核壳结构ZnO@ZIF衍生氧还原电催化剂的制备及性能研究
发布时间：2021-01-29 03:45
近年来,随着工业的快速发展,各种资源被大量开采和利用,导致环境污染问题越来越严重,同时也威胁着人类的生活与健康。环境的治理方式比较局限,而新能源的技术开发和利用则有广泛的发展前景。诸如金属-空气电池、燃料电池等电化学转换和储能技术在当今社会扮演着重要角色。而这些技术的广泛应用离不开高效、低毒、成本低廉和绿色可持续的催化剂。为了达到理想的电化学性能,贵金属催化剂（如Pt、IrO2、RuO2）是目前最高效的催化剂。例如,Pt基纳米材料是性能最优异的氧还原（oxygen reduction reaction,ORR）电催化剂,但其资源稀缺且价格昂贵,大大限制了以ORR催化过程为核心的能源储存的广泛应用。近年来,金属-有机框架（metal-oragnic frameworks,MOFs）广泛被用作制备多孔碳基电催化剂的前驱体,这归因于其优异的性质,如比表面积大,源于不同金属离子和有机配体的结构和功能多样性。本论文工作主要以MOFs衍生的碳基电催化剂为研究对象,通过模板法调控材料的形貌与结构,构筑锌-空气电池体系,测定电化学性能。我们的合成策略（ZnO...
【文章来源】：江苏理工学院江苏省
【文章页数】：72 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
锌-空气电池装置图
江苏理工学院硕士学位论文]、石墨烯[51]、碳布[52]、聚丙烯腈纳米纤维[53]等以实现 MOFs 在热解过程中有多孔结构的碳基材料的产生。兰亚乾课题组[54]通过合理的设计和静电纺丝法合成了一维 ZnxCo1-x-ZIFs@AN：聚丙烯腈）纤维，其中 PAN 纤维作为 ZnxCo1-x-ZIFs 均匀分布的模板。如图 热解过程，PAN 纤维转化为具有优异导电性的碳纤维，这对于 ORR 催化剂是的。同时，通过有效地调节 Zn/Co 摩尔比（x 值），可以精确地控制所得热解墨化程度、Co-Nx活性位点、N 掺杂量以及催化剂的孔隙率。通过调整 Zn/Co热解温度，Co@N-PCF-3 表现出优异的 ORR 催化活性，具有较正的半波电位（ vs. Ag/AgCl）、较大的电子转移数（~3.9）、显著的稳定性和抗甲醇中毒性，甚业 Pt/C（半波电位和电子转移数分别对应于-169 mV vs Ag/AgCl 和~3.85），它道的 Co-N-C 中 ORR 性能最高的催化剂之一。
图 1-3 Co/Co3O4@PGS 复合材料的合成示意图此外，Zhaolin Liu 等研究人员[56]通过在柔性碳基底上直接生长 Co/CoNx纳米颗粒修饰的氮掺杂碳纳米阵列（NC-Co/CoNx），作为 MOFs 衍生的金属氮化物碳基催化剂以用于柔性固态锌-空气电池。首先将 2D 层状结构的沸石咪唑啉骨架（Co-ZIF-L）前体碳化以获得 Co 纳米颗粒修饰的 NC 纳米阵列（NC-Co），然后通过氮化过程获得 Co/CoNx纳米颗粒包埋的 NC。高度集成的 NC-Co/CoNx电极结合了每种单一组分的优点，并在碱性介质中显示出卓越的双功能活性。这种 NC-Co/CoNx纳米阵列不仅可以在碳布上实现阵列化生长，实现层状三明治结构的柔性电池，而且也可以在微米级的碳纤维上生长，并进一步实现体积更小的纤维状固态电池。这种纤维形状的锌-空气电池可大幅提高储能器件的体积功率密度并显示出良好的机械柔性。1.4.3 MOFs 衍生金属单原子催化剂以上所述的是负载型金属纳米颗粒催化剂，这类催化剂的表面原子占比并不高，导致大部分金属原子未能有效利用，并且拥有复杂的表面结构，存在不同配位环境的催化
【参考文献】：
期刊论文
[1]城市环境污染及治理对策分析[J]. 徐剑. 中国战略新兴产业. 2018(12)
[2]有机金属骨架材料在电化学储能领域中的研究进展[J]. 陈丹,杨蓉,张卫华,李润秋,朱序阳,路蕾蕾. 化工进展. 2018(02)
[3]铁矿开发中的环境污染与治理[J]. 武彦甫,寇金霞,冷波. 山东工业技术. 2017(22)
[4]金属-空气电池的研究进展[J]. 李华,高颖,隋旭磊,王振波. 炭素. 2017(02)
[5]非贵金属氧还原催化剂的研究进展[J]. 王俊,魏子栋. 物理化学学报. 2017(05)
[6]燃料电池非贵金属催化剂的研究进展[J]. 杨耀彬,丁超. 化学通报. 2016(11)
