氨基化纳孔单层石墨烯膜及改性氧化石墨烯膜的渗透性能研究
发布时间：2020-12-27 12:46
在核电快速发展的新形势下,安全、有效地处理与处置核能发展产生的乏燃料是核工业与能源工业面临的巨大挑战,也是影响我国核能可持续发展的关键因素之一。其中高放废液中锕系与镧系元素的分离是分离科学领域,更是放射化学领域中的重要课题。金属离子的常用分离方法有吸附、沉淀、离子交换和膜分离等方法。膜分离技术以其选择性好、无相变、适应性强、能耗低等优点而备受关注。二维石墨烯材料因其优异的物理化学性能在生物医学、能源、海水淡化、膜分离等领域具有广泛的应用价值。本文制备了三种石墨烯膜材料并研究其对金属离子的选择性分离性能,所制膜材料具有良好选择性,有望应用于工业废水中离子的分离、纯化和回收,进一步完善膜分离技术。通过对不同辐照通量的纳孔单层石墨烯（NSG）进行氨基修饰,制备了氨基功能化的PET基纳孔单层石墨烯膜（NSGM-A）。利用TEM、SEM、Raman和EDS进行表征,并研究氨基修饰前后的纳孔膜对镧锕系元素的分离性能。结果表明,NSG成功转移并修饰为NSGM-A。镧锕离子透过量与辐照通量、电荷数成正比;纳孔周边的含氧基团对高价阳离子有较强的静电引力,能将高价离子吸附在纳孔周边,容易实现高价离子与渗透...
【文章来源】：兰州大学甘肃省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：74 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
a：核孔膜的特性，a
兰州大学硕士学位论文氨基化纳孔单层石墨烯膜及改性氧化石墨烯膜的渗透性能研究51.3.1石墨烯2004，英国科学家发现一种新型的二维原子晶体--石墨烯，它由碳原子sp2杂化连接，推翻了“热力学涨落不允许二维晶体在有限温度下存在”的理论，震惊了整个物理学界[33]。石墨烯结构可视为苯类六元环单元的无限延伸（图1-2）。图1-2石墨烯基本单元结构示意图[34]石墨烯具有理论比表面积2600m2/g，优异的导热性能（3000W·m-1·K-1）、机械性能（1060GPa）、室温高电子迁移率（15000cm2·V-1·s-1）和室温量子霍尔效应等特殊性能[35-39]。石墨烯的化学研究主要包括化学制备、化学改性和表面化学和催化等方面。石墨烯的制备主要分为物理和化学法，目前较为成熟的技术包含机械剥离、晶体外延生长、化学氧化、化学气相沉积和有机合成等[40-44]。由于石墨烯是无数个六元环结构单元相连的二维晶体组合，化学稳定性好，表面呈惰性，与其它介质（如溶剂等）相互作用能力差，且片层间的范德华力使其容易聚集，难以溶于水和常见的有机溶剂[45]，研究者们考虑对石墨烯进行化学改性，通过接枝指定官能基团，修饰使其具有更丰富的结构特性，在提升相互作用能力的同时充分发挥其本身的优异性能，使得石墨烯及其衍生物材料有更全面的应用[46]。1.3.2单层石墨烯单层石墨烯（Single-layerGraphene，SG）是只有一层碳原子（0.335nm）的网状结构，坚固且可化学改性，是一种天然的膜材料。SG有多种制备方法，首先，SG可以通过机械剥离的方式从石墨片上剥离出来，这主要是利用石墨片层之间的弱相互作用。该方法可以得到高质量的石墨晶体，几乎没有缺陷，但得到的SG尺寸小，产率低，不能大面积生产[47]。碳化硅分解法解决了产品尺寸小的1.3石墨
