高效催化剂的模板法制备及性质研究

发布时间：2020-04-03 21:18

【摘要】：氧气还原反应(ORR)和氧气析出反应(OER)是金属-空气电池和电解水等装置重要的电极反应。传统的贵金属ORR和OER催化剂由于昂贵的价格及其它因素限制了其广泛应用,因此发展合适的ORR和OER催化剂是使这些清洁能源装置商业化的关键。碳基过渡金属复合材料是一类重要的电催化剂,因此,本论文以碳基材料为基底,以过渡金属为活性位点合成出一系列催化剂。具体工作如下:采用水热方法制备氧化锌纳米线,用作模板,表面负载ZIF-8,然后煅烧得到碳纳米管(CNT),CNT表现出优异的ORR催化性能。为进一步拓展合成方法,将多巴胺聚合在纳米线表面,同样可以得到氮掺杂碳纳米管催化剂。氮掺杂碳纳米管催化剂表现出的ORR催化性能接近Pt/C,并且有一定的催化析氢性能。为进一步提高上述催化剂的催化性能,在氧化锌纳米线负载多巴胺的过程中我们引入铁盐,在氨气氛围中煅烧,煅烧得到氮化铁修饰的碳纳米管(FeN_x/CNT-NH_3)催化剂。催化剂在酸性、碱性和中性电解液中都表现出优异的ORR催化活性,是一种在宽pH范围内都有活性的ORR催化剂。为了进一步优化催化剂的结构,我们使用2-氨基对苯二甲酸作为配体与锌配位。氧化锌纳米线和2-氨基对苯二甲酸自组装得到Zn-MOF,煅烧得到氮掺杂中空碳球(NHCSs)。在NHCSs上负载Fe_3O_4活性位点得到Fe_3O_4/NHCSs催化剂,在0.1 M KOH显示出优异的ORR催化活性,应用在自制的锌-空气电池上表现出优异的电池性能。本实验制备过程简单,在室温下进行,需要能量少,为合成类似结构的碳球提供了一种新思路。采用水热方法制备V_2O_5纳米线,然后以五氧化二钒纳米线为模板和钒源,表面负载ZIF-67,在氮气氛围中煅烧,改变煅烧的温度,得到含有氧空穴的钒修饰Co/CoO的碳棒,表现出很好的析氧性能,在1 M KOH中只需要320 mV过电势就能产生10 mA/cm~2电流密度。
【学位授予单位】：大连理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：O643.36;TM911.4

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