纳米碳基非贵金属复合材料在酸性介质中的氧还原研究

发布时间：2017-10-06 12:36

  本文关键词：纳米碳基非贵金属复合材料在酸性介质中的氧还原研究

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【摘要】：燃料电池因其转化效率高、无污染等优点为能源危机和环境污染问题的解决带来了福音。而铂基催化剂的高成本阻碍了它的商业化。因此,开发非贵金属催化剂成为了研究热点。目前,该类催化剂大部分用于催化碱性燃料电池的氧还原反应,而在酸性燃料电池中的应用鲜有报道。然而占据燃料电池大部分市场份额的却是强酸性环境下的质子交换膜燃料电池。因此,本文尝试研究纳米碳基非贵金属复合材料在酸性介质中的氧还原电催化性能,主要内容如下:(1)通过高温退火碳纳米管和叶绿素铜钠,我们制备了氮掺杂氧化亚铜/碳纳米管复合材料。SEM,TEM,XRD等证实氮掺杂的氧化亚铜均匀地分散到碳纳米管的网状结构中。LSV等电化学测试表明其在酸性条件下表现出起始电位(0.90V vs RHE),比所报道的铜基催化剂更高,塔菲尔斜率(43 mV per decade)可与商业Pt/C(40 mV per decade)相媲美,电流密度高于商业Pt/C,转移电子数(n=3.93@0.75V vs RHE)接近于4,稳定性(持续测试35665秒相对电流密度仅衰退10%)和抗甲醇毒性极强的优异的氧还原电催化性能。(2)通过高温退火碳纳米管(CNTs)和含钴大环化合物(Cobalt(Ⅱ)meso-tetrakis(4-methoxyphonyl) porpine),我们制备了碳化钴/氮掺杂碳纳米管复合材料。SEM,XRD等证实碳化钴成功地复合到氮掺杂的碳纳米管中。电化学测试表明其在酸性条件下表现出可与商业Pt/C相比拟的起始电位、塔菲尔斜率、转移电子数,稳定性和抗甲醇毒性甚至优于商业Pt/C。(3)通过高温退火石墨烯和羧乙基锗倍半氧化物,我们制备了氧化锗/石墨烯复合材料。SEM,TEM等证实氧化锗成功地复合到石墨烯中。电化学测试表明其在酸性介质中表现出良好的催化活性,稳定性和抗甲醇毒性。
【关键词】：碳纳米管 氮掺杂氧化亚铜 燃料电池 氧还原
【学位授予单位】：温州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;TB33
【目录】：

• 摘要4-5
• ABSTRACT5-11
• 第一章 绪论11-25
• 1.1 纳米材料的概述11-12
• 1.1.1 纳米材料的简介11
• 1.1.2 纳米材料的特性11-12
• 1.2 碳纳米材料概述12-17
• 1.2.1 C_(60)简介13
• 1.2.2 碳纳米管简介13-16
• 1.2.3 石墨烯的简介16-17
• 1.3 掺杂碳纳米材料作为氧还原催化剂的研究进展17-19
• 1.3.1 非金属掺杂碳纳米材料17-18
• 1.3.2 非贵金属掺杂碳纳米材料18-19
• 1.4 燃料电池概述19-22
• 1.4.1 燃料电池的基本原理19-20
• 1.4.2 燃料电池的种类20
• 1.4.3 燃料电池阴极氧还原反应机理20-21
• 1.4.4 燃料电池阴极氧还原反应电化学反应催化剂21-22
• 1.5 论文选题的背景、意义及主要研究内容22-25
• 1.5.1 论文选题的背景及意义22-23
• 1.5.2 论文的主要研究内容23-25
• 第二章 氮掺杂的氧化亚铜/碳纳米管复合材料在酸性介质中的氧还原特性研究25-45
• 2.1 引言25-26
• 2.2 实验部分26-30
• 2.2.1 实验药品26-27
• 2.2.2 实验表征仪器27
• 2.2.3 氮掺杂氧化亚铜/碳纳米管复合材料的制备27-28
• 2.2.4 不同条件下制备的材料的表示形式28
• 2.2.5 试验样品的结构表征28-29
• 2.2.6 样品的电化学测试29-30
• 2.3 实验结果与讨论30-43
• 2.3.1 氮掺杂氧化亚铜/碳纳米管复合材料的形貌与结构表征30-33
• 2.3.2 氮掺杂的氧化亚铜/碳纳米管复合材料氧还原性能测试33-38
• 2.3.3 影响氮掺杂的氧化亚铜/碳纳米管复合材料氧还原催化活性的因素38-43
• 2.4 本章小结43-45
• 第三章 碳化钴/氮掺杂碳纳米管复合材料在酸性介质中的氧还原特性研究45-61
• 3.1 前言45-46
• 3.2 实验部分46-50
• 3.2.1 实验药品46-47
• 3.2.2 实验表征仪器47
• 3.2.3 碳化钴/氮掺杂碳纳米管复合材料的制备47-48
• 3.2.4 不同条件下制备的材料的表示形式48
• 3.2.5 试验样品的结构表征48-49
• 3.2.6 样品的电化学测试49-50
• 3.3 实验结果与讨论50-59
• 3.3.1 碳化钴/氮掺杂碳纳米管复合材料的形貌与结构表征50-52
• 3.3.2 碳化钴/氮掺杂碳纳米管复合材料氧还原性能测试52-56
• 3.3.3 影响碳化钴/氮掺杂碳纳米管复合材料氧还原性能的因素56-59
• 3.4 本章小结59-61
• 第四章 氧化锗/石墨烯复合材料在酸性介质中的氧还原特性研究61-79
• 4.1 引言61-62
• 4.2 实验部分62-66
• 4.2.1 实验药品62-63
• 4.2.2 实验表征仪器63-64
• 4.2.3 不同条件下制备的材料的表示形式64
• 4.2.4 氧化锗/石墨烯复合材料的制备64-65
• 4.2.5 试验样品的结构表征65
• 4.2.6 样品的电化学测试65-66
• 4.3 实验结果与讨论66-78
• 4.3.1 氧化锗/石墨烯复合材料的形貌与结构表征66-69
• 4.3.2 氧化锗/石墨烯复合材料氧还原性能测试69-74
• 4.3.3 影响氧化锗/石墨烯复合材料氧还原催化活性的因素74-78
• 4.4 本章小结78-79
• 总结与展望79-81
• 参考文献81-89
• 致谢89-91
• 攻读硕士期间发表的学术论文91

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本文编号：982863