异元素掺杂碳基催化剂的制备及其氧还原性能研究

发布时间：2020-07-04 21:55

【摘要】：碳基纳米材料具有耐高温、抗化学腐蚀、廉价等优点,在能量转换装置等众多领域发挥着重要作用。其中,以生物质为基底碳材料以其循环可持续、来源广泛、清洁无污染等优点,近年来受到了研究人员们的广泛专注。本论文以开发廉价、高效新型异原子掺杂碳材料为目的,借助细菌纤维素独特的分子结构与三维网络状的构造,以其为碳源,进行结构调控、设计合成路线,开展了系列研究工作,具体如下:(1)以细菌纤维素为基底,亚甲基蓝为氮源和硫源,过二硫酸铵作为氧化诱导剂,引发亚甲基蓝在纤维素上原位聚合,经800℃高温碳化后,制得三维网状氮、硫掺杂的碳纳米材料。其形貌规整,具有多级孔结构和较高的比表面积(729 m2/g)。物理表征证实.:氮元素和硫元素成功地均匀掺入碳纤维素的骨架中,掺杂量分别为3.2%和0.8%。电化学性能表征显示,在0.1 MKOH电解液中,该材料具有优异的氧还原催化活性,半波电位与20%商业化铂碳(Pt/C)相近。同时,其稳定性和耐甲醇性能均优于商业化Pt/C。(2)探究铁、氮、硫共掺杂碳材料的制备方法。结合原位聚合、金属配位的优势,以多巴胺为碳源,过二硫酸铵引发多巴胺自由基在细菌纤维素表面聚合,三氯化铁为金属铁源,通过与聚多巴胺的配位作用,将Fe3+引入到细菌纤维素表面,经碳化、酸处理,获得目标材料。该材料是由N,S掺杂碳和y-FeOOH复合而成,具有片层结构,比表面积达到774.5 m2/g。在碱性环境下,显示了优异的氧还原催化活性,氧还原半波电位(0.83 V)优于20%商业化Pt/C(0.82 V)10 mV左右,同时还具有优于Pt/C的耐甲醇性和稳定性。分析认为:优异的氧还原性能得益于大量γ-FeOOH活性位点与氮元素、硫元素的协同作用。此外,将催化剂涂覆在锌-空气电池的正极碳布上,可获得高的放电功率密度(≈92mWcm-2)与比容率(734 mAh g-1),超过了商业化Pt/C((≈78mW cm-2,720 mAh g-1)。表明该催化剂能够提升锌-空气电池化学能转化为电能的转换效率。本研究为开发新型碳基氧还原催化剂提供技术支撑和理论基础。
【学位授予单位】：陕西师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TM911.41;O643.36
【图文】：

形貌,物种,碳纳米结构,定氮

电位（０．８６１邋Ｖ）和极限扩散电流密度（４．５９２邋ｍＡｃｉｒｒ２），性能优于商业化的Ｐｔ／Ｃ逡逑（０．９２５Ｖ和４．８６８ｍＡｃｍ－２）。ＺｈｏｎｇＣｕｎｌ２４】和他的同事证实了咐；卩定氮旁边的碳原子逡逑为ＯＲＲ的活性位点（如图１－２），并且提出了邋ＯＲＲ反应的可能途径。ＨａｎＢａｏｈａｎｇｌ２５】逡逑课题组成功地通过二氧化碳活化过程，制备出三种不同形貌（颗粒、纳米线、纳米逡逑带）的分层多孔氮掺杂碳纳米结构材料。其中，形貌为纳米带状的多孔碳结构具有逡逑最高的比表面积（１１３０ｍ２／ｇ），在０．１ＭＫＯＨ碱性环境中显示出最好的ＯＲＲ活性，逡逑３逡逑

微观,形貌,生物质材料,椰子壳

陕西师范大学硕士学位论文丰富，种类繁多。其次，生物质材料绿色可再生，污染小。材料内部结构具有生物多样性，天然的生积，有利于反应进行过程中反应物的传导。按来源维素）、动物。木质纤维素残渣（大豆、椰子壳、海（家禽羽毛、犄角、家畜骨头、血液、人类毛发等）并且显示出良好的催化性能。逡逑

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