谑??┍砻嬷票改擅卓撞⒔?谢?Ц男砸酝乜砥溆τ梅段А?1.3.3纳孔单层石墨烯仅单原子厚度的石墨烯不可透过气体、液体，而在SG上制造适宜的孔洞，物质就有通过的可能。通过在SG中形成纳米孔制得纳孔单层石墨烯（NanoporousSingle-layerGraphene，NSG），可以用作有效的分离膜[57]。据报道[58,59]，石墨烯上的纳米孔是对其晶格上某些碳原子的去除或转移，是一种晶格缺陷。产生这种缺陷的方法通常包括电子束暴露，氧化蚀刻和离子/簇轰击或特殊的化学处理。Li等人[60]使用氪离子加速器辐照的方式制备了NSG，其辐照流程如图1-3所示。纳孔缺陷的产生使石墨烯具有更多的新功能，增加了其比表面积，并且在酸性条件下，纳米孔的缺陷位点容易与含氧基团结合，π电子密度发生变化，大大提高其活性。纳米孔的引入使石墨烯具有丰富的输运通道、可调节的能带隙、高的孔图1-3重离子辐照法制备纳孔石墨烯[60]
【参考文献】：
期刊论文
[1]丙烯酸类木器涂料的专利技术综述[J]. 戢菁,李忠伦,肖静. 科学技术创新. 2019(17)
[2]核能综合利用研究现状与展望[J]. 王建强,戴志敏,徐洪杰. 中国科学院院刊. 2019(04)
[3]多孔石墨烯材料[J]. 刘小波,寇宗魁,木士春. 化学进展. 2015(11)
[4]改性石墨烯海绵材料对铀的吸附研究[J]. 张伟强,马建国,刘淑娟,武里鹏,谢海辉,温佳丽. 东华理工大学学报(自然科学版). 2014(02)
[5]膜分离在放射性废水处理中的应用[J]. 李毅,古梅,胡胜,罗阳明. 材料导报. 2014(S1)
[6]石墨烯的功能化及其相关应用[J]. 黄毅,陈永胜. 中国科学(B辑:化学). 2009(09)
[7]膜分离技术在水处理的应用[J]. 易津湘. 黑龙江水利科技. 2008(04)
[8]絮凝-微滤组合工艺处理含钚废水[J]. 赵军,汪涛,张东,刘学军,傅依备. 核化学与放射化学. 2007(02)
[9]膜技术处理低浓度放射性废水研究的进展[J]. 高永,顾平,陈卫文. 核科学与工程. 2003(02)
[10]丙烯酸与甲基丙烯酸（N,N-二甲基）氨基乙酯共聚物的性能及应用研究[J]. 徐冬梅,张可达,孙建平,程振平. 精细石油化工. 1999(05)
硕士论文
[1]两种石墨烯膜的制备、表征及其对UO22+、Eu3+、Th4+分离性能的研究[D]. 刘延琦.兰州大学 2017
本文编号：2941761
【文章来源】：兰州大学甘肃省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：74 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
a：核孔膜的特性，a
兰州大学硕士学位论文氨基化纳孔单层石墨烯膜及改性氧化石墨烯膜的渗透性能研究51.3.1石墨烯2004，英国科学家发现一种新型的二维原子晶体--石墨烯，它由碳原子sp2杂化连接，推翻了“热力学涨落不允许二维晶体在有限温度下存在”的理论，震惊了整个物理学界[33]。石墨烯结构可视为苯类六元环单元的无限延伸（图1-2）。图1-2石墨烯基本单元结构示意图[34]石墨烯具有理论比表面积2600m2/g，优异的导热性能（3000W·m-1·K-1）、机械性能（1060GPa）、室温高电子迁移率（15000cm2·V-1·s-1）和室温量子霍尔效应等特殊性能[35-39]。石墨烯的化学研究主要包括化学制备、化学改性和表面化学和催化等方面。石墨烯的制备主要分为物理和化学法，目前较为成熟的技术包含机械剥离、晶体外延生长、化学氧化、化学气相沉积和有机合成等[40-44]。