[7]类沸石咪唑酯骨架材料（ZIFs）的研究进展[J]. 王天龙,张燕,王新红,冯钠,曲敏杰. 化工进展. 2015(11)
[8]基于金属-有机骨架前驱体的先进功能材料[J]. 张慧,周雅静,宋肖锴. 化学进展. 2015(Z1)
[9]基于经济手段的环境污染治理问题[J]. 刘林琳,王艳芝. 中国高新技术企业. 2014(17)
[10]新世纪以来中国环境污染治理回顾与未来形势展望[J]. 陈健鹏,李佐军. 环境与可持续发展. 2013(02)
本文编号：3006214
【文章来源】：江苏理工学院江苏省
【文章页数】：72 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
锌-空气电池装置图
江苏理工学院硕士学位论文]、石墨烯[51]、碳布[52]、聚丙烯腈纳米纤维[53]等以实现 MOFs 在热解过程中有多孔结构的碳基材料的产生。兰亚乾课题组[54]通过合理的设计和静电纺丝法合成了一维 ZnxCo1-x-ZIFs@AN：聚丙烯腈）纤维，其中 PAN 纤维作为 ZnxCo1-x-ZIFs 均匀分布的模板。如图 热解过程，PAN 纤维转化为具有优异导电性的碳纤维，这对于 ORR 催化剂是的。同时，通过有效地调节 Zn/Co 摩尔比（x 值），可以精确地控制所得热解墨化程度、Co-Nx活性位点、N 掺杂量以及催化剂的孔隙率。通过调整 Zn/Co热解温度，Co@N-PCF-3 表现出优异的 ORR 催化活性，具有较正的半波电位（ vs. Ag/AgCl）、较大的电子转移数（~3.9）、显著的稳定性和抗甲醇中毒性，甚业 Pt/C（半波电位和电子转移数分别对应于-169 mV vs Ag/AgCl 和~3.85），它道的 Co-N-C 中 ORR 性能最高的催化剂之一。
图 1-3 Co/Co3O4@PGS 复合材料的合成示意图此外，Zhaolin Liu 等研究人员[56]通过在柔性碳基底上直接生长 Co/CoNx纳米颗粒修饰的氮掺杂碳纳米阵列（NC-Co/CoNx），作为 MOFs 衍生的金属氮化物碳基催化剂以用于柔性固态锌-空气电池。首先将 2D 层状结构的沸石咪唑啉骨架（Co-ZIF-L）前体碳化以获得 Co 纳米颗粒修饰的 NC 纳米阵列（NC-Co），然后通过氮化过程获得 Co/CoNx纳米颗粒包埋的 NC。高度集成的 NC-Co/CoNx电极结合了每种单一组分的优点，并在碱性介质中显示出卓越的双功能活性。这种 NC-Co/CoNx纳米阵列不仅可以在碳布上实现阵列化生长，实现层状三明治结构的柔性电池，而且也可以在微米级的碳纤维上生长，并进一步实现体积更小的纤维状固态电池。这种纤维形状的锌-空气电池可大幅提高储能器件的体积功率密度并显示出良好的机械柔性。1.4.3 MOFs 衍生金属单原子催化剂以上所述的是负载型金属纳米颗粒催化剂，这类催化剂的表面原子占比并不高，导致大部分金属原子未能有效利用，并且拥有复杂的表面结构，存在不同配位环境的催化
【参考文献】：
期刊论文
[1]城市环境污染及治理对策分析[J]. 徐剑. 中国战略新兴产业. 2018(12)
[2]有机金属骨架材料在电化学储能领域中的研究进展[J]. 陈丹,杨蓉,张卫华,李润秋,朱序阳,路蕾蕾. 化工进展. 2018(02)
[3]铁矿开发中的环境污染与治理[J]. 武彦甫,寇金霞,冷波. 山东工业技术. 2017(22)
[4]金属-空气电池的研究进展[J]. 李华,高颖,隋旭磊,王振波. 炭素. 2017(02)
[5]非贵金属氧还原催化剂的研究进展[J]. 王俊,魏子栋. 物理化学学报. 2017(05)
[6]燃料电池非贵金属催化剂的研究进展[J]. 杨耀彬,丁超. 化学通报. 2016(11)
[7]类沸石咪唑酯骨架材料（ZIFs）的研究进展[J]. 王天龙,张燕,王新红,冯钠,曲敏杰. 化工进展. 2015(11)
[8]基于金属-有机骨架前驱体的先进功能材料[J]. 张慧,周雅静,宋肖锴. 化学进展. 2015(Z1)
[9]基于经济手段的环境污染治理问题[J]. 刘林琳,王艳芝. 中国高新技术企业. 2014(17)
[10]新世纪以来中国环境污染治理回顾与未来形势展望[J]. 陈健鹏,李佐军. 环境与可持续发展. 2013(02)
本文编号：3006214
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