二维钙钛矿薄膜结晶及器件光电特性研究

发布时间：2020-09-11 18:20

　　 有机-无机金属卤化物钙钛矿具有优异的光电特性,基于该类材料制备的钙钛矿太阳能电池(Perovskite Solar Cells,简称PSCs)效率从2012年的9.7%快速增长至目前的24.2%。尽管器件效率增长迅速,但该类钙钛矿材料对光、热、湿度的稳定性差,严重阻碍了PSCs的商业发展。近两年来,新型二维(2D)钙钛矿展现出了优异的稳定性,并受到研究者们的广泛青睐。但是,目前基于2D钙钛矿的电池器件光电转化效率(PCE)远低于常规PSCs。为了提高该类器件的光电性能,一方面,我们需要对该2D钙钛矿薄膜的结晶过程进行系统研究,探究并揭示影响结晶性的关键因素;另一方面,我们需要开发具有优异光电特性的新型2D钙钛矿材料。首先,以(PEA)_2(MA)_2Pb_3I_(10)这一2D钙钛矿薄膜为对象,系统研究了成膜过程中两种主流加热方法(hot-casting,简称HC;post-annealing,简称PA)对其结晶性及器件光电性能的影响。本文通过SEM、XRD、GIXRD、PL、TRPL等表征系统研究了HC和PA处理方式对2D钙钛矿薄膜形貌、结晶性、生长取向、缺陷态的影响。研究表明,HC处理下钙钛矿薄膜的结晶度高,结晶速率快;通过紫外可见吸收表征结果表明,HC比PA处理具有更强、更广的光吸收;通过GIXRD测试表明,HC处理的样品沿着(110)平面具有更好的垂直生长取向,这有利于光生电子的快速分离;基于PL和TRPL测试表明,HC处理的样品内部缺陷较少;对钙钛矿薄膜的生长机理进行了推测,认为制备结晶性更好的2D钙钛矿薄膜需要外界能量(通过加热获得)和前驱体溶液当中的有机溶剂共同辅助。PSCs器件的光电性能通过HC处理得到了提升,获得最高效率为5.57%。最后,对薄膜和PSCs器件稳定性进行了研究,发现制备的钙钛矿薄膜和电池都呈现出非常好的环境稳定性。我们的研究可以为以后2D钙钛矿结晶性的研究提供重要的参考。其次,以双胺分子1,4-二碘哌嗪(C_4H_(12)N_2I_2)为前驱物合成出了一种新型2D钙钛矿材料,并将其应用于PSCs器件中。通过XRD、SEM、PL表征系统研究了不同n值薄膜结晶性、表面形貌、缺陷态,结果表明n=4薄膜结晶性最好,缺陷态最低;通过紫外可见吸收研究表明,n值为5和6比n值为4光吸收强,但是其差的结晶性导致复合严重,最终光电性能降低。因此主要对n=4的光电特性进行了研究,通过优化钙钛矿前驱体溶液的浓度以及薄膜制备条件,目前获得最高效率为9.38%。最后,对薄膜和PSCs器件的稳定性进行了研究,结果表明湿度稳定性非常好,是一种有前途的2D钙钛矿新材料。
【学位单位】：大连理工大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2019
【中图分类】：TM914.4;TB383.2

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本文编号：2817014