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锰基材料提纯净化及电催化剂合成与机理研究

发布时间:2022-12-09 02:19
  随着新能源行业的快速发展,高能量锂空气电池等二次电池得到越来越多的关注,而缓慢的氧还原和氧析出动力学过程成为阻碍其性能提高的重要因素。锰以其独特的d电子结构而具有潜在的高氧还原和氧析出电催化活性,同时具有储量丰富、价格低廉、环境友好型等优势,因此锰基材料以其具有的结构特性和资源优势成为最具竞争力的空气正极电催化材料之一。由于我国锰矿品位低、杂质含量高,目前高纯锰基材料制备成本高、污染严重,严重影响锰基电催化材料的研究,难以发挥其资源优势,本论文通过调控金属阳离子不同溶液中的溶度积变化实现了锰基材料的提纯净化,为锰基电催化材料合成提供基础锰源:利用复浸方法富集锰离子,提高了硫酸的利用率,MnSO4浓度由19.4 g L-1提高到72.3 g L-1,钙镁的浸出率分别降低76.68%和65.33%;以Ba(OH)2和NH4HCO3沉淀剂进行正反方向的耦合净化,实现了锰与杂质离子的高效分离,锰回收率分别达96.54%和99.2%,得到满足电池行业标准要求的高纯硫酸锰;通过生命周期评价与传统电解方式进行了对比,能源消耗、硫酸用量降幅分别达70%和36%,CO2排放仅为59%。针对锰基材料表面结... 

【文章页数】:100 页

【学位级别】:博士

【文章目录】:
致谢
摘要
Abstract
1 引言
2 文献综述
    2.1 锰基材料概述
    2.2锰基材料应用现状
        2.2.1 锰在钢铁冶金行业中的应用
        2.2.2 锰在电池电子行业中的应用
        2.2.3 锰在其他行业中的应用
    2.3 锰基电催化材料应用中存在的问题
        2.3.1 锰基材料提纯净化对电催化材料研究的影响
        2.3.2 锰基材料结构对电催化活性的影响
    2.4 锰基材料提纯净化研究现状
        2.4.1 基于电解过程的提纯净化研究
        2.4.2 锰矿直接提纯净化研究
    2.5 锰基电催化材料结构优化研究现状
        2.5.1 锰基电催化材料表面结构优化研究现状
        2.5.2 锰基电催化材料电子结构优化研究现状
    2.6 研究内容及创新点
        2.6.1 研究内容
        2.6.2 研究路线
        2.6.3 创新点
3 研究方法
    3.1 实验材料
        3.1.1 化学试剂
        3.1.2 实验仪器设备
    3.2 材料研究方法
        3.2.1 材料组成和结构表征
        3.2.2 材料显微结构分析方法
        3.2.3 密度泛函理论计算(DFT)
    3.3 材料电化学性能研究方法
        3.3.1 电池组装
        3.3.2 电催化活性测试
4 锰基材料提纯净化研究
    4.1 引言
    4.2 低品位菱锰矿复浸过程研究
        4.2.1 复浸实验方法
        4.2.2 复浸结果分析
    4.3 硫酸锰浸取液耦合净化研究
        4.3.1 氢氧化物正向除杂
        4.3.2 碳酸盐反向除杂
        4.3.3 高纯硫酸锰制备
    4.4 锰基材料提纯净化过程生命周期评价
        4.4.1 生命周期清单
        4.4.2 生命周期评价结果分析
    4.5 本章小结
5 MnO_2@MWCNTs电催化材料研究
    5.1 引言
    5.2 MnO_2@MWCNTs材料设计与表征
        5.2.1 MnO_2@MWCNTs材料制备
        5.2.2 MnO_2@MWCNTs材料表征
    5.3 MnO_2@MWCNTs电催化性能与机理研究
        5.3.1 电催化活性与机理分析
        5.3.2 倍率性能及循环稳定性
    5.4 本章小结
6 锰基材料优化制备双效催化剂
    6.1 引言
    6.2 锰基材料优化设计与表征
        6.2.1 锰基优化材料制备
        6.2.2 锰基优化材料的表征
    6.3 锰基优化材料电催化活性与机理分析
        6.3.1 电子结构优化对电催化活性的影响
        6.3.2 锰基优化材料电催化性能
    6.4 本章小结
7 结论与展望
    7.1 结论
    7.2 展望
参考文献
作者简历及在学研究成果
学位论文数据集


【参考文献】:
期刊论文
[1]MnSO4溶液的净化及制备电池级高纯硫酸锰[J]. 何银晖,张海静,熊珊.  湿法冶金. 2019(05)
[2]硫酸锰溶液电解制备二氧化锰技术研究进展[J]. 廖兵,刘静,徐芬.  矿产综合利用. 2019(04)
[3]2018年中国电解金属锰行业市场分析与展望[J]. 李维健,谭蓉,张丽云,梁慧.  中国锰业. 2019(03)
[4]2018年中国电解二氧化锰市场回顾与展望[J]. 李同庆,李慧,张丽云.  中国锰业. 2019(03)
[5]电解金属锰技术现状及发展趋势[J]. 王则奋,黄科林,柳春,贾艳桦,吴睿.  大众科技. 2019(06)
[6]Fe-doped Co3O4@C nanoparticles derived from layered double hydroxide used as efficient electrocatalyst for oxygen evolution reaction[J]. Caiyun He,Xuzhao Han,Xianggui Kong,Meihong Jiang,Deqiang Lei,Xiaodong Lei.  Journal of Energy Chemistry. 2019(05)
[7]湘西地区低品位碳酸锰矿的工艺矿物学研究[J]. 陈佳伟,梁欢,李信,潘志权.  化工矿物与加工. 2019(04)
[8]离子交换法除硫酸锰溶液中钴镍的中试研究[J]. 邹晓勇,陈民仁.  广州化工. 2019(06)
[9]四氧化三锰应用发展探讨[J]. 丁晓锋,王军委,陈思学,杨洋,王以存,马金保.  中国锰业. 2019(01)
[10]锰粉置换脱除硫酸锰溶液中重金属的工艺研究[J]. 朱静薰,况鑫.  化工管理. 2019(05)

博士论文
[1]复杂低品位锰矿及含锰烟尘加压酸浸—净化—萃取工艺研究[D]. 谢红艳.昆明理工大学 2013
[2]二氧化锰的制备、结构表征及其电化学性能[D]. 黄行康.厦门大学 2007



本文编号:3714616

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