预电应力对聚合物微观结构和击穿性能的影响
发布时间：2019-09-12 03:52
【摘要】：为研究聚合物力学和电学性能变化的微观机理,利用Materials Studio(MS)软件建立了聚乙烯分子结构模型。通过施加预直流电场作用,研究了分子链段运动产生的能量和自由体积变化对微观结构、力学性能和击穿性能的影响。模拟结果表明:在预直流电场作用下,聚合物分子链段出现局部有序排列现象,并且随着电场强度(简称场强)由5.20×102 MV/m增加到5.00×10~3 MV/m,自由体积出现先降低再升高的变化趋势,在场强为5.20×102MV/m处出现0.95 nm3的极小值;而当场强增加至2.60×10~3 MV/m时,化学键C—H键断裂,并产生新的化学键C=C键,进而形成低密度劣化区。材料内自由体积和化学键的变化从根本上改变了聚合物的微观结构,影响其力学性能和电学性能,进而使杨氏模量和击穿场强在场强为5.20×10~2 MV/m处分别出现7.50 GPa和11.52×10~3 MV/m的极大值,与未经预直流处理的聚合物相比,分别增长了66%和29%。研究成果可为高压电缆的绝缘设计提供参考,也同为在预电应力作用下聚合物的击穿性能模拟提供借鉴。
【图文】：
响，并借此研究聚合物力学性能和击穿性能的研究至今鲜见报道。本文通过MaterialsStudio(MS)软件模拟在正预直流电场作用下分子链的运动与裂解过程，并讨论了分子结构与自由体积和能量之间的相互联系，揭示了微观结构与力学性能及耐电强度之间的关系，可为今后的实验研究提供有效的方法和理论依据。1计算方法1.1力场选择与模型构建MS软件中普适力场(UFF)能够从原子角度模拟周期表内所有元素构成的多种模型[12]，故本文选择该力场对聚乙烯模型进行动力学研究。利用2条150烷烃链建立非晶结构的聚乙烯(PE)模型，如图1所示。图1中深色和浅色圆球分别代表碳、氢原子，长链为PE的C—C链。1.2模拟细节为了消除不同环境条件造成的实验结果偏差，将构建的PE模型分别在正则系综(NVT系综)[13]和等温等压系综(NPT系综)[14]下进行分子动力学模拟。在此基础上，为了更好地观察施加正预直流电场对PE体系性能的影响，本文采用Dmol3模块在室温下沿Z轴方向分别加载5.20×102、9.98×102、2.60×103和5.00×103MV/m的预直流电场，其中计算函数采用局域密度近似(LDA)中的PWC函数[15]，自洽场(SCF)的收敛标准为1.0×105[16]，拖尾效应smearing为0.005Ha[17]，动力学模拟时间选取300fs。图1初始PE模型Fig.1InitialstateofthePEmodel由于在模拟温度范围内PE始终处于固态，压强基本不影响其性能[18]，因此采用计算量较小的NVT系综即可。在材料的力学性能参数计算过程中，采用ForciteTools模块的机械性能模拟程序MechanicalProperties在恒定应力作用下对模型进行单轴拉伸与纯剪切的弹性形变，其中最大应变为0.003，压强为1个大气压(101kPa)，而最大迭代次数为10000。2结果与讨论在本课题前期的?
2868高电压技术2017,43(9)表1PE体系模型的编号及处理方式Table1SamplenumberandtheirtreatmentwayofPEmodels编号预直流场强E/(MV·m1)DPE00.00×100DPE15.20×102DPE29.98×102DPE32.60×103DPE45.00×103根据式(1)计算可得，当电场作用时间为300fs时，绝缘材料聚乙烯的直流击穿场强Eb为7.61×103MV/m，远大于施加的最大预直流电场5.00×103MV/m。因此，在模拟过程中，预直流电场作用并未使PE体系发生击穿现象，而仅仅使其发生了化学键键长以及种类的变化，如图2(c)—图2(e)中区域Ⅱ的放大图所示。其次，由图2(a)—图2(e)的区域Ⅰ对比可知：在外电场作用下，材料发生了分子链段的局部有序排列现象。文献[24]曾指出，聚合物在0.1~10MV/m的电场强度作用下会发生取向。而本文所施加的电场强度分别为5.20×102、9.98×102、2.60×103和5.00×103MV/m，均大于该文献中的取向电场强度，因此在模拟过程中，PE分子链可以克服分子热运动，完成链段的局部有序排列。最后，PE体系内化学键键长和种类的变化情况如图3所示。图3中，原子间距0.111nm、0.137nm和0.154nm分别对应C—H键、C=C键和C—C键键长的峰值，，而原子间距0.179nm、0.219nm、0.253nm和0.309nm附近分别出现分子内C和H原子间、H和H原子间相互作用以及分子间范德华能作用的峰值，当原子间距r>0.330nm时，所有体系均未出现明显尖峰，说明在预电应力作用下的PE材料仍然具有远程无序特性，属于无定形结构。进一步观察发现：随着正预直流场强增大，C—H键和C—C键的峰值位置、幅值和宽度都略有不同，并且部分弱键出现断裂现象，生成CHi——和Hi自由基，而这些自由基经过组合和重排后会产生新的化学键C=C键，其反应途径?
