新型双金属核壳纳米材料的合成及其催化性能研究

发布时间：2017-10-06 13:39

  本文关键词：新型双金属核壳纳米材料的合成及其催化性能研究

  更多相关文章： 双金属核壳纳米晶体 Au-Pd Pt-Pd Au-Pt 催化性能

【摘要】：双金属纳米复合材料因其独特的协同作用而表现出优异的光学、电学和催化性能,广泛应用于催化、光学、电学和生物医药等众多领域,成为材料学中又一个新的研究热点。双金属纳米材料的性能与其组成、尺寸和形貌密切相关。使用简便的方法制备组成、尺寸和形貌可控的双金属纳米材料并探索其更好的应用前景成为重要的研究课题。本论文致力于利用简易、低成本的方法制备双金属纳米材料,采用共还原的湿化学法一步合成了核壳结构的双金属AuPd@Pd、Pd@Pt和AuPt@Au纳米晶体。使用透射电子显微镜(TEM)、高分辨透射电子显微镜(HR-TEM)、X-射线能量色散谱(EDS)、X-射线衍射谱(XRD)、X-射线光电子能谱(XPS)等技术分析了它们的形貌、粒径、组成、晶体结构和表面状态等,最后探索了它们的催化应用。具体研究成果包括以下几个方面:1、在水相体系中,以尿囊素为形貌调控剂、抗坏血酸为还原剂,通过简单快速的共还原法,一步制备了分散均匀、形貌良好的核壳AuPd@Pd纳米晶体,合成过程中没有使用任何预制晶种、有毒有机溶剂、表面活性剂、高分子和复杂仪器。论文探讨了核壳AuPd@Pd纳米晶体的生长机制以及尿囊素浓度对产物形貌的影响。对照实验表明,尿囊素对产物的最终形成具有较大影响。与商业Pd黑和自制Au纳米晶体相比,AuPd@Pd纳米晶体拥有更大的电化学活性比表面积,同时对乙二醇氧化具有更好的催化活性和稳定性。AuPd@Pd纳米晶体良好的催化活性归因于两种金属组分之间的协同作用和其独特的纳米结构。2、在水相中,以还原氧化石墨烯为载体(rGO)、聚环氧乙烷(PEO)为结构导向剂和稳定剂、抗坏血酸为还原剂,通过简单快速的共还原法一步制备了形貌良好、分散均匀的负载型核壳Pd@Pt/rGO纳米枝。合成过程中没有使用任何预制晶种、有毒有机试剂和复杂仪器。我们探讨了核壳Pd@Pt纳米枝的生长机制,研究了PEO浓度对产物形貌的影响。对照实验表明,PEO的浓度对产物最终形貌具有较大的影响。与商业Pt/C和Pd/C相比,Pd@Pt/rGO纳米枝在催化甲醇和乙醇的氧化反应中具有优秀的电催化活性和稳定性。Pd@Pt/rGO纳米枝的催化活性是Pd和Pt之间的协同作用、纳米枝的特殊结构以及石墨烯作为负载材料的共同结果。3、在水相中,通过共还原金属前驱体H2PtCl6和HAuCl4一步合成了还原氧化石墨烯(rGO)负载的核壳AuPt@Au/rGO纳米晶体。方法简单快速,合成过程中使用水合肼为还原剂、三聚氰胺为形貌调控剂。论文探讨了核壳AuPt@Au/rGO纳米晶体的生长机制,并研究了三聚氰胺浓度对产物形貌的影响。对照实验表明,三聚氰胺是合成产物的一个关键因素。与单金属的Au/rGO、Pt/rGO和商业Pt/C相比,所制备的核壳AuPt@Au/rGO纳米粒子在催化硼氢化钠还原对硝基苯酚的反应中具有良好的催化活性,这主要是由于Au和Pt之间的协同效应以及石墨烯作为负载材料的共同结果。同时AuPt@Au/rGO纳米催化剂具有良好的循环利用性,可重复使用至少5次。
【关键词】：双金属核壳纳米晶体 Au-Pd Pt-Pd Au-Pt 催化性能
【学位授予单位】：河南师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;TB383.1
【目录】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-11
• 第一章 绪论11-23
• 1.1 双金属纳米材料概论11-12
• 1.2 双金属纳米材料的结构12
• 1.3 双金属纳米材料的制备方法12-15
• 1.3.1 化学还原法12-13
• 1.3.2 热分解法13-14
• 1.3.3 射线辐射法14
• 1.3.4 超声化学合成法14
• 1.3.5 生物合成法14-15
• 1.4 制备双金属纳米材料的影响因素15-18
• 1.4.1 氧化还原电位16
• 1.4.2 还原速度16-17
• 1.4.3 封端剂17-18
• 1.5 双金属纳米材料的应用18-21
• 1.5.1 电化学催化18-19
• 1.5.2 催化有机反应19-20
• 1.5.3 电化学传感器20
• 1.5.4 表面增强拉曼光谱20-21
• 1.6 本论文的研究背景和主要内容21-23
• 第二章 一锅法合成AuPd@Pd核壳纳米晶体及其电催化性能研究23-37
• 2.1 引言23-24
• 2.2 实验部分24-25
• 2.2.1 实验试剂24
• 2.2.2 实验仪器24
• 2.2.3 核壳AuPd@Pd纳米晶体的合成24
• 2.2.4 电化学催化测试24-25
• 2.3 结果与讨论25-36
• 2.3.1 物理表征25-29
• 2.3.2 机理探讨29-32
• 2.3.3 电化学性能测试32-36
• 2.4 本章小结36-37
• 第三章 核壳Pd@Pt纳米枝/石墨烯复合材料的合成及其电催化性能研究37-53
• 3.1 引言37-38
• 3.2 实验部分38-40
• 3.2.1 实验试剂38
• 3.2.2 实验仪器38
• 3.2.3 核壳Pd@Pt/rGO纳米枝的合成38-39
• 3.2.4 电化学催化测试39-40
• 3.3 结果与讨论40-51
• 3.3.1 物理表征40-45
• 3.3.2 机理探讨45-47
• 3.3.3 电化学性能测试47-51
• 3.4 本章小结51-53
• 第四章 AuPt@Au核壳纳米粒子/石墨烯复合材料的合成及其催化性能研究53-69
• 4.1 引言53-54
• 4.2 实验部分54-55
• 4.2.1 实验试剂54
• 4.2.2 实验仪器54
• 4.2.3 核壳AuPt@Au/rGO纳米粒子的合成54-55
• 4.2.4 AuPt@Au/rGO催化对硝基苯酚还原的测试55
• 4.3 结果与讨论55-67
• 4.3.1 物理表征55-61
• 4.3.2 机理探讨61-62
• 4.3.3 催化对硝基苯酚还原的测试62-67
• 4.4 本章小结67-69
• 第五章 总结与前景69-71
• 参考文献71-85
• 致谢85-87
• 攻读学位期间发表的学术论文目录87-88

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