由于石墨烯是无数个六元环结构单元相连的二维晶体组合，化学稳定性好，表面呈惰性，与其它介质（如溶剂等）相互作用能力差，且片层间的范德华力使其容易聚集，难以溶于水和常见的有机溶剂[45]，研究者们考虑对石墨烯进行化学改性，通过接枝指定官能基团，修饰使其具有更丰富的结构特性，在提升相互作用能力的同时充分发挥其本身的优异性能，使得石墨烯及其衍生物材料有更全面的应用[46]。1.3.2单层石墨烯单层石墨烯（Single-layerGraphene，SG）是只有一层碳原子（0.335nm）的网状结构，坚固且可化学改性，是一种天然的膜材料。SG有多种制备方法，首先，SG可以通过机械剥离的方式从石墨片上剥离出来，这主要是利用石墨片层之间的弱相互作用。该方法可以得到高质量的石墨晶体，几乎没有缺陷，但得到的SG尺寸小，产率低，不能大面积生产[47]。碳化硅分解法解决了产品尺寸小的1.3石墨
谑??┍砻嬷票改擅卓撞⒔?谢?Ц男砸酝乜砥溆τ梅段А?1.3.3纳孔单层石墨烯仅单原子厚度的石墨烯不可透过气体、液体，而在SG上制造适宜的孔洞，物质就有通过的可能。通过在SG中形成纳米孔制得纳孔单层石墨烯（NanoporousSingle-layerGraphene，NSG），可以用作有效的分离膜[57]。据报道[58,59]，石墨烯上的纳米孔是对其晶格上某些碳原子的去除或转移，是一种晶格缺陷。产生这种缺陷的方法通常包括电子束暴露，氧化蚀刻和离子/簇轰击或特殊的化学处理。Li等人[60]使用氪离子加速器辐照的方式制备了NSG，其辐照流程如图1-3所示。纳孔缺陷的产生使石墨烯具有更多的新功能，增加了其比表面积，并且在酸性条件下，纳米孔的缺陷位点容易与含氧基团结合，π电子密度发生变化，大大提高其活性。纳米孔的引入使石墨烯具有丰富的输运通道、可调节的能带隙、高的孔图1-3重离子辐照法制备纳孔石墨烯[60]
【参考文献】：
期刊论文
[1]丙烯酸类木器涂料的专利技术综述[J]. 戢菁,李忠伦,肖静. 科学技术创新. 2019(17)
[2]核能综合利用研究现状与展望[J]. 王建强,戴志敏,徐洪杰. 中国科学院院刊. 2019(04)
[3]多孔石墨烯材料[J]. 刘小波,寇宗魁,木士春. 化学进展. 2015(11)
[4]改性石墨烯海绵材料对铀的吸附研究[J]. 张伟强,马建国,刘淑娟,武里鹏,谢海辉,温佳丽. 东华理工大学学报(自然科学版). 2014(02)
[5]膜分离在放射性废水处理中的应用[J]. 李毅,古梅,胡胜,罗阳明. 材料导报. 2014(S1)
[6]石墨烯的功能化及其相关应用[J]. 黄毅,陈永胜. 中国科学(B辑:化学). 2009(09)
[7]膜分离技术在水处理的应用[J]. 易津湘. 黑龙江水利科技. 2008(04)
[8]絮凝-微滤组合工艺处理含钚废水[J]. 赵军,汪涛,张东,刘学军,傅依备. 核化学与放射化学. 2007(02)
[9]膜技术处理低浓度放射性废水研究的进展[J]. 高永,顾平,陈卫文. 核科学与工程. 2003(02)
[10]丙烯酸与甲基丙烯酸（N,N-二甲基）氨基乙酯共聚物的性能及应用研究[J]. 徐冬梅,张可达,孙建平,程振平. 精细石油化工. 1999(05)
硕士论文
[1]两种石墨烯膜的制备、表征及其对UO22+、Eu3+、Th4+分离性能的研究[D]. 刘延琦.兰州大学 2017
本文编号：2941761
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