【作者单位】： 哈尔滨理工大学电气与电子工程学院工程电介质及其应用技术教育部重点实验室;哈尔滨理工大学荣成学院;
【基金】：国家自然科学基金(51577045) 山东省高等学校科技计划项目(J17KB135)~~
【分类号】：TM21
本文编号：2534888
【图文】：
响，并借此研究聚合物力学性能和击穿性能的研究至今鲜见报道。本文通过MaterialsStudio(MS)软件模拟在正预直流电场作用下分子链的运动与裂解过程，并讨论了分子结构与自由体积和能量之间的相互联系，揭示了微观结构与力学性能及耐电强度之间的关系，可为今后的实验研究提供有效的方法和理论依据。1计算方法1.1力场选择与模型构建MS软件中普适力场(UFF)能够从原子角度模拟周期表内所有元素构成的多种模型[12]，故本文选择该力场对聚乙烯模型进行动力学研究。利用2条150烷烃链建立非晶结构的聚乙烯(PE)模型，如图1所示。图1中深色和浅色圆球分别代表碳、氢原子，长链为PE的C—C链。1.2模拟细节为了消除不同环境条件造成的实验结果偏差，将构建的PE模型分别在正则系综(NVT系综)[13]和等温等压系综(NPT系综)[14]下进行分子动力学模拟。在此基础上，为了更好地观察施加正预直流电场对PE体系性能的影响，本文采用Dmol3模块在室温下沿Z轴方向分别加载5.20×102、9.98×102、2.60×103和5.00×103MV/m的预直流电场，其中计算函数采用局域密度近似(LDA)中的PWC函数[15]，自洽场(SCF)的收敛标准为1.0×105[16]，拖尾效应smearing为0.005Ha[17]，动力学模拟时间选取300fs。图1初始PE模型Fig.1InitialstateofthePEmodel由于在模拟温度范围内PE始终处于固态，压强基本不影响其性能[18]，因此采用计算量较小的NVT系综即可。在材料的力学性能参数计算过程中，采用ForciteTools模块的机械性能模拟程序MechanicalProperties在恒定应力作用下对模型进行单轴拉伸与纯剪切的弹性形变，其中最大应变为0.003，压强为1个大气压(101kPa)，而最大迭代次数为10000。2结果与讨论在本课题前期的?
2868高电压技术2017,43(9)表1PE体系模型的编号及处理方式Table1SamplenumberandtheirtreatmentwayofPEmodels编号预直流场强E/(MV·m1)DPE00.00×100DPE15.20×102DPE29.98×102DPE32.60×103DPE45.00×103根据式(1)计算可得，当电场作用时间为300fs时，绝缘材料聚乙烯的直流击穿场强Eb为7.61×103MV/m，远大于施加的最大预直流电场5.00×103MV/m。因此，在模拟过程中，预直流电场作用并未使PE体系发生击穿现象，而仅仅使其发生了化学键键长以及种类的变化，如图2(c)—图2(e)中区域Ⅱ的放大图所示。其次，由图2(a)—图2(e)的区域Ⅰ对比可知：在外电场作用下，材料发生了分子链段的局部有序排列现象。文献[24]曾指出，聚合物在0.1~10MV/m的电场强度作用下会发生取向。而本文所施加的电场强度分别为5.20×102、9.98×102、2.60×103和5.00×103MV/m，均大于该文献中的取向电场强度，因此在模拟过程中，PE分子链可以克服分子热运动，完成链段的局部有序排列。最后，PE体系内化学键键长和种类的变化情况如图3所示。图3中，原子间距0.111nm、0.137nm和0.154nm分别对应C—H键、C=C键和C—C键键长的峰值，，而原子间距0.179nm、0.219nm、0.253nm和0.309nm附近分别出现分子内C和H原子间、H和H原子间相互作用以及分子间范德华能作用的峰值，当原子间距r>0.330nm时，所有体系均未出现明显尖峰，说明在预电应力作用下的PE材料仍然具有远程无序特性，属于无定形结构。进一步观察发现：随着正预直流场强增大，C—H键和C—C键的峰值位置、幅值和宽度都略有不同，并且部分弱键出现断裂现象，生成CHi——和Hi自由基，而这些自由基经过组合和重排后会产生新的化学键C=C键，其反应途径?
【作者单位】： 哈尔滨理工大学电气与电子工程学院工程电介质及其应用技术教育部重点实验室;哈尔滨理工大学荣成学院;
【基金】：国家自然科学基金(51577045) 山东省高等学校科技计划项目(J17KB135)~~
【分类号】：TM21
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