氧化亚铜纳米材料的制备及其用于电化学还原二氧化碳的研究

发布时间：2017-10-07 00:20

  本文关键词：氧化亚铜纳米材料的制备及其用于电化学还原二氧化碳的研究

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【摘要】：CO2是由化石燃料的燃烧和动植物自然过程产生的污染最为严重的温室气体,但它也同样是地球动植物生长和人类工业用途重要的资源,因此CO2的有效转化是能够同时解决缓解温室气体和能源枯竭的方法,其转化有多种形式,其中电化学转化C02,因其可控性、清洁性、易利用性等优势受到了极大的关注。对于C02的电化学还原的催化剂,铜材料是被广泛研究的材料之一,其催化还原可得到CO及多种碳氢化合物,如甲烷、乙烯等。目前主要的铜材料电极为多晶铜、原位电沉积铜电极、铜涂层扩散电极和纳米铜电极,但铜还原C02较高的过电位以及还原过程中催化剂的失活现象等限制其进一步应用,因此通过修饰铜材料提升铜的催化活性和选择性成为具有意义的研究内容。主要研究如下：1、采用电沉积-热处理二步法,制备Cu2ONws/Nif,即以泡沫镍作为基底,进行铜沉积,而后进行热处理及表面氧化物还原,制备泡沫镍镀铜电极。将Cu2ONws/Nif应用于C02电化学还原中,发现其可提高电化学还原CO2到CO的选择性,同时表面有纳米线的生成和氧化亚铜的生成,分析认为选择性的提高与纳米线生成和氧化铜亚铜的生成有关。2、将Cu2ONws/Nif, Cu、Cu/Nif和Cuf四种铜材料电极应用于电化学还原CO2中,对其还原产物的电流效率以及电极性质进行比较,研究发现Cu2ONws/Nif其还原得到CO高于其他Cu电极14倍左右,显著提高对CO的选择性。3、将Cu2ONws/Nif的制备方法进行优化,实验表面在电沉积2000s,热处理时间为12 h,热处理温度为500℃时,电极的催化性能最佳,同时此时表面纳米线生长最好,因低温短时的热处理对纳米线的生长不利。因此认为,Cu2ONws/Nif表面纳米线直接影响电极的催化性能。
【关键词】：电沉积 电化学还原CO_2 氧化亚铜纳米线
【学位授予单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TB383.1;O643.36
【目录】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-14
• 第一章 绪论14-26
• 1.1 研究背景14
• 1.2 二氧化碳的电化学还原14-16
• 1.2.1 二氧化碳还原的原理14-15
• 1.2.2 二氧化碳电化学还原的优点15-16
• 1.3 CO_2还原的电极材料16-21
• 1.3.1 金属电极16-20
• 1.3.2 气体扩散电极20-21
• 1.3.3 修饰电极21
• 1.4 CO_2电化学还原产物选择性的影响因素21-22
• 1.5 催化剂稳定性和活性的影响因素22-23
• 1.6 CO_2电化学还原存在的挑战23-24
• 1.7 本论文的主要研究内容24-26
• 1.7.1 选题依据24-25
• 1.7.2 主要研究内容25-26
• 第二章 研究方法及条件26-34
• 2.1 实验药品和装置26-27
• 2.2 催化剂的制备方法27-28
• 2.2.1 电极片预处理27
• 2.2.2 电沉积方法27-28
• 2.3 电化学实验装置28-29
• 2.4 电极性能测试29-31
• 2.4.1 循环伏安法29-30
• 2.4.2 线性扫描伏安法30
• 2.4.3 塔菲尔曲线30-31
• 2.5 产物分析31-32
• 2.5.1 气相色谱法31
• 2.5.2 核磁共振波谱法31-32
• 2.6 表征32-34
• 2.6.1 X射线衍射(XRD)32
• 2.6.2 扫描电子显微镜(SEM)32-34
• 第三章 Cu_2O_(Nws)/Ni_f制备及分析34-44
• 3.1 电极制备34-35
• 3.1.1 基底预处理34
• 3.1.2 铜电沉积34-35
• 3.1.3 电极热处理35
• 3.2 循环伏安测试35-36
• 3.3 恒电位电解36-40
• 3.4 稳定性测试40-41
• 3.5 表征41-42
• 3.6 小结42-44
• 第四章 不同铜材料电化学还原CO_244-50
• 4.1 线性扫描分析44-45
• 4.2 恒电位电解45-47
• 4.3 塔菲尔曲线47-48
• 4.4 表征48
• 4.5 本章小结48-50
• 第五章 Cu_2O_(Nws)/Ni_f性能优化50-64
• 5.1 电沉积时间影响50-53
• 5.1.1 线性扫描分析50-51
• 5.1.2 恒电位电解51-52
• 5.1.3 塔菲尔曲线52-53
• 5.2 热处理温度53-56
• 5.2.1 线性扫描分析53-54
• 5.2.2 恒电位电解54-55
• 5.2.3 塔菲尔曲线测试55-56
• 5.3 热处理时间56-60
• 5.3.1 线性扫描56-57
• 5.3.2 恒电位电解57-59
• 5.3.3 塔菲尔曲线测试59-60
• 5.4 表征60-61
• 5.5 本章小结61-64
• 第六章 结论与展望64-66
• 参考文献66-72
• 攻读硕士期间发表的学术论文72-74
• 致谢74-76
• 作者及导师介绍76-77
• 附件77-78

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前2条

1 李雪莉;;化学修饰电极的研究进展[J];价值工程;2010年03期

2 姚长斌,景丽洁,宫柏艳,张丽梅;化学修饰电极应用研究进展[J];河南化工;2002年02期

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本文编号：985865