提高其分离效率,增加光催化活性。
【关键词】：碳酸银基半导体 可见光 光催化活性 复合材料 有机染料
【学位授予单位】：江苏大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TB33;O643.36
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-10
• 第一章 绪论10-20
• 1.1 引言10
• 1.2 半导体光催化研究概述10-15
• 1.2.1 半导体光催化的基本原理11
• 1.2.2 半导体光催化技术的应用11-13
• 1.2.2.1 光催化技术在制氢方面的应用12
• 1.2.2.2 光催化技术在二氧化碳还原方面的应用12
• 1.2.2.3 光催化技术在环境治理方面的应用12-13
• 1.2.3 半导体光催化材料的研究现状13-15
• 1.3 碳酸银基半导体光催化剂的研究进展15-16
• 1.4 碳酸银基半导体光催化剂的改性方法16-18
• 1.4.1 控制形貌与尺寸16-17
• 1.4.2 构建复合半导体光催化剂17-18
• 1.5 本论文研究的意义及主要内容18-20
• 1.5.1 本论文主要研究目的及意义18-19
• 1.5.2 本论文主要研究内容19-20
• 第二章 Ag_2CO_3光催化剂的制备及其性能研究20-36
• 2.1 引言20
• 2.2 实验部分20-22
• 2.2.1 实验试剂和仪器20-21
• 2.2.2 样品制备21-22
• 2.2.3 样品表征22
• 2.2.4 光催化实验22
• 2.3 结果与讨论22-35
• 2.3.1 不同溶剂体系Ag_2CO_3光催化剂形貌和光催化性能研究23-29
• 2.3.1.1 Ag_2CO_3光催化剂的表征23-27
• 2.3.1.2 Ag_2CO_3光催化活性研究27-29
• 2.3.2 Ag_2CO_3光催化剂的稳定性研究29-32
• 2.3.3 Ag_2CO_3光催化机理分析32-35
• 2.4 小结35-36
• 第三章 Ag_2CO_3/AgX (X= Cl, Br, I)异质结复合光催化剂的制备及其性能研究36-49
• 3.1 引言36-37
• 3.2 实验部分37-38
• 3.2.1 实验试剂和仪器37
• 3.2.2 样品制备37-38
• 3.2.3 样品表征38
• 3.2.4 光催化实验38
• 3.3 结果与讨论38-48
• 3.3.1 Ag_2CO_3/AgX (X= Cl, Br, I)异质结复合光催化剂的结构分析38-39
• 3.3.2 Ag_2CO_3/AgX (X= Cl, Br, I)异质结复合光催化剂的形貌分析39-41
• 3.3.3 Ag_2CO_3/AgX (X= Cl, Br, I)异质结复合光催化剂的UV-vis分析41
• 3.3.4 Ag_2CO_3/AgX (X= Cl, Br, I)异质结复合光催化剂的光催化活性41-44
• 3.3.5 Ag_2CO_3/AgBr异质结复合光催化剂的稳定性能44-45
• 3.3.6 Ag_2CO_3/AgBr异质结复合光催化剂的机理分析45-48
• 3.4 小结48-49
• 第四章g-C_3N_4/Ag_2CO_3复合光催化剂的制备及其性能研究49-60
• 4.1 引言49
• 4.2 实验部分49-51
• 4.2.1 实验试剂和仪器49-50
• 4.2.2 样品制备50-51
• 4.2.3 样品表征51
• 4.2.4 光催化实验51
• 4.3 结果与讨论51-59
• 4.3.1 g-C_3N_4/Ag_2CO_3复合光催化剂的结构分析51-53
• 4.3.2 g-C_3N_4/Ag_2CO_3复合光催化剂的形貌分析53-54
• 4.3.3 g-C_3N_4/Ag_2CO_3复合光催化剂的UV-vis分析54-55
• 4.3.4 g-C_3N_4/Ag_2CO_3复合光催化剂的光催化活性55-56
• 4.3.5 g-C_3N_4/Ag_2CO_3复合光催化剂的稳定性能56-57
• 4.3.6 g-C_3N_4/Ag_2CO_3复合光催化剂的机理分析57-59
• 4.4 小结59-60
• 第五章 总结与展望60-62
• 5.1 总结60-61
• 5.2 展望61-62
• 参考文献62-69
• 致谢69-70
• 硕士期间发表的论文70

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