高效硅基-有机杂化太阳能电池退火与钝化工艺研究

发布时间：2020-04-07 18:20

【摘要】：硅基-有机杂化太阳能电池兼顾了硅基太阳能电池光电转换效率高、使用寿命长、电池特性稳定和有机太阳能电池生产工艺简单、成本低廉的优点。研究硅基-有机太阳能电池有望克服硅基电池工艺成本耗能大、生产过程复杂的问题,同时解决有机太阳能电池载流子迁移率低的问题,从而具有比现有晶硅太阳能电池更加高效-低成本的潜力。绝大多数的硅基-有机杂化太阳能电池采用n型硅衬底与p型有机聚合物形成异质结的结构。研究中最常用的p型有机聚合物是PEDOT:PSS,这是因为PEDOT:PSS具有透光率高、电导率高等优点。自2010年以来,硅基-有机太阳能电池研究兴起,国内外各研究机构取得了瞩目的进展,光电转换效率记录不断刷新,但是在Si/PEDOT:PSS杂化电池中,PEDOT:PSS薄膜特性如何影响器件光伏性能、钝化层如何影响n-Si/PEDOT:PSS界面特性、器件可靠性问题以及进一步提高光电转换效率等方面,依然存在着欠缺,这些问题也制约着硅基-有机太阳能电池性能和推广应用。针对以上存在的部分问题,本文围绕硅基-有机杂化太阳能电池,开展了以下四个方面的理论和实验研究,主要研究内容和创新点如下:1)PEDOT:PSS薄膜掺杂及退火工艺研究。首先选用了乙二醇为掺杂剂制备n-Si/PEDOT:PSS型太阳能电池,研究了掺杂浓度和退火温度对电池性能的影响规律,当选用乙二醇为掺杂剂,掺杂浓度为7%,退火温度为190 ~oC时,太阳能电池的光伏特性最佳;其次,采用基于Lambert W函数的数值拟合方法对实验结果进行拟合验证,并提取了太阳能电池的理想因子n,串联电阻R_S和并联电阻R_(SH)的数值,通过分析n,R_S,R_(SH)随退火温度的变化规律,得到了退火温度变化与太阳能电池光伏特性变化的内在联系;最后,通过测试PEDOT:PSS薄膜的表面粗糙度、电导率以及反射率,得出了退火能够提高PEDOT:PSS薄膜的电导率从而改善n-Si/PEDOT:PSS太阳能电池光伏特性的结论。2)n-Si/PEDOT:PSS太阳能电池氧化硅(SiO_x)钝化实验研究。基于自然氧化生长SiO_x钝化层,研究了钝化层对于PEDOT:PSS薄膜表面粗糙程度、溶液浸润性、内建电势、光吸收能力的影响,并且分析得出太阳能电池效率的改善的原因是SiO_x钝化层正表面固定电荷使硅与PEDOT:PSS的接触界面能带向上弯曲,提高了光生载流子越过势垒的几率。在此基础上制备的杂化太阳能电池具有良好的光伏特性,最佳光电转换效率为13.31%,短路电流为33.72 mA/cm~2,开路电压V_(OC)为为0.607 V,对应填充因子FF为65%。3)n-Si/PEDOT:PSS太阳能电池氧化铝(Al_2O_3)钝化实验研究。在硅表面采用ALD生长Al_2O_3,研究了Al_2O_3钝化层厚度对于电池性能的影响规律和不同Al_2O_3厚度下的量子效率、光致发光特性,研究发现在Al_2O_3厚度为1.07 nm条件下获得最佳光电转换效率为14.84%,开路电压为0.622 V,短路电流为34.73 mA/cm~2,填充因子为68.67%;将Al_2O_3钝化层、SiO_x钝化层以及无钝化层的太阳能电池样品在光伏特性和可靠性方面进行了对比,使用Al_2O_3钝化的器件具有最低的暗态电流和最高的光电转换效率,并且在存放8天之后,无钝化层的样品光伏特性衰减最小,由此得出杂化太阳能电池光伏特性退化的两方面原因:一是PEDOT:PSS薄膜吸水导致分子共轭分布变化引起空穴传输能力下降,二是空气中的氧原子穿过PEDOT:PSS层和钝化层到达Si衬底表面反应生成SiO_x引起串联电阻增大。4)氧化石墨烯(GO)与PEDOT:PSS混合空穴传输层实验研究。使用二维材料GO与PEDOT:PSS溶液相堆叠组成混合空穴传输层,提高空穴传输层的传输能力,降低太阳能电池器件的暗电流;使用拉曼光谱、紫外分光度计等测试手段分析了复合空穴传输层覆盖特征、光吸收能力和瞬态光伏特性,结果表明GO能够与PEDOT:PSS薄膜兼容,提高了杂化太阳能电池的光吸收能力,同时与单层PEDOT:PSS空穴传输层相比,光生载流子的复合时间由92.5μs增加到99.5μs,证明了混合空穴传输层能够有效抑制了载流子的复合作用。
【图文】：

西安电子科技大学博士学位论文向 n 型半导体一侧运动。p 型半导体中带正电的空穴离开原有位，在 p 型半导体中会相应的留下一个带负电的受主离子，n 型半流入 p 型半导体后，则会留下一个带正电的施主离子。施主离子两侧大量积累，将在接触面两侧形成一个由 n 区指向 p 区的电场空穴向 p 型半导体一侧漂移，电子向 n 型一侧漂移，从而阻止扩度梯度引起的扩散运动与电场引起的漂移运动达到动态平衡时，没有载流子运动，就形成了耗尽区，此时耗尽区内 p-n 结两侧的由于内建电场的存在，p 型半导体和 n 型半导体能带会发生弯曲级 Ef，此时的能带结构如图 1.1 所示，在没有外界光照激励条件流产生。

硅材料具有来源广泛，制备切割硅锭技术成熟，光电转换效率高，生产工艺相简单适用于大规模工业生产等优点。晶体硅太阳能电池根据硅晶体类型的不同，又以分为单晶硅（CrystallineSi）太阳能电池、多晶硅（Multi-crystallineSi）太阳能电和非晶硅（Amorphous Si）太阳能电池[12,13]。无论是单晶硅、多晶硅还是非晶硅太阳能电池，其基本结构大致相同，目前工生产中所采用的结构都相对简单。使用直拉法的单晶硅或者掦造法的多晶硅为基底一般采用硼扩散掺杂，电阻率为 0.1~1Ω·cm，先在溶液中湿法腐蚀形成绒面，再进热扩散工艺形成发射区，最后通过常压增强化学气相淀积（PECVD）生长减反射层烧结形成正负电极得到结构完整的太阳能电池[14]。1.3.2 有机太阳能电池有机材料，包括大分子聚合物[15]，，小分子材料[16]，富勒烯衍生物[17]等具有成本廉，光吸收系数高，柔韧性好，工艺简单适应于印刷电子技术等特点，在光伏研究域中受到的关注越来越多。
【学位授予单位】：西安电子科技大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TM914.4

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