流延法制备铅基反铁电陶瓷及其储能行为研究

发布时间：2020-09-11 15:38

　　 PbZrO_3(PZ)是一种铅基反铁电材料,因其具有高介电常数、电致相转变、相变后的高极化值和高居里温度而得到广泛的关注和研究。再加上可调的钙钛矿相结构和介电可调性,PZ基反铁电材料得到广泛的关注,并因为其优异的储能性能而被广泛开发和应用于储能电容器件中。本文采用流延法来制备PZ和PZ基反铁电陶瓷,研究了PZ陶瓷的介电性能和储能行为,不同掺杂离子及不同掺杂含量对PZ基反铁电陶瓷储能性的影响,旨在制备得到具有高储能性的高品质介电陶瓷材料。同时也全面研究了不同掺杂离子和不同掺杂离子含量对PZ基反铁电陶瓷的相结构、微观形貌、介电性能和耐击穿性的影响。首先研究了PbZrO_3,通过流延法制备得到高品质陶瓷。研究发现,PZ陶瓷的正、反向相转变场强E_(AFE-FE)和E_(FE-AFE)分别为225 kV/cm和165 kV/cm,击穿强度为272kV/cm。介电常数为210,介电损耗小于0.1。结果,通过电滞回线计算,在该陶瓷中得到的最高储能密度值为6.7 J/cm~3,对应储能效率为71.7%。通过脉冲放电直接测试计算,该陶瓷的最高储能密度值为4.45 J/cm~3,释放90%总储能密度的时间t_(90)为216 ns。然后研究了(Pb_(1-x)La_x)(Zr_(0.98)Ti_(0.02))O_3(x=0.02,0.04,0.06),通过流延法制备得到高品质陶瓷。通过调节组分中La~(3+)的离子掺杂量来提高陶瓷正交反铁电相的稳定性,从而,在稳定饱和极化值的同时提升陶瓷的正、反向相转变场强和降低他们之间的差值。同时,适量的La~(3+)掺杂会提升陶瓷的击穿场强值。研究发现,当La~(3+)掺杂量为0.04 mol%时,陶瓷的正、反向相转变场强E_(AFE-FE)和E_(FE-AFE)分别为300 kV/cm和260kV/cm,击穿强度为345 kV/cm。并且此陶瓷的介电常数为700,介电损耗小于0.03。结果,通过电滞回线计算,在该陶瓷中得到的最高储能密度为9.84 J/cm~3,储能效率高达82.2%。通过脉冲放电直接测试计算,在310 kV/cm场强下,该陶瓷得到的最高储能密度值为5.28 J/cm~3,释放90%总储能密度的时间t_(90)为125 ns。最后研究了(Pb_(0.96)La_(0.04))(Zr_(1-y)Ti_y)O_3(y=0.01,0.02,0.03,0.04,0.05),通过流延法制备得到高品质陶瓷。通过调控组分中Ti~(4+)的离子掺杂量来提高陶瓷正交反铁电相的稳定性,从而,在稳定饱和极化值的前提下,提升陶瓷的正、反向相转变场强。同时,适量的Ti~(4+)掺杂会提升陶瓷的击穿场强值。研究发现在Ti~(4+)掺杂量为0.01 mol%时,陶瓷的击穿强度为413 kV/cm,较Ti~(4+)为0.02 mol%的陶瓷,其击穿强度提升了19.7%。在场强为395 kV/cm时,陶瓷的正、反向相转变场强E_(AFE-FE)和E_(FE-AFE)分别为300 kV/cm和260 kV/cm。结果,通过电滞回线计算,在395 kV/cm场强下,此陶瓷的最高储能密度值高达11.38 J/cm~3,储能效率为79.2%。通过脉冲放电直接测试计算,在350 kV/cm场强下,该陶瓷的储能密度值为6.19 J/cm~3,释放90%总储能密度的时间为70 ns。
【学位单位】：内蒙古科技大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2019
【中图分类】：TQ174.75;TM53
【部分图文】：

径较大的低价阳离子，它与 O2-阴离子共同按照面心阳离子，其处于氧八面体的体心位置，配位数为 ABO3晶格中，A、B 及 O2-存在以下的容忍因子关系式2()BOR+RB、RO 分别代表上述三个离子的离子半径。然而，于 O2-离子具有一定的偏差，B 离子也不是与 6 个能小。所以存在容忍因子 t，t 的取值范围代表了为[66]：2()BOR+R

内蒙古科技大学硕士学位论文调控介电、相变场强及 P-E 图形等，可以得到具有高储能性ZrTi)O3（PLZT）为典型，如图 1.2 所示，高 Zr 含量（>90%）很小，但因为在该相区范围内的正交反铁电相与电场诱导转差大，所以该相区内反铁电体材料的相转变电场很高[28]；由杂可以扩大高锆 PZT 材料的正交反铁电相区，根据容忍因子交反铁电相在电场中的稳定性，从而提高反铁电体的相转变可以看到，调节 Ti4+的含量同样可以调节反铁电相的位置。综 Ti4+的掺杂含量来提高高 Zr 含量 PLZT 组分陶瓷的反铁电相耐击穿强度、高储能密度和高储能效率的电容器介电层材料。

图 2.1 击穿场强统计与拟合示意图材料储能性的计算有两种方式：一是通过对 PremierⅡ型回线图积分计算所得，其主要包括储能密度（Wrec）和储所搭建的直接测试系统搜集储能材料内由电能转换为焦称之为直接测试法。通过对反铁电材料的电滞回线图积分计算得到的储能密公式为[77]： maxpprEdP

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本文编号：2816854