T相五氧化二铌锂离子电池负极材料的制备及其电化学性能研究

发布时间：2017-08-05 17:11

  本文关键词：T相五氧化二铌锂离子电池负极材料的制备及其电化学性能研究

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【摘要】：便携式电子设备和电动汽车的迅猛发展对移动电源的安全性能、充放电速度及循环寿命提出了更高的要求。开发出具备高稳定性和高功率密度的电极材料是实现这一目标的重要因素。最近,T-Nb_2O_5以其高超的稳定性和卓越的倍率性能引起了人们的高度关注。但是,低的电子导电率限制了其高速充放电性能的发挥。如何提升T-Nb_2O_5的电导率而不降低其高倍率性能和能量密度是进一步提高其性能的关键。我们以T-Nb_2O_5为研究对象,制备出多种复合材料,通过提升材料的电导率来改善其作为锂离子电池负极材料时的能量密度及倍率性能。主要研究内容包括:(1)采用水热法制备出T-Nb_2O_5/氮掺杂石墨烯(N-GO)复合材料。T-Nb_2O_5纳米粒子在氮掺杂石墨烯片层上的均匀分布显著提高了材料的电导率,并且阻止了纳米粒子之间的团聚。该复合材料的性能较T-Nb_2O_5或者T-Nb_2O_5/石墨烯相比有显著的提升。在3 A g-1电流密度下,500次充放电循环后,其容量保持率高至94%,表现出极佳的循环稳定性。然后,我们进一步探究了N-GO的含量(MNGO:MNb_2O_5=1:1,1:2,2:1)对复合材料电化学性能的影响。研究发现当质量比为2:1时,复合材料的电化学性能最好。在15 A g-1电流密度下,循环500圈后,仍能释放出85 mAh g-1的容量。(2)为进一步提高T-Nb_2O_5基材料的能量密度,本文通过热水浴法将T-Nb_2O_5纳米粒子填充到扩层的中间相碳微球石墨(MCMB)的片层中,并通过随后的高温煅烧处理,形成了具有三维层状结构的T-Nb_2O_5/MCMB。填充的T-Nb_2O_5纳米粒子能提高MCMB的层间距,提高了锂离子在石墨层间的嵌入脱出速度,改善了材料的倍率性能。其在90 A g-1的高电流密度下500次循环后,容量仍高达100mAh g-1。重要的是,T-Nb_2O_5会覆盖扩层MCMB表面大量的含氧官能团,而且后续的烧结过程使EMCMB重新石墨化,所有这些都这会显著降低材料的不可逆容量损失(8.7%)。此外,T-Nb_2O_5/MCMB较高的振实密度使其在3A g-1的电流密度下,仍具有较高的体积能量密度(200 Ah L-1)。(3)为寻找一种更简单可行提高T-Nb_2O_5电导率的方法,我们通过电沉积制备出Ti@T-Nb_2O_5类核壳结构,可直接用作自支撑电极材料,无需粘结剂和导电剂,装配工艺简单。几nm的T-Nb_2O_5纳米晶尺均匀的分布在钛纳米线阵列表面,表现出极佳的倍率性能。在6 A g-1的电流密度下时,其容量可达260 mAh g-1,远高于T-Nb_2O_5/N-GO及T-Nb_2O_5/MCMB在同等放电制度下的容量。其优异的倍率性能归因于复合材料具有独特的三维阵列结构能有效改善材料整体的导电性。
【关键词】：锂离子电池 T相氧化铌 氮掺杂石墨烯 中间相碳微球石墨 钛纳米线阵列
【学位授予单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TM912
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-11
• 第1章 绪论11-30
• 1.1 课题背景及意义11
• 1.2 锂离子电池的结构及工作原理11-12
• 1.3 锂离子电池负极材料的储锂机制及其发展进程12-28
• 1.3.1 碳基负极材料的储锂机理12-13
• 1.3.2 碳材料研究进展13-15
• 1.3.3 非碳基负极材料的储锂机制及其发展历程15-18
• 1.3.4 铌基氧化物在锂离子电池中的应用18-28
• 1.4 课题设计思路及依据28-30
• 第2章 实验材料和测试原理30-35
• 2.1 实验试剂与仪器30-31
• 2.2 物化性能表征方法31-33
• 2.2.1 X射线衍射分析(XRD)31-32
• 2.2.2 X射线光电子能谱测试(XPS)32
• 2.2.3 扫描电子显微镜技术(SEM)32
• 2.2.4 X射线能谱测试(EDS)32
• 2.2.5 透射电子显微镜技术(TEM)32-33
• 2.2.6 红外光谱谱测试(IR)33
• 2.2.7 氮气吸脱附测试(BET)33
• 2.2.8 热重分析(TG)33
• 2.3 锂离子电池的装配33-34
• 2.4 电化学性能测试34-35
• 2.4.1 循环伏安测试34
• 2.4.2 恒流充放电测试34
• 2.4.3 交流阻抗测试(EIS)34-35
• 第3章 T-Nb_2O_5/N-Go复合材料的研究35-50
• 3.1 引言35-37
• 3.1.1 石墨烯的制备36
• 3.1.2 T-Nb_2O_5纳米颗粒的制备36
• 3.1.3 T-Nb_2O_5/GO的制备36
• 3.1.4 T-Nb_2O_5/N-GO的制备36-37
• 3.2 T-Nb_2O_5/N-GO复合材料的表征37-42
• 3.3 T-Nb_2O_5/N-GO的电化学性能研究42-45
• 3.3.1 循环伏安测试42
• 3.3.2 循环稳定性能42-45
• 3.4 T-Nb_2O_5/N-GO储锂机理的研究45-49
• 3.5 本章小结49-50
• 第4章 T-Nb_2O_5/MCMB复合材料的研究50-69
• 4.1 引言50
• 4.2 T-Nb_2O_5/MCMB复合材料的制备50-51
• 4.2.1 EMCMB的制备50-51
• 4.2.2 T-Nb_2O_5/MCMB的制备51
• 4.3 T-Nb_2O_5/MCMB复合材料的表征51-61
• 4.4 T-Nb_2O_5/MCMB复合材料的电化学性能研究61-67
• 4.4.1 循环伏安测试61-62
• 4.4.2 充放电曲线测试62-67
• 4.5 本章小结67-69
• 第5章 Ti@T-Nb_2O_5纳米颗粒的研究69-81
• 5.1 引言69-70
• 5.2 Ti@T-Nb_2O_5纳米颗粒的制备70
• 5.2.1 Ti纳米线阵列的制备70
• 5.2.2 Ti@T-Nb_2O_5纳米颗粒的制备70
• 5.3 Ti@T-Nb_2O_5纳米颗粒的表征70-75
• 5.4 Ti@T-Nb_2O_5的电化学性能研究75-80
• 5.4.1 倍率性能75-76
• 5.4.2 循环稳定性能76-78
• 5.4.3 循环伏安测试78-80
• 5.5 本章小结80-81
• 结论81-83
• 参考文献83-93
• 攻读硕士学位期间发表的论文及其它成果93-95
• 致谢95

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