氮铂混合改性石墨烯吸附汞污染物的研究

发布时间：2020-12-28 02:31

　　为了研究氮铂混合改性石墨烯对燃煤电厂产生汞污染物的吸附作用,基于量子化学理论构建了氮铂混合改性石墨烯模型,利用密度泛函理论模拟了烟气中汞污染物在氮铂混合改性石墨烯表面的吸附。计算得到了Hg⁰、HgCl₂和HgBr₂在氮铂混合改性石墨烯表面的吸附构型和吸附能,并利用分子中的原子理论（Atoms in Molecule）和约化密度梯度（Reduced Density Gradient）方法研究了吸附体系的成键类型。结果表明:随着掺杂氮原子数目的增多,氮铂混合改性石墨烯吸附Hg⁰、HgCl₂和HgBr₂能力得到提升。当掺杂3个氮原子时,氮铂混合改性石墨烯吸附单质汞吸附能为98.62 kJ/mol,其吸附能相比传统的碳基吸附剂有明显提升;此时Hg⁰、HgCl₂和HgBr₂被吸附稳定后的产物中,汞原子和铂原子之间的作用力更加稳定。 

【文章来源】：热能动力工程. 2020年11期 北大核心

【文章页数】：6 页

【部分图文】：

N-Pt/石墨烯吸附HgBr2的RDG图

兰万里等人[12]采用4×4的石墨烯模型,本文在此基础上采用十六个相邻的苯环,四周加氢封闭,铂位于中心位置,铂原子周围碳原子依次1,2,3个氮原子取代。计算使用量子化学软件ORCA,选用密度泛函PBE方法,采用密度泛函理论DFT-D3处理色散校正和GCP基组进行重叠误差校正,轨道机组为def2-tzvp,辅助基组为def2-tzvp/J,对Pt和Hg原子采用def2-SD赝势基组。通过ORCA计算得到新构建的氮铂混合改性石墨烯稳定结构,如图1所示。1.2 分析理论

表1 氮铂混合改性石墨烯与单质汞的吸附能以及临界点的拓扑参数Tab.1 Adsorption energyof elemental mercury on the adsorbents and topological parameters of critical point 模型 吸附能/kJ·mol-1 距离/nm 键级 ρ(r)/ a.u. ?2ρ(r)/a.u. G(r)/a.u. V(r)/a.u. H(r)/a.u. Pt-N1 64.31 0.277 9 0.331 0 0.044 1 0.104 1 0.033 6 -0.041 1 -0.007 5 Pt-N2 85.64 0.267 1 0.424 5 0.058 5 0.130 1 0.045 7 -0.058 9 -0.013 2 Pt-N3 98.62 0.262 7 0.537 3 0.064 9 0.157 8 0.054 9 -0.070 3 -0.015 4图3 N-Pt/石墨烯吸附单质汞拓扑分析图

【参考文献】：
期刊论文
[1]铂改性石墨烯吸附汞及其化合物的研究[J]. 兰万里,崔凝,高正阳,杨维结.  热能动力工程. 2019(07)
[2]燃煤电站多污染物一体化脱除研究进展[J]. 杨维结,王志峰,高正阳,阎维平.  热能动力工程. 2019(03)
[3]可再生脱汞吸附剂的研究进展[J]. 许静,段钰锋,姚婷,刘猛.  化工进展. 2017(S1)
[4]燃煤发电技术发展展望[J]. 蒋敏华,黄斌.  中国电机工程学报. 2012(29)



本文编号：2942966