锂—硫电池用复合正极材料的制备及性能研究

发布时间：2017-10-10 13:36

  本文关键词：锂—硫电池用复合正极材料的制备及性能研究

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【摘要】：伴随着先进便携式设备、电动汽车、混合动力汽车和智能电网等的快速发展,人们急需一种具有长循环寿命和高能量密度的可充电电池。硫单质是一种很有前途的阴极材料,其具有约1675mAh g-1的理论比容量和2600Wh kg-1的理论比能量。此外,硫单质在自然界中储藏丰富、价格低廉且对环境友好。这些优点使锂-硫电池成为下一代电源最有希望的候选者。然而,在锂-硫电池商业化进程中,依然有许多复杂的问题需要解决,包括低的库伦效率、低的硫利用率以及在循环过程中快的容量损失。这些问题是由硫及其放电产物低的电导率以及在电极反应过程中生成的聚硫化合物的扩散、穿梭效应和副反应引起的。为了解决这些问题,我们采取一种非常简单的方法设计和合成了一种新颖的多孔碳基底。采用海藻酸钠作为碳源并在氩气的氛围下煅烧,即可获得一种分级多孔碳(HPC)。然后将硫单质和预先合成的HPC混合均匀,在氩气的保护下加热并冷却至室温,即可获得S/HPC的复合材料。这种硫正极材料表现出很好的电化学性质。通过在充电结束后加上一步恒压充电的过程,硫电极反应的可逆性得到了进一步的提高。在O.1C下循环50圈后其可逆容量为849.4 mAh g-1,在0.5C下循环100圈后其可逆容量为673.4 mAh g-1,在1C下循环200圈后其可逆容量为538 mAh g-1,这些都表明其具有优秀的循环和倍率性能。此外,我们在分级多孔碳中构建碳纳米管网络来提高硫正极的性能。通过对碳基底进行平衡结构的设计,不仅能有效地限制阴极中的活性物质硫,而且还能为电子的传输提供高效和稳定的通道,有助于提高阴极的导电性和结构的完整性。而且,在充电结束后加上一步恒压充电的过程,硫电极反应的可逆性得到了进一步的提高,从而优化了阴极的电化学性能。受益于我们的方法,硫阴极首圈放电容量高达1739 mAh g-1,首圈库伦效率高达87.5%,并且从第二圈开始其库伦效率保持在97.5%以上。在0.1C下循环50圈后其可逆容量为1015 mAh g-1、在1C下循环200圈后其可逆容量为622 mAh g-1,这些都表明其具有更优秀的循环和倍率性能。
【关键词】：锂-硫电池 阴极材料 碳纳米管网络 恒压充电
【学位授予单位】：合肥工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TM912
【目录】：

• 致谢7-8
• 摘要8-9
• ABSTRACT9-17
• 第一章 绪论17-32
• 1.1 引言17-18
• 1.2 锂-硫电池概述18-21
• 1.2.1 锂-硫电池简介18-19
• 1.2.2 锂-硫电池工作原理19-21
• 1.2.3 锂-硫电池存在的问题21
• 1.3 锂-硫电池正极材料研究进展21-30
• 1.3.1 无机材料/硫复合材料22-23
• 1.3.2 聚合物/硫复合材料23-25
• 1.3.3 碳材料/硫复合材料25-30
• 1.3.3.1 碳纳米颗粒/硫复合材料25-26
• 1.3.3.2 一维碳/硫复合材料26-28
• 1.3.3.3 二维碳/硫复合材料28-29
• 1.3.3.4 三维碳/硫复合材料29-30
• 1.4 本论文的研究意义及主要研究内容30-32
• 第二章 实验方法32-38
• 2.1 实验药品与仪器32-33
• 2.1.1 实验药品32
• 2.1.2 实验仪器32-33
• 2.2 材料表征的主要设备33
• 2.3 材料的物理性能表征33-36
• 2.3.1 场发射扫描电子显微镜33-34
• 2.3.2 场发射透射电子显微镜34
• 2.3.3 X射线衍射分析34
• 2.3.4 拉曼光谱分析34-35
• 2.3.5 热重分析35
• 2.3.6 X射线光电子能谱分析35
• 2.3.7 比表面积分析35-36
• 2.4 材料的电化学性能测试36-38
• 2.4.1 恒流充放电测试36
• 2.4.2 倍率测试36
• 2.4.3 循环伏安测试36
• 2.4.4 交流阻抗测试36-38
• 第三章 硫/分级多孔碳复合正极材料的制备及性能研究38-51
• 3.1 引言38-39
• 3.2 实验部分39-40
• 3.2.1 材料的制备39
• 3.2.2 电池组装39
• 3.2.3 材料结构形貌表征和电化学测试39-40
• 3.3 结果与讨论40-50
• 3.3.1 材料的SEM表征40-42
• 3.3.2 材料的TEM表征42-44
• 3.3.3 材料的热重分析44
• 3.3.4 材料的XRD和拉曼分析44-46
• 3.3.5 S/HPC的XPS分析46-47
• 3.3.6 电解液对电化学性能的影响47
• 3.3.7 充放电曲线和循环伏安分析47-48
• 3.3.8 材料的循环性能48-49
• 3.3.9 材料的倍率性能49-50
• 3.4 本章小结50-51
• 第四章 掺杂碳纳米管的硫/分级多孔碳复合正极材料的制备及性能研究51-69
• 4.1 引言51-52
• 4.2 实验部分52-53
• 4.2.1 材料的制备52
• 4.2.2 电池的组装52-53
• 4.2.3 结构形貌表征和电化学测试53
• 4.3 结果与讨论53-67
• 4.3.1 材料的SEM表征53-55
• 4.3.2 材料的TEM及HRTEM表征55-57
• 4.3.3 材料的XRD和拉曼分析57-59
• 4.3.4 S/(CNT@HPC)的XPS分析59-60
• 4.3.5 材料的BET分析60-61
• 4.3.6 材料的热重分析61
• 4.3.7 电化学性能分析61-63
• 4.3.8 循环伏安分析63-64
• 4.3.9 电化学阻抗分析64-65
• 4.3.10 循环性能65-66
• 4.3.11 倍率性能66
• 4.3.12 电极材料的稳定性66-67
• 4.4 本章小结67-69
• 第五章 结论69-71
• 参考文献71-82
• 攻读硕士学位期间的学术活动及成果情况82

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本文编号：1006700