直接醇类燃料电池电催化剂的制备和性能研究

发布时间：2020-05-20 07:49

【摘要】：近些年来直接醇类燃料电池作为绿色能源受到广泛的关注。直接醇类燃料电池的研究存在很多难题,比如具有高催化性能的阳极电催化剂的研发。由于具有优异的电催化活性和稳定性,钯基纳米复合材料的制备及性质研究吸引了众多的研究兴趣。本论文中,通过化学法制备获得钯金/碳壳及含钯多金属氧酸盐/石墨烯复合纳米材料。利用透射电子显微镜、扫描电子显微镜、红外光谱、X射线光电子能谱及拉曼光谱等表征手段,对复合材料的形貌及元素组成进行分析。通过循环伏安法和计时电流法,将复合材料在碱性电解质中对甲醇、乙醇、乙二醇及丙三醇进行电化学性能测试并筛选出电化学性能较好的复合材料。在钯金/碳壳纳米复合材料的研究中,通过调节钯在碳壳上的位置以及金属质量比对电化学性质进行优化,所得复合材料对甲醇等有机小分子的氧化反应具有较好的电催化活性和稳定性。在有关含钯多金属氧酸盐/石墨烯的电化学性质研究中,共获得两种复合材料。其中含钯和硒的多金属氧酸盐与石墨烯复合获得的复合材料对甲醇等四种醇的电催化氧化活性和稳定性均优于商业10%Pd/C催化剂;而另一种含钯和碲的多金属氧酸盐与石墨烯组成的复合材料对乙二醇和丙三醇的氧化也具有较好的电催化性能。实验结果表明,钯金/碳壳及含钯多金属氧酸盐/石墨烯复合材料在直接醇类燃料电池电催化剂的应用中具有良好的发展前景。
【图文】：

钯纳米复合材料在燃料电池中的应用没有载体的情况下，钯纳米粒子容易聚集，分散性差，所以催化氧化活性。石墨烯具有良好的化学稳定性和导电性，所以常被用作载体[54-56]。因为烯片层之间存在着强大的范德华力，所以它难以直接在溶液中进行合成。(GO)，可以很好地分散在极性电解质，特别是水中，但它的电导率小于石墨制它在催化剂材料中的应用。在研究中发现，GO 可以部分被还原成 rGO良好的导电性，而且还能保持在极性电解质中的分散性[57]。将钯纳米粒体结合形成钯纳米复合材料，能够提高钯纳米粒子的利用率，有利于提高性能。如 Iqbal 等人[57]将介孔花状 Pd 纳米粒子负载在还原氧化石墨烯片层上，形化氧化剂。由图 1.2 可知，液相合成还原氧化石墨烯(rGO)，再用嵌段共性 rGO 表面，用阳离子表面活性剂帮助钯纳米颗粒与 rGO 表面进行连接，良好的接触。rGO 的表面积大，传输电子快，，能够加快整个催化反应的速学性能测试，这种新的介孔 Pd-rGO 复合材料具有优异的催化氧化活性和酸性电解质中对甲酸的催化性能良好。

图 1.3 CNB 的扫描电镜图(A)，透射电镜图(B)和高角环形暗场-元素分布面扫描图(CHuang 等人[59]合成 Pd 纳米线，如图 1.4 所示，平均直径为 7.8 nm。将 Pd体复合，形成 Pd/C 纳米复合材料。经过电化学测试可知，Pd/C 复合材料化电流密度是 Pt/C 的 3 倍以上，说明通过控制钯纳米材料的结构及与载体，可以达到比铂纳米催化剂更好的催化性能。
【学位授予单位】：长春理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：O643.36;TM911.4

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本文编号